纤维素的非衍生溶解及新型纤维素基水凝胶的制备

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1、东华大学博士学位论文学校代码(10255)学号:1139040纤维素的非衍生溶解及新型纤维素基水凝胶的制备Non-derivativeDissolvingofCelluloseandPreparationsofNovelCelluloseBasedHydrogel学科专业：材料学作者姓名：彭华峰指导教师：汪少朋教授徐洪耀教授二零一八年三月I东华大学博士学位论文纤维素的非衍生溶解及新型纤维素基水凝胶的研究申请学位：工学博士学科专业：材料学研究方向：生物基材料改性作者：彭华峰学号：1139040指导老师：汪少朋徐洪耀答辩日期：II东华大学博士学位论文东华大学学

2、位论文原创性声明本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日III东华大学博士学位论文东华大学学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的

3、全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密，在年解密后适用本版权书。本学位论文属于不保密。学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日IV东华大学博士学位论文纤维素的非衍生溶解及新型纤维素基水凝胶的制备摘要生物基材料的功能化研究是材料科学和工业中的一个重要研究方向，随着材料科学和生物医学的迅速发展，在传统应用基础上，这类材料的研究致力向着功能化、智能化的方向发展。所有继续寻找这类生物聚合物新型应用的背后，是这类材料的生物相容性、生物降解性、无毒性、良好的可修饰性和自然广泛存在性。纤维素(Ce

4、llulose)为代表的生物基材料的功能化研究是材料研究的重要领域，各种新型非水性溶剂的发现，为开发新功能，特殊性能的生物基材料创造了良机。基于天然生物材料的特有性能，对其进行功能化研究，扩宽甚至突破它们原有的应用领域，具有重大的意义。本论文研究了纤维素的非衍生性溶解机理并建立了相关的溶解模型，以离子液体为主要溶剂，研究和制备了新型的功能化纤维素基水凝胶材料，并对纤维素水凝胶的形成机理、新型纤维素基水凝胶和气凝胶功能材料的制备、材料性能、功能化修饰、应用等方面进行了研究。本论文主要由七章内容组成：1．绪论。简述了纤维素、水凝胶、离子液体的一般特性，对纤维素的

5、非衍生溶解、凝胶材料和离子液体在纤维素领域应用的国内外研究现状及进展进行了综述。在此基础上，归纳了水凝胶普遍特性，提出了以离子液体为溶剂制备新型纤维素生物基水凝胶的可行性和本论文的研究目标和主要内容。2．纤维素在水相溶剂中的演变过程和溶解机理的研究。以典型的水相溶剂：N-甲基氧化吗啉(N-methylmorpholine-N-oxide,NMMO)为溶剂，研究了不同结构和形态的纤维素在不同浓度的NMMO中的溶解行为和演变过程，建立无定型区和结晶区共存的两相结构生物聚合物溶解和纤维素溶胀性溶解的溶剂渗入模型。3．以离子液体为溶剂基于热力学分析阐明纤维素类多糖非

6、衍生I东华大学博士学位论文性溶解机理的研究。以一系列溶解性能差异的非水相溶剂-离子液体(ILs)为溶剂，纤维素以及其他类似结构的生物高分子为研究对象，结合密度泛函理论(DFT)对纤维素在离子液体溶解过程中的热力学变化进行了研究和分析，对纤维素的非衍生性溶解热力学溶解机理进行了详细的讨论，推导了熵、焓和温度等影响因素导致的不同溶剂对纤维素非衍生性溶解能力变化的热力学公式；同时还分析了其他影响纤维素非衍生溶解的因素。4．基于离子液体为介质的纤维素水凝胶膜的制备。以功能化离+-子液体1-丁基-3-甲基咪唑氯盐([Bmin]Cl)为溶剂，制备了结构均匀、机械性能优良

7、、并具有良好透光率的内部多空纤维素水凝胶膜，研究了预凝胶温度、预凝胶时间、凝固浴温度等工艺条件对制备的纤维素水凝胶结构和性能的影响，并对纤维素水凝胶的形成机理进行了初步探讨，分析了纤维素分子内和分子间的氢键作用，以及由于纤维素分子链的两亲性导致的疏水单元的有序聚集形成的聚集片层对纤维素水凝胶的形成以及对形成的水凝胶的结构和性能所起的作用。5．新型手相向列结构纤维素凝胶的自组装及纤维素凝胶的形成+-机理研究。以离子液体1-烯丙基-3-甲基咪唑氯盐([Amim]Cl)为溶剂，通过浸没沉淀相转移过程中纤维素分子调整自身的结构进行重排和自组装，首次制备了新型手性向列

8、水凝胶和具有虹彩效应的手性向列气凝胶，采用同步辐照小