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1、2001年6月北京师范大学学报(自然科学版)Jun.2001第37卷第3期JournalofBeijingNormalUniversity(NaturalScience)Vol.37No.33+3掺Ho钒酸钇晶体的光学性能1)1,2)1)1)3)何琛娟陈晓波孟超孙寅官庄健(1)北京师范大学光学中心,北京师范大学教育部射线束技术与材料改性重点实验室,100875,北京;2)中国科学院物理研究所,100080,北京;3)中国科学院福建物质结构研究所,350001,福州//第一作者26岁,女,博士生)3+摘要分别测量了室温下光垂直、平行c
2、轴入射时Ho掺杂钒酸钇晶体的非极化光吸收谱,3+得到Ho吸收跃迁振子强度的实验值.根据Judd2Ofelt(J2O)理论,同时考虑单轴晶体的各向异性3+效应,拟合计算确定了Ho的有效J2O强度参量Ωλ(λ=2,4,6)值.利用有效强度参量,进一步给3+出钒酸钇晶体中Ho各激发能级的自发辐射跃迁速率、辐射寿命、荧光分支比和积分发射截面等光谱参量的预计值,这些光谱参量值与YAlO3等激光材料中的值比较,某些跃迁明显占优.3+关键词钒酸钇晶体;Ho;吸收光谱;有效光谱参量;激光材料+分类号TF123.25钒酸钇(YVO4)晶体为四方晶体,
3、结构与锆英石非常相近,属单轴晶系,晶体空间群为193+D4h,掺杂离子可替位的Y离子点的对称性为D2d.它有很好的机械性能和化学稳定性,并有-2[123]高的激光损伤阈值(约3.3GW·cm).YVO4是高双折射单轴晶体(1064nm处n0=[4][1]1.958,ne=2.168),在400～5000nm的光谱范围内均有高度的光学透明性.早在20世纪60年代,人们就认识到YVO4晶体作为荧光体、偏振器和激光基质材料的可能性,并开始了对稀土离子掺杂YVO4晶体的研究.研究表明Nd:YVO4有很高的斜率效率,所需的阈值功率仅为Nd:Y
4、AG的1/2,而且Nd:YVO4在1.06μm处的受激发射截面约为Nd:YAG的4倍,另外Nd:YVO4激光器在1.44μm波长处的激光截面也比1.32μm处的Nd:YAG的大18倍,这[1]3+些都是Nd:YVO4作为激光晶体明显优于Nd:YAG之处.本文从Ho掺杂YVO4晶体的吸[528]3+收光谱入手,用Judd2Ofelt(J2O)理论分析计算了YVO4晶体中Ho离子的光谱参量(J2O参量)及激发态与下能级间辐射跃迁的相关光学参量,有助于增加对稀土离子掺杂YVO4晶体3+性能的了解,并分析Ho掺杂YVO4晶体成为激光材料的可
5、能.1J2O理论稀土离子的自由离子态为居间耦合态,是纯R2S态的线性组合nn
6、f[αSL]J〉=∑CαSL
7、fαSLJ〉,(1)αSL式中括号表示J是好量子数,而SL不是;α包括描述该态所需的所有其他的量子数;CαSL是耦合系数,一般通过同时对角化静电、自旋2轨道和组态互作用算符得出.3国家自然科学基金资助项目(19874033);中国科学院物理研究所光物理实验室和半导体研究所集成光电子学国家重点联合实验室开放课题资助项目;国家重点基础研究发展规划课题资助项目(G1998061311)收稿日期:20002112063+第3期何琛娟等
8、:掺Ho钒酸钇晶体的光学性能331n根据宇称守恒定律,可知稀土离子4f各态间的磁偶极、电四极跃迁是允许的.由光谱学中谱线强度的定义2S(aJ,bJ′)=〈(aJ
9、D
10、bJ′〉),(2)2个J簇能级间磁偶极跃迁谱线强度为nn2Smd(aJ,bJ′)=〈(f[αSL]J‖M‖f[α′S′L′]J′〉),(3)-e3+553其中磁偶极算符M=(L+2S).考虑Ho的吸收时,要计入基态I8至激发态I7,K8及2mc3K7跃迁中磁偶极跃迁的贡献,它满足磁偶极跃迁的选择定则,Δα=0,ΔS=0,ΔL=0,ΔJ=[9]0,±1(其中0 跃迁是禁
11、戒的).稀土离子间的电四极跃迁强度相对总跃迁强度要小得多,n因此一般不加以考虑.稀土离子4f各态间的电偶极跃迁是宇称禁戒的,但晶场导致的组态杂化可激发电偶极跃迁.根据J2O理论,电偶极跃迁谱线强度可表示为强度参量Ωt和张量算符(t)U的二次约化矩阵元乘积之和的形式:2n(t)n2Sed(aJ,bJ′)=e∑Ωt〈(f[αSL]J‖U‖f[α′S′L′]J′〉),(4)t=2,4,6(t)单位张量算符U的约化矩阵元对基质环境不敏感,最常用的稀土离子的约化矩阵元值是[10]Carnall等人发表的计算值.强度参量Ω包含晶场参量、径向积分
12、等的影响,直接计算很复杂,一般作为可调节参量由实验拟合得出.最常用的方法是从积分吸收系数直接得到吸收跃迁的振子强度2mcD(λ)×2.303f(aJ,bJ′)=2∫2dλ,(5)Nπed×λm,e分别为电子质量和电荷,c为真空光速,光
