氧化石墨烯(go)膜结构调控、稳定性研究及其应用

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1、学校代码：10270分类号：TQ31学号：152200913硕士学位论文氧化石墨烯（GO）膜结构调控、稳定性研究及其应用学院：生命与环境科学学院专业：化学工程研究方向：膜分离研究生姓名：陆佳杰指导教师：郎万中完成日期:2018年4月上海师范大学硕士学位论文摘要摘要本实验以氧化石墨烯（GO）及改性氧化石墨烯为膜的选择层材料，以尼龙膜为膜的支撑层材料，使用真空抽滤的方式制备了氧化石墨烯基膜（GOM），研究了不同分子量的聚合物（聚乙烯亚胺，PEI）接枝氧化石墨烯对氧化石墨烯基膜性能的影响，并进一步探索聚合

2、物（聚六亚甲基双胍盐酸盐）及单体（1,3-二氨基胍盐酸盐）对膜层结构的改变以及膜对所带不同电荷染料和不同水合半径盐离子的渗透差异。研究利用溶胶凝胶法制备二氧化钛（TiO2）改性GOM，探索光催化降解膜表面吸附染料的条件，以达到膜层对染料截留的循环使用。本工作主要分为以下三个方面进行展开：首先，将石墨粉处理得到GO，使用PEI对GO进行接枝改性制备了PGOM。研究了不同分子量PEI对膜结构、结晶性能及渗透性能等方面的影响。选择的-1-1-1-1PEI分子量分别为600g·moL，1800g·moL，1

3、0000g·moL和70000g·moL，相对应改性所得PGOM分别为PGOM-600，PGOM-1800，PGOM-10000和PGOM-70000。结果表明低分子量PEI改性的PGOM（PGOM-600和PGOM-1800）与GOM为典型的层状结构。而高分子量PEI改性PGOM（PGOM-10000和PGOM-70000），由于聚合物分子量过大，导致空间位阻增加，破坏了GO间氢键和π-π相互作用，最终导致膜的结晶度下降，层状结构受到破坏。随着PEI分子量的增加，膜的渗透通量不呈现线性的增加。GO

4、M的纯水通量为27-2-1-1L·m·h·bar，而PGOM-600，PGOM-1800，PGOM-10000和PGOM-70000的-2-1-1-2-1-1纯水通量呈现先下降后上升的趋势，分别为208L·m·h·bar，60L·m·h·bar，-2-1-1-2-1-1450L·m·h·bar和420L·m·h·bar。由于PEI-600分子量较小，引起的GO片层间空间位阻较小，PEI-600上的胺基较多的与GO上的羧基进行酰胺化反应，导致层状结构打开，提升了渗透性能。而PEI-1800较PEI-6

5、00分子量较大，导致PEI-1800上胺基与GO上的羧基的接枝率下降，进而层间距扩大受限，PGOM-1800渗透通量提升小于PGOM-600。PGOM-10000和PGOM-70000由于分子量过大，空间位阻促使PEI-10000和PEI-70000上只有少数胺基和GO进行反应。过大的分子链破坏了GO间氢键和π-π相互作用，导致膜层层状结构受到破坏，渗透过程类似沙滤，渗透通量大幅提升。GOM和PGOM对所带不同电荷的染料（刚果红和甲基蓝）溶液的截留基本为100%，对不同阴阳离子（NaCl，-1-1-

6、1MgCl2，CaCl2，Na2SO4）、不同浓度（1g·L，10g·L，30g·L）盐的混合溶液的截留低于20%，可以有效的进行染料脱盐的应用。其次，在上一章节的研究基础上，进一步探索了聚合物和单体接枝物及膜层I上海师范大学硕士学位论文摘要堆积厚度对膜性能的影响。选择了聚六亚甲基双胍盐酸盐和1,3-二氨基胍盐酸盐进行聚合物及单体改性GO，研究对制备所得膜性能的影响。结果表明，由于聚合物（聚六亚甲基双胍盐酸盐）的分子量过大，破坏了GO之间氢键及π-π相互作用，导致膜层的层状结构受到破坏。相对应的措施

7、为增加膜层堆积量弥补膜层截留效果。以膜层对染料（刚果红及甲基蓝）溶液的截留效果为100%为基准，寻找合适的膜层堆积量。聚六亚甲基双胍盐酸盐改性GO制备所得DGOM-2的-2-2-1-1选择层堆积量为36.38mg·cm时，其纯水通量为887L·m·h·bar，而选择层-2堆积量为0.97mg·cm的SGOM-2（1,3-二氨基胍盐酸盐改性GO制备所得-2-1-1SGOM-2）的纯水通量为265L·m·h·bar。DGOM-2与SGOM-2处理刚果红和-1-1不同阴阳离子（NaCl，MgCl2，CaC

8、l2，Na2SO4）、不同浓度（1g·L，10g·L，-130g·L）盐的混合溶液时，膜对刚果红截留保持100%，对不同阴阳离子、不同浓度的盐截留基本低于20%，可以较好的分离染料分子和盐离子，应用于染料脱盐。最后，研究溶胶凝胶法制备二氧化钛改性GO，制备所得Ti-GOM用于探索光催化降解膜表面吸附染料。从光照介质（空气，处理液（即刚果红溶液）和纯水）和光照时间（1h和2h）角度探索光催化降解膜表面吸附染料达到渗透通量恢复的最适条件。相比于其他二者，纯水为光催化降解最