煤矸石基介孔硅材料的制备、改性及吸附二氧化碳性能的研究

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1、分类号:学校代码:10128UDC:学号:20151800076学生类别：全日制专业型硕士研究生学科名称：化学工程论文题目：煤矸石基介孔硅材料的制备、改性及吸附二氧化碳性能的研究英文题目：StudiesonThePreparationandModificationofCoalGanguebasedPorousSilicaMaterialsandItsApplicationofCO2Adsorption学生姓名：杜宏导师姓名：魏雄辉副教授张建斌教授二〇一八年五月内蒙古工业大学硕士学位论文内蒙古工业大学硕士学位论文摘要煤矸石是一种开矿

2、和洗煤过程中产生的固体废弃物。由于我国所特有的能源消费方式，其排放量和堆存量一直处于高量的废渣地位，它的堆积不仅造成了土地资源的浪费，还会造成水体及大气污染，然而煤矸石的主要含硅成分在CO2吸附领域拥有潜在的高附加值效应。为此，本文基于煤矸石的高值化利用，制备出具有介孔结构的固体吸附剂，并用于低浓度CO2的吸附研究，表面改性后对低浓度的CO2进行进一步的研究。主要内容包括：1）以煤矸石制得的介孔SiO2材料（M-SiO2）对模拟烟气CO2（8%Vol）进行吸附研究。采用了表面积测试（BET）、X射线衍射光谱(XRD)、扫描电子显微

3、镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、热重分析(TG-DSC)的表征手段系统分析了M-SiO2结构。以煤矸石为原料制备了SiO2介孔材料，采用单因素实验和正交试验法对材料的制备条件进行了优化，确定的最佳制备条件为[CTAB]=0.25g/10mLH2O,T=393.15K,[HCl]=2.5mol/L,t=20h。确定了对材料制备影响的因素：极差(水热温度=1.280)>极差([HCl]=1.164)>极差([CTAB]=1.013)>极差(水热时间=0.256)。2）

4、通过对M-SiO2的表面氨基改性提高材料对CO2的吸附能力。采用不同的改性剂：乙二胺（EDA）、乙醇胺（ETA）、二乙醇胺（DEA）、三乙醇胺（TEA）、四乙烯五胺（TEPA）对材料进行改性，分析了单胺及醇胺对改性材料吸附性能的影响，短链胺及长链胺对改性的影响。确定了乙二胺为改性剂的最佳条件为：M-SiO2:EDA=2:1，t(浸渍时间)=10h，T(干燥温度)=343.15K。利用了FTIR、XPS、TG、TEM、SEM等表征手段分析了M-SiO2和改性后EDA-M-SiO2的组成。M-SiO2和EDA-M-SiO2的主要成分都

5、为SiO2，含有吸附水、结晶水及微量有机成分，EDA-M-SiO2还存在嫁接上的氨基。M-SiO2材料的表面孔道是由大量的小颗粒堆积而成，平均孔径7.35nm，比表面积为156.639m2·g-1，孔容积为0.2878cm3·g-1，表面孔道均一。改性后，EDA-M-SiO2表面细微结构发生变化但基本结构没有发生变化，比表面积为31.66m2·g-1，孔容为0.1257cm3·g-1。采用浸渍法对材料进行改性后，不同的改性剂均能提高材料的吸附性能。其中EDA改性效果最佳，在25°C时，EDA-M-SiO2对8%CO2的吸附量为83

6、.5mg/g，胺二氧化碳捕集效率高达58%。3）对M-SiO2吸附CO2进行吸附相平衡、动力学以及热力学进行了研究。利用穿透曲线并进行LDF线性动力学拟合模型确定吸附温度的升高会降低对吸附CO2的吸附量。通过不同温度下M-SiO2的吸附等温线分析，确定了在一定温度下，M-SiO2对CO2的吸附量随着温度的升高而降低，采用Langmuir及Freundlich模型对M-SiO2I内蒙古工业大学硕士学位论文的吸附等温线进行拟合，确定CO2的吸附位点为不均一分布且属于单分子层吸附。CO2在M-SiO2上的吸附热力学分析，确定了吸附过程属

7、于放热过程且主要以物理吸附为主。M-SiO2具有良好的循环再生性能。关键词：二氧化碳；煤矸石；介孔硅材料；制备；改性；吸附II内蒙古工业大学硕士学位论文AbstractCoalgangueisahazardoussolidwasteofcoalproductionintheexcavationandwashingprocesses.Basedontheuniquewayofenergyconsumption,alargequantityofcoalganguepilecausesaseveresocial,environmenta

8、l,andeconomicproblems;however,themainaluminosilicatecomponentofganguehashighvalue-addedpotential.Atthesametime,theabsorption