卤氧化铋复合光催化剂的制备及其光降解四环素废水的研究

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1、分类号:X510710-2015129083硕士学位论文卤氧化铋复合光催化剂的制备及其光降解四环素废水的研究党晶晶导师姓名职称关卫省教授申请学位类别工学硕士学科专业名称环境工程论文提交日期2018年4月25日论文答辩日期2018年6月6日学位授予单位长安大学PreparationofBismuthOxyhalidesCompositePhotocatalystsandStudyonTheirPhotocatalyticDegradationofTetracyclineWastewaterAThesisSub

2、mittedfortheDegreeofMasterCandidate：DangJingjingSupervisor：Prof.GuanWeishengChang’anUniversity,Xi’an,China论文独创性说明，工作所本人声明：本人所呈交的学位论文是在导师的指导下独立进行研究？取得的成果。除论文中己经注明引用的内容外，对论文的研究做出重要贡献的个。人和集体，均已在文中以明确方式标明本论文中不包含任何未加明确注明的其他个人或集体己经公开发表的成果。本声明的法律责任由本人承

3、担。＾１论文作者签名ｍ７１：么《年ｆ月巧日？论文知识产权权属声明本人在导师指导下所完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属学校。学校享有以任何方式发表、复制。本人离校、公开阅览、借阅以及申请专利等权利／后发表或使用学位论文或与该论文直接相关的学术论文或成果时，署名单位仍然为长安大学－。＋（涉密论文在解密后应遵守此规定）论文作者签名：受＞总？＊＾年屮月以日导师签名：如丨＆年屮月巧日摘要抗生素因其可干扰细胞发育功能，而被广泛应用于医疗业、养殖业及其他农业活动。但抗

4、生素种类繁多，且大多数人缺乏对抗生素的了解，导致了抗生素的滥用现象较为严重。抗生素在医学临床、养殖业及农业中的大量不合理使用，容易造成其在环境中的残留。抗生素在水环境中长期持久的存在不仅会给微生物、动植物和人体健康带来严重威胁，还会破坏生态平衡。抗生素废水成分复杂，且具有一定的生物毒性，传统的物理、生物、化学方法对其的处理效果不甚理想。光催化氧化法作为一种新型高级氧化技术，兼具环保、经济、高效的特性，成为了当前处理抗生素废水的研究热点。卤氧化铋BiOX（X=Cl,Br,I）作为一种典型的铋系半导体材料，近些

5、年来被广泛研究。BiOX因其独特的片层结构、合适的禁带宽度和可见光响应性，展现出优异的光催化活性，在光催化氧化领域具有巨大的应用潜力。然而，BiOX体系中BiOCl、BiOBr和BiOI各自存在无可见光响应性、光生电子-空穴对易复合和氧化还原能力较弱等问题，限制了其实际应用。本论文研究了纯相BiOX的光催化性能，并通过构造异质结结构和引入磁性基质对其进行改性。通过溶剂热法制备了纯相BiOX、BiOX/BiOY两相复合光催化剂和Fe3O4/BiOX/BiOY三元复合光催化剂，借助XRD、SEM、FT-IR、U

6、V-Vis、XPS等多种表征方法对所制备样品的微观形貌、结构、光吸收性能和元素组成等进行分析。以四环素（Tetracycline，TC）作为目标污染物，在氙灯模拟光源下考察了光催化剂对四环素废水的降解性能，并探讨了其光催化反应的机理。本论文的主要研究内容如下：（1）采用溶剂热法制备了纯相BiOCl、BiOBr和BiOI微米球。UV-vis分析结果表明BiOCl只能吸收紫外光，BiOBr和BiOI具有可见光响应性。光催化降解结果显示，光催化活性依次为BiOBr>BiOCl>BiOI，这主要与光催化剂对光的利用

7、率和其导带、价带的位置有关，BiOI虽然具有可见光响应性，但其导带电位过正、价带电位过负，氧化还原能力较弱，因此BiOI光催化活性最低。（2）通过溶剂热法，以Bi(NO3)3·5H2O和NaX为铋源和卤源，制备了不同比例的BiOCl/BiOBr、BiOCl/BiOI、BiOBr/BiOI复合光催化剂。XRD和XPS分析结果说明了异质结结构的形成，UV-vis分析表明两相复合光催化剂的光吸收范围有所扩大，可见光利用率更高。所制备的BiOCl/BiOBr、BiOCl/BiOI、BiOBr/BiOI复合光催化剂均

8、展现出了良好的光催化性能，最佳复合比例（Cl/Br=3:7、Cl/I=3:7、Br/I=5:5）对四环素的降解i率分别为83%、84%和82%，优于纯相的BiOCl、BiOBr和BiOI。复合材料光催化活性的提高主要归因于异质结结构的形成，促进了光生载流子的分离，避免了光生电子和空穴的重组。（3）利用溶剂热法制备了Fe3O4纳米颗粒和Fe3O4/BiOCl/BiOBr、Fe3O4/BiOCl/BiOI和Fe3O4