面向新型存储器用铁电薄膜的界面自适应生长调控研究

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1、学校代码10530学号201330990065分类号TB34密级博士学位论文面向新型存储器用铁电薄膜的界面自适应生长调控研究学位申请人姜杰指导教师周益春学院名称材料科学与工程学院学科专业材料科学与工程研究方向功能薄膜材料与器件二零一八年六月ResearchontheAdaptiveGrowthRegulationofFerroelectricThinFilmInterfaceforNew-styleFeRAMCandidateJieJiangSupervisorProfessorYichunZhouCollegeFacultyofMaterialsScienceandEngine

2、eringProgramMaterialsScienceandEngineeringSpecializationFunctionalFilmMaterialsandDevicesDegreeDoctorofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateJune,2018摘要摘要随着电子器件向着小型化、高密度、高集成化、多功能化等趋势的快速发展，传统的铁电存储器已经不能满足电子器件现代化和多功能化的发展要求。铁电存储器的新型化已成为新一代的研究热点，如何开发出新型铁电存储器以满足时代的发展要求，最关键的步骤就是要从开发新型铁电薄膜以及提高其铁

3、电性能入手。本论文从薄膜的界面自适应生长调控入手，以材料的微观设计为指导原则，通过构建合理的界面结构和合适的生长条件，使铁电薄膜材料在界面作用的诱导下自发地生长，形成所需的新型铁电薄膜的组织结构，并具有优异的电学性能。为后续采用界面自适应生长调控制备新型铁电薄膜奠定了理论和实验基础。本论文取得的创新性研究成果概括为以下几个方面：第一，基于种子层的界面自适应生长调控作用，发现了PZT薄膜材料本身可以作为种子层，并可以有效地对PZT薄膜进行界面调控生长，调控得到的铁电薄膜具有优异的电学性能。(1)不同Zr/Ti比的PZT种子层通过界面自适应生长的方式可以有效地调节薄膜的微观结构，使P

4、ZT薄膜的晶粒发生变化，减小薄膜晶界处的缺陷和空隙。(2)不同Zr/Ti比的PZT种子层通过界面自适应生长的方式可以有效地改善PZT铁电薄膜的铁电性能、介电性能和漏电流。(3)当种子层的Zr/Ti比为52/48时，调控作用最为明显。2Pr提高了34.5%，2Ps提高了64%，2Ec降低了12%，介电常数提高了一倍，漏电流大幅度降低。同时，通过介观的PFM测试也发现采用稀释后的准同型相界的PZT本身作为种子层时，PZT薄膜的电畴更容易翻转，电畴翻转也更可控。第二，界面结合能(Ef)决定着竖直柱状自组装薄膜的晶体结构：界面结合能高的更容易形成纳米柱镶嵌在界面结合低的基体材料中。采用第

5、一性原理的计算方法对这一理论进行了验证，基于这一理论，在实验上成功生长出了BFO(BiFeO3)-CeO2自组装铁电薄膜。(1)运用第一性原理验证了实验中已经存在的(001)BFO-CFO(CoFeO3)和(111)BFO-CFO两种自组装结构，结果证明，在(001)BFO-CFO自组装结构中，界面能低的BFO更容易平铺在(001)SRO/STO基板上，界面能高的(001)CFO更趋向于形成纳米柱；同理，界面能高的(111)BFO更容易形成纳米柱镶嵌在界面能低的(111)CFO中。证明了界面结合能决定着自组装薄膜的晶体结构，界面结合能高的更容易形成纳米柱镶嵌在界面结合低的基体材料

6、中。(2)用理论预测了如果要得到(001)的BFO纳米柱，则需寻找一种比(001)BFO界面能低的材料，经过第一性原理计算，我们寻找到了界面能比较低的CeO2。I湘潭大学博士学位论文(3)借助界面自适应生长调控，我们采用PLD的方法生长出了BFO-CeO2自组装薄膜结构，随后采用XRD和STEM对此样品进行了大量的结构分析，结果证明实验得到的BFO-CeO2自组装薄膜的确是我们理想中的结构，即表面平坦的(001)BFO外延纳米柱镶嵌在CeO2基体中。(4)BFO纳米柱具有良好的铁电性能，BFO纳米柱的电畴可以进行180º翻转，且印记效应不是特别明显。即使BFO纳米柱的横向尺寸达到

7、40nm时，BFO纳米柱仍可以保持住这种优良的铁电性能。说明借助界面自适应生长调控指导铁电薄膜的自组装生长是一个非常有效的方法。第三，采用界面自适应生长调控的方法首次生长出了柔性PZT异质外延铁电薄膜，且该薄膜具有优异的铁电性能及抗弯曲性能。(1)以单晶可弯曲且廉价的云母片材料作为基板，并且通过界面自适应生长在云母片上加入一层CFO材料作为缓冲层。通过加入CFO作为缓冲层的方法对PZT薄膜进行界面自适应生长进行调控，我们成功地生长出了高质量可弯曲的PZT异质外延铁电薄膜。(2)通