可修饰性碳基纳米材料电化学免疫传感器的研究.pdf

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1、分类号：密级：学号：2015210574单位代码：10759石河子大学硕士学位论文可修饰性碳基纳米材料电化学免疫传感器的研究学位申请人高克指导教师乔秀文教授申请学位类别工程硕士专业名称化学工程研究领域电化学免疫传感器所在学院化学化工学院中国·新疆·石河子2018年6月Modifiedcarbon-basednanomaterialelectrochemicalResearchonImmunosensorsADissertationSubmittedtoShiheziUniversityInPartialFulfillmentoftheReq

2、uirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringByKeGao（Chemicalengineering）DissertationSupervisor:Prof.xiu-wenQiaoProf.fengLiuJune,2018摘要目前，肿瘤标志物的筛查定量检测成为了当今早期诊断癌症的重要手法之一。肿瘤标志物的含量可以直接反应肿瘤的发生以及变化。基于免疫分析法与电化学技术两者结合并逐步发展起来的电化学免疫传感器作为一种生物传感器具有快速分析、选择性高、操作简单、高度灵敏等特点。传感器敏感界面的构建是当今研究中

3、最为重要的关键步骤之一。碳纳米材料具有比表面积大、生物亲和力强等特殊的结构及性质可以构建敏感界面。本文以多种碳基纳米材料为基础，由贵金属和聚合物纳米粒子等一同构建碳基纳米复合材料以探索应用于新型电化学免疫传感器的构建，提高其对生物分析检测的性能。本文主要开展如下工作：1.采用无模板一步热解法，生成多孔碳提供较大的负载面积，恒电压下沉积普鲁士蓝（PB）至多孔碳表面作为电活性物质提供检测信号。借助纳米金连接固载甲胎蛋白抗体（anti-AFP），从而实现对甲胎蛋白（AFP）的检测。优化条件下其检测范围为0.005-50ng·mL-1，检出限达到0

4、.002ng·mL-1(S/N=3)。2.基于双氰胺为碳源与水热合成的二硫化钼（MOS2）一同烧制成无规则碳网掺杂的多维结构，采取化学氧化聚合法将聚苯胺包覆于上述结构并修饰于电极表面，最终纳米金的修饰有助于改善在中性环境下聚苯胺的电化学性能，并用于固定甲胎蛋白抗体。优化条件下其检测范围为0.001-100ng·mL-1，检出限达到0.0006ng·mL-1(S/N=3)。3.双金属核壳结构相比于单金属组分具有高电导率、高比表面积以及生物相容性，首先我们制备了rGO/MWCNTs为双金属核壳结构Au@Pd，Cu@Ag提供高导电率载体。Pd与抗

5、体的亲和相互作用固载更多的抗体，Cu@Ag提供用于检测的电化学信号。设计的电化学免疫传感器经测试表现出优异的电化学性能，优化条件下其检测范围为0.001-50ng·mL-1，检出限为0.0008ng·mL-1(S/N=3)。4.制备珊瑚状的聚苯胺作为电活性物质，通过吸附在其表面上的洋葱状碳颗粒NOLC增强聚苯胺的稳定性提供更多的位点，纳米金的负载用于更好的固载抗体并改善聚苯胺的电化学性能，再通过循环伏安（CV），交流阻抗谱（EIS）等电化学测试方法对所制备的电化学免疫传感器进行性能表征。优化条件下其检测范围为0.001-100ng·mL-1

6、，检出限为0.0008ng·mL-1(S/N=3)。关键词：碳基纳米材料；聚苯胺；普鲁士蓝；核壳双金属；电化学免疫传感器。IAbstractsAtpresent,thequantitativedetectionoftumormarkershasbecomeoneofthemostimportantmethodsfortheearlydiagnosisofcancer.Thecontentoftumormarkerscandirectlyreflecttheoccurrenceandchangesoftumors.Basedonthecomb

7、inationofimmunoassayandelectrochemicaltechnology,theelectrochemicalimmunosensorhasbeendevelopedasabiosensorwithfastanalysis,highselectivity,simpleoperationandhighsensitivity.Theconstructionofsensor-sensitiveinterfacesisoneofthemostimportantandcriticalstepsintoday'sresearch

8、.Carbonnanomaterialshavespecialstructuresandproperties,suchaslargespecificsurfaceareaands