ag_agcl_mil-101(fe)可见光-芬顿催化降解亚甲基蓝的研究

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1、学校代码10530学号201510151586分类号X503密级公开硕士学位论文Ag/AgCl/MIL-101(Fe)可见光-芬顿催化降解亚甲基蓝的研究学位申请人戴明锦指导教师刘云副教授学院名称环境与资源学院学科专业环境科学与工程研究方向环境功能材料二零一八年六月八日Heterogeneousphoto-FentondegradationofmethyleneblueundervisiblelightirradiationbyAg/AgCl/MIL-101(Fe)catalystCandidateMingjinDaiSupervisorAssociate

2、professorYunLiuCollegeCollegeofEnvironmentandResourcesProgramEnvironmentalScienceandEngineeringSpecializationEnvironmentFunctionalMaterialDegreeMasterofEngineeringUniversityXiangtanUniversityDateJune8th,2018湘潭大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加以标注引用的内容外，本论文不包

3、含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律后果由本人承担。作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日摘要传统的均相光芬顿法因为亚铁

4、离子难与溶液分离并产生二次污染、反应pH值较低和可见光利用效率低的缺点,所以在实际中应用是非常困难。非均相可见光芬顿法可以有效地克服这些缺点，是一种极具前景的方法。金属有机骨架材料MIL-101(Fe)的特点是比表面积大、催化活性位点多及结构和性质相对稳定，而Ag/AgCl是一种优良的可见光催化剂，为了提高可见光利用效率，本研究将Ag/AgCl负载在MIL-101(Fe)上，制备了新型可见光芬顿催化剂Ag/AgCl/MIL-101(Fe)，并将其应用于亚甲基蓝（MB）的降解，得到如下结论：（1）通过沉淀-光致还原的方法，首次合成了Ag/AgCl/MIL-

5、101(Fe)非均相可见光芬顿催化剂。X射线衍射（XRD）、傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微（SEM）、X射线光电子色散能谱（EDX）、X射线光电子能谱（XPS）、热重曲线（TG-DSC）等表征结果均显示Ag/AgCl可见光催化剂负载在MIL-101(Fe)载体上。紫外可见漫反射(UV-vis)结果表明Ag/AgCl/MIL-101(Fe)催化剂对可见光有明显地吸收。氮气吸附-脱附（BET）结果表明负载了Ag/AgCl后，MIL-101(Fe)的比表面积和孔体积有一定程度的下降，这主要是因为Ag/AgCl对MIL-101(Fe)的部分孔道堵塞而导

6、致的结果。（2）采用P-B设计筛选出了影响Ag/AgCl/MIL-101(Fe)光芬顿降解MB的四个主要影响因素；运用BBD设计优化Ag/AgCl/MIL-101(Fe)光顿芬催化反应条件，其最优反应条件为初始MB浓度=10.72mg/L、催化剂剂量=0.97g/L、初始H2O2浓度=10.90mM和辐射强度=457.79W下，MB的脱色率和矿化率分别可达到99.75%和65.43%。催化剂在循环使用6次之后，MB的脱色率也可高达92.1%，表明该催化剂具有较好的稳定性。（3）通过活性物种捕获抑制实验，考察了本反应体系的主要活性物种。通过光致发光光谱测定

7、催化剂的光生电子空穴对分离能力。同时，结合电子顺磁共振波谱测试的测试结果，本文推测出了Ag/AgCl/MIL-101(Fe)非均相可见光催化降解MB的反应机理。关键词：Ag/AgCl/MIL-101(Fe)；光芬顿；亚甲基蓝；BBD设计ⅠAbstractThestrictpHrangelimits,lowvisiblelightutilizationanddifficultyinseparationofcatalystareoftenoutlinedasthemajordrawbacksofthehomogeneousphoto-Fentonproces

8、s,thereforeit'sdifficulttoapplyinpractic