飞秒化学研究进展

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1、激光与光电子学进展Laser&OptoelectronicsProgress飞秒化学研究进展ResearchDevelopmentofFemtochemistry陆云清(南京邮电大学光电工程学院，江苏南京210003)LuYunqing!CollegeofOptoelectronicEngineering，NanjingUniversityofPostsandTelecommunications，"Nanjing，Jiangshu210003，China摘要飞秒超快激光技术为物理、化学、生物学和材料等领域提供了一种新颖的工具，使研究人员可以研究其中发生的超快过

2、程，对当今的高科技和相应产业，如超快光通信、新型有机无机材料、分子生物学、基因工程等的研究和发展也具有重要意义。介绍了飞秒化学的最新进展，包括优化整形脉冲对化学反应的控制、飞秒位相相干二维光谱、晶格振动波的时空相干控制等。关键词飞秒化学；二维光谱；晶格振动波；优化整形脉冲AbstractThedevelopmentofultrafastlasertechniqueshasprovidedanoveltytoolforphysics，chemiistry，biologyandmaterialsciencetostudytheultrafastdynamicpro

3、cess.Itisalsoimportantforthehigh-technique，suchasultrafastopticalcommunication，molecularbiologyandgeneticengineering.Thedevelopmentoffemtochemistryispresented，includingcontrollingthereactionbyoptimalshapedpulse，femtosecondphase-coherenttwo-dimensionalspectroscopy，andspatiotemporalco

4、herentcontroloflatticevibrationwaves.Keywordsfemtochemistry；two-dimensionalspectroscopy；latticevibrationwaves；optimalshapedpulse中图分类号TN249doi：10.3788/LOP20084509.00381引言反应的影响以及一些重要的光化学反应等。本文介绍随着人们对激光器件和锁模技术的研究，超短光飞秒化学的一些研究进展，包括优化整形脉冲对化学脉冲不仅已经在实验室中得以实现，而且短至几飞秒反应的控制、飞秒相位相干二维光谱、晶格振动波的时

5、空相干控制等。的超短光脉冲器件已经进入商业市场，这极大推动了飞秒化学的研究[1]。加州理工大学的Zewail教授在2优化整形脉冲对化学反应的控制1980年就利用飞秒激光开始研究化学反应过程。飞秒超快激光脉冲对化学反应动态过程可以进行直化学研究工作中的突出贡献使他成为当今飞秒化学接探测，光谱、质谱以及衍射在观测分子动力学过程研究的奠基人，并在1999年获得诺贝尔化学奖。中扮演了一个“超高速摄影”的角色[2~7]。飞秒激光探飞秒化学就是利用飞秒激光研究各种化学反应测脉冲以足够的空间分辨率提供高速频闪以“冷冻”中的动力学过程，主要涉及飞秒和皮秒量级的超快反分子运动，

6、也就是以脉冲照射运动中的分子并以特定应过程。这些过程包括：化学键断裂，新键形成，质子的快照记录下来，获得完整序列的分子运动。图1为传递和电子转移，化合物异构化，分子解离，反应中间典型的抽运-探测实验装置示意图，抽运脉冲和探测产物及最终产物的速度、角度和态分布，溶液中的化脉冲同时产生，抽运脉冲作用于分子束，引发动力学学反应以及溶剂的作用，分子中的振动和转动对化学过程，例如断开某一化学键。探测脉冲则在稍后时间38Sep.2008VOL.45NO.9REVIEW综合评述

7、飞秒化学控制[18]。这两种方法的主要区别在于：学习控制在每一次循环中，脉冲作用在新的分子样品上

8、；而反馈控制是从开始控制到最终目标的实现，每一次循环脉冲始终作用在同一样品上。闭合循环学习控制方法的组成如图2所示，优化控制循环程序一般分三步来完成：1)输入一实验激光脉冲序列；2)观测实验脉冲序列作用于分子样品上的控制结果；3)由学习算法，根图1抽运-探测实验示意图据上一循环实验结果的偏差，给出下一次循环的脉冲序列。如果事先确定一分子控制的目标，结合激光脉捕捉光学性质上的变化，例如产物的吸收谱。通过可冲整形和学习算法，经过这样的循环过程，最终可以移动镜等装置调节探测脉冲的延迟时间，进行一系列实现利用优化整形脉冲对分子的控制。在整个优化循的测量，从光学性质(如

9、吸收谱)变化与延时的关系，环控制过程中