活性炭及改性活性炭对溶液中萘、菲、芘的吸附特性研究.pdf

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1、分类号：密级：公开学号：2015201027单位代码：10759石河子大学硕士学位论文活性炭及改性活性炭对溶液中萘、菲、芘的吸附特性研究学位申请人孙中海指导教师武占省教授申请学位门类级别工学硕士学科、专业名称材料化工研究领域功能材料所在学院化学化工学院中国·新疆·石河子2018年6月StudiesontheAdsorptionPropertiesofNaphthalene,Phenanthrene,andPyreneinOriginalandModifiedActivatedCarbonADissertationSubmittedtoShihezi

2、UniversityInPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringByZhonghaiSun(MaterialChemicalEngineering)DissertationSupervisor:ZhanshengWuJune,2018摘要多环芳烃（PAHs）是一类重要的环境污染物，通常是由两个或两个以上稠合芳环组成。由于PAHs在生物富集作用下会对健康产生不良的影响，如光致毒性效应和“三致性”，因此需要寻找合适的方法去除PAHs。活性炭是最常用的吸附剂，

3、因为它具有高度发达的孔隙结构，大的比表面积，丰富的微孔和介孔构造以及独特的表面反应活性。因此本文在以不同的原料制备活性炭的基础上，通过应用于不同吸附体系或将其改性，研究其吸附性能，结果如下：首先，以核桃壳为原料，通过微波辅助KOH活化制备核桃壳活性炭（WAC），研究了在不同pH值条件下，WAC对单组分以及二元组分中萘（NAP）和菲（PHE）的吸附性能。对吸附实验数据分析发现：准二级动力学模型能够较好地拟合实验条件下的动力学数据，膜扩散被认为是吸附过程中的限速步骤。在单组分体系中，当溶液pH从3增加到9时，WAC对二者吸附能力下降；与其他等温模型相比

4、较，Freundlich等温线模型能够更好地对吸附等温线数据进行拟合；与单组分体系相比较，-1-1在二元组分系统中，PHE的存在影响了NAP的吸附，其吸附量从49.58mgg降低到39.58mgg，降低了20%，而Sheindorf-Rebhun-Sheintuch模型（扩展的Freundlich模型）可以较好地拟合WAC对PHE和NAP的吸附平衡实验值。随着质量浓度比(r=[NAP/PHE])的降低，竞争系数呈现出相同的趋势。WAC和多环芳烃（PAHs）的理化性质及PAHs苯环π电子与WAC表面活性中心之间的π-π络合物可能在竞争吸附中起主要作用

5、。其次，以煤粉为原料，通过微波辅助KOH活化制备煤基活性炭（CAC），研究其对萘和芘的吸附行为。静态吸附实验表明：准二级动力学模型能够较好的描绘萘和芘在CAC上的吸附行为，膜扩散被认为是速率限制步骤，CAC对萘和芘的吸附是自发进行的放热反应，高温不利于CAC对污染-1-1物的吸附，实验中CAC对萘和芘的最大吸附量分别为67.35mgg和169.32mgg，吸附过程中的-1活化能Ea<40kJmol，阐明这是一种物理吸附过程。CAC对芘的持续动态柱吸附实验表明，较低的流速、较高的填料层高度以及较大的填料直径不利于吸附柱床层的穿透，会导致穿透时间增加。

6、最后，通过微波辅助阳离子表面活性剂对煤基活性炭进行改性，并将最佳的改性样品命名为SAC。通过不同的表征方式（如SEM、FTIR等）对改性前后样品进行表征。发现比表面积从660.60增加2-1到757.19mg，零电荷点（pHPZC）从5.92增加到6.35。通过改变反应时间，吸附剂用量，溶液的pH值和反应温度，进行静态间歇实验。结果表明，萘在前20min内吸附迅速，40min后达到吸附-1-1平衡，吸附量从152.83mgg增加到192.50mgg，较改性前样品增加了26.7%；吸附动力学可以用准二级动力学模型描述，而Freundlich等温线模型

7、能够较好的描述AC和SAC对萘的吸附等温线数据；吸附是自发的放热过程；膜扩散被确认为限速步骤。此外，π-π重叠的电子给体受体作用，疏水相互作用及氢键可能在吸附中起关键作用。关键词：活性炭；多环芳烃；微波；动态吸附；静态吸附IAbstractPolycyclicaromatichydrocarbons(PAHs)areasignificantfamilyofenvironmentalpollutantswhicharecomposedoftwoormorefusedaromaticrings.Duetothehighbioaccumulationan

8、dadversehealtheffectsofPAHs,suchaslight-inducedtoxiceffects,m