2016年度国家自然科学奖推荐项目

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1、一、2016年度国家自然科学奖推荐项目1.氧化偶联反应及机理研究推荐单位意见武汉大学雷爱文教授带领的科研团队长期致力于氧化偶联的反应与机理研究,开创性地提出了以两个亲核试剂为原料构建有机分子的合成新模式,首次实现了两个金属试剂的氧化交叉偶联,系统地实现了以广泛易得的C-H化合物为原料的绿色氧化偶联,省去了底物的预官能团化步骤,大大提高了反应合成效率,并以此为契机对均相催化中的一些基本物理有机问题开展了系统、深入的研究,在国际上形成了鲜明的特色。该成果受到国际同行的广泛认可与高度关注,例如德法两国科学院院士PaulKnochel教授评价该新合

2、成模式“为新型成键反应开创了美好前景”。自2006年以来,在国际重要刊物发表学术论文170余篇,并被权威刊物Chem.Rev.,Chem.Soc.Rev.,J.Am.Chem.Soc.,Angew.Chem.Int.Ed.等广泛引用。由于在氧化偶联研究中取得了卓越科学成就,雷爱文教授在过去获得了很多国际、国内的重要荣誉和奖励,如:“英国皇家化学学会会士”,中国化学会英国皇家化学会“青年化学家奖”,中国化学会“物理有机化学青年奖”,“长江学者奖励计划”特聘教授等。该研究成果显示了明显创新性和高的学术水平,为推动物理有机化学、有机合成化学、金属

3、有机化学等学科发展有重要意义,同时符合国家经济发展的重大需求和可持续发展战略,已获得湖北省自然科学一等奖。推荐该项目为2016年度国家自然科学一等奖。项目简介物质构建为电子、医药、生物、材料、能源、农业等领域的发展提供了基础以及源动力,传统的合成化学证明了人类的合成能力,但是原子利用率低,衍生步骤多,工艺冗长,带来了环境污染和资源浪费。直接利用广泛易得的C-H化合物为原料,通过C-H/C-H直接偶联构建有机分子代表了最为绿色高效的合成途径之一。本项目的研究集中在有机合成领域,面对"有机合成中低原子经济性和低效率"的严峻挑战,创建了一种以两个

4、亲核试剂为原料构建有机分子的新模式—氧化交叉偶联,系统地实现了以C-H化合物为原料的绿色氧化偶联,由此提出新概念和新理论、发现新规律、创造出新物质。其中主要科学发现点:(1)首次实现了两个金属试剂的氧化交叉偶联——突破传统偶联通过亲核试剂(包括有机金属试剂、醇、胺、C-H化合物等)与亲电试剂(主要是卤代物及拟卤代物)构建有机分子的方法,创建了氧化交叉偶联(基于两个亲核试剂构建有机分子)的新模式,为人们构建有机分子提供了新的途径和方法;(2)系统地实现了绿色的氧化偶联反应——使用广泛易得的C-H化合物为原料直接构建有机分子,省去了底物的预官能

5、团化步骤,大大提高了反应合成效率;(3)揭示了氧化偶联中基元反应的基本物理有机化学问题——A.率先使用Operando技术(特别是在线红外)研究均相催化体系中的基本物理有机化学问题,获取了偶联反应中基元反应的定量动力学参数,揭示了部分均相催化反应中真实催化物种信息;B.以氧化偶联成键模式为契机,首次阐明了两次金属交换的基元反应,揭示了两个金属试剂偶联中选择性控制的科学问题。综上所述,本项目提出了以两个亲核试剂为原料构建有机分子的氧化偶联新模式,发展了以广泛易得的C-H化合物为原料的绿色偶联新方法,并以此为契机对均相催化中的一些基本物理有机问

6、题开展了系统、深入的研究。由此,本项目在过渡金属催化的有机合成化学领域形成了系统的原创性科研成果。本项目研究期间已发表J.Am.Chem.Soc.18篇,Angew.Chem.Int.Ed.33篇。8篇代表作平均影响因子为11.166,SCI他引总次数987次。20篇核心论文被权威刊物Chem.Rev.,Chem.Soc.Rev.,J.Am.Chem.Soc.,Angew.Chem.Int.Ed.等SCI他引2646次。该成果受到国际同行的广泛认可与高度关注,例如德法两国科学院院士PaulKnochel教授评价该新合成模式“为新型成键反应开

7、创了美好前景”。由此,雷爱文教授于2010年获国家杰出青年基金资助,2012年获湖北省自然科学一等奖,2014年当选长江学者奖励计划特聘教授,2015年入选英国皇家化学会会士。客观评价I学术刊物引用评价本项目发表学术论文170余篇(SCI收录)。其中8篇代表SCI他引总数987次。20篇核心论文被权威刊物Chem.Rev.、Chem.Soc.Rev.、J.Am.Chem.Soc.、Angew.Chem.Int.Ed.等SCI他引2347次,他引总数2347次。一、首次实现了两个金属试剂的交叉氧化偶联目前国内外许多科研组都在开展通过两个亲核试

8、剂构建物质的研究,我们的工作得到公认和广泛引用。1、2006年,我们以通讯形式发表于美国化学会会志(J.Am.Chem.Soc.2006,128,15048)报道了这一研究成果(

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