共轭聚合物中受激吸收与受激辐射的量子动力学研究

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1、物理学报ActaPhys．Sin．Vo1．63，No．19(2014)197901共轭聚合物中受激吸收与受激辐射的量子动力学研究冰王文静)十孟瑞璇2)李元3)高琨2)3){1)(齐鲁师范学院物理与电子工程学院，济南250013)2)(山东大学物理学院，晶体材料国家重点实验室，济南250100)3)(佐治亚理工学院，化学与生物化学系，亚特兰大30332)(2014年5月8日收到；2014年6月3日收到修改稿)基于扩展的一维SSH紧束缚模型结合非绝热的分子动力学方法，理论研究了共轭聚合物分子fPPV)在光脉冲作用下受激吸收和受激辐射的量子动力学过程．首先，设定分子

2、初始处于基态，讨论了受激吸收过程中不同的电子受激跃迁模式与光激发脉冲的关系．通过对终态的分析，发现分子受激后只能产生电子一空穴的束缚态，包括：激子、双激子和高能激子．计算了各种激发态的产率，特别是，给出了各种激发态产率与光激发能量的定量关系．此外，基于实验，分别讨论了光激发强度对高能激子和双激子产率的影响，并与实验结果进行了比较．最后，设定分子初始分别处于激子和双激子态，研究了分子内定域能级之间的受激辐射过程，并简单讨论了激子和双激子受激辐射与光激发能量及强度的关系．关键词：聚合物，受激吸收，受激辐射，激子PACS：79．60．Fr，78．40．Me，42．5

3、5．Ah，71．35．CcDOI：10．7498／aps．63．197901器[5，0】等，在近几十年来受到人们广泛的关注，并1引言体现出了潜在的应用价值．共轭聚合物在这些技术上的应用，无不得益于人们对这类材料中基本光物由sp0杂化的碳原子组成的聚合物，如聚乙炔理过程和载流子特征的深刻理解．与传统的无机(PA)、聚对苯乙炔(PPV)等，由于其2p轨道中的半导体相比，共轭聚合物等有机半导体由于较强的电子可沿分子链方向发生离域，而在聚合物骨电子一晶格相互作用，电子的掺杂或激发同时诱导架平面上下形成电子云的交叠或大共轭键结晶格畸变【．这使得共轭聚合物中的载流子不再构

4、，因此，此类聚合物也叫共轭聚合物【1J．共轭聚是扩展的电子或空穴，而是电子一晶格的耦合态，如合物的电子结构具有半导体特征，且具有与传统无孤子、极化子和双极化子，它们在空间上呈现局域机半导体相类似的电磁光功能特性．特别是，由于性[7]．另外，共轭聚合物受到光激发后，也不会直接聚合物自身的软特性及低维特性，使得此类体系及相关功能器件具有无机体系不可比拟的优势，如低产生自由的电子或空穴，而产生电子一空穴的束缚成本、易加工等．基于此，以共轭聚合物为代表的态，如激子和双激子等[8-10】．正是这些激发态的产有机功能器件，如聚合物发光二极管[】、聚合物太生及性质决定了聚合

5、物器件的功能过程．阳能电池【3]、聚合物场效应晶体管【]和聚合物激光以聚合物太阳能电池的光伏过程为例，看一下国家自然科学基金(批准号：21161160445)、国家留学基金委公派访问学者项目、山东省自然科学基金(批准号：ZR2013AM019)和山东大学自主创新基金(批准号：2012ZD034)资助的课题．十通讯作者．E-mail：wwj8686@163．com{通讯作者．E-mail：gkQsdu．edu．cn@2014中国物理学会ChinesePhysicalSocietyttp：／／wulixb．hy．ac．c礼197901—1易J物理学报ActaPhy

6、s．Sin．Vo1．63，No．19(2014)197901各种激发态在其中所起的作用，及其对聚合物太阳为，并证实：聚合物材料中的初始光激发态只能是能电池光电转换过程的影响．如图1所示，聚合物载流子的束缚态，包括激子和某些高能激发态，而太阳能电池的光伏过程可分为三步．11如果入射自由的荷电载流子只能来源于热激子或高能激子光子的能量与聚合物分子能隙可比，该光子将被分的解离．当然，这些具有不同能量激发态的产率应子吸收，并在分子内激发形成激子等激发态，即聚该是光激发脉冲的函数．为了满足不同光电器件合物中的受激吸收过程_11J．如前所述，由于聚合物的需求，需要理论上去

7、澄清这些激发态的产率与光较强的电子一晶格相互作用，这些激发态中的电子激发脉冲的定量关系，并在此基础上进一步研究影一空穴对将被束缚在分子内诱导的晶格势场中．因响这些激发态产率的分子内部因素．理论上通过此，分子内形成的激发态通常具有很大的束缚能人为的(by—hand)把电子从低能级移至高能级，可f0．2—0．5eV)[1213]，仅靠室温热能是无法将它们解以研究聚合物分子中的电子跃迁动力学过程[21,22】．离为自由的电子或空穴参与光电流的．特别是，由使用这种处理方式，可以很好地描述不同激发态的于这些激发态较高的能量，它们将自发地通过辐产生弛豫过程，特别是可以给出

8、各种激发态的能量射或非辐射跃迁的方式重