聚吡咯修饰活性碳复合材料制备及其电容脱盐性能的研究

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1、青岛科技大学研究生学位论文聚吡咯修饰活性碳复合材料的制备及其电容脱盐性能的研究摘要电容去离子技术(capacitivedeionization，CDI)是一种节能、环保的新型水处理技术，它是利用电容器的充放电原理，将离子从水体中去除，从而实现水体的净化。电容去离子技术的脱盐效率由其电极的电容性能决定，同时还受到电容去离子单元的组装结构、脱盐工艺及溶液离子种类等因素的影响。基于这种分析，本论文从以下几方面开展研究工作：采用化学氧化聚合的方法制备一种高电容量、稳定性良好的导电高分子／活性碳(AC)复合电极材料，并采用简单涂覆的方法

2、制备成电容脱盐电极，对复合材料的合成工艺进行了优化，特别是对电极材料负载量对电极电容量的影响进行了研究；自行设计加工组装电容去离子单元，进行电容脱盐实验，研究电压及离子种类对电极脱盐能力的影响，比较研究聚吡咯(PPy)包覆对活性碳(AC)材料电容脱盐能力及离子选择性的影响。具体内容介绍如下：l、化学氧化聚合制备聚吡咯／活性碳复合材料并研究合成工艺对其性能的影响活性碳材料具有较高的比表面积，且循环充放电稳定性良好，但本身比电容较低，因此以活性碳为基体材料，在其表面聚合包覆聚吡咯，以提高其电容高性能。我们将活性碳粉与吡咯单体(Py

3、)混合分散在酸性支持电解质溶液中，在搅拌的同时将氧化剂溶液逐滴加入上述溶液进行氧化聚合，以制备聚吡咯包覆的活性碳复合材料。通过循环伏安测试，研究氧化剂浓度、活性碳含量及聚合温度对材料电容性能的影响。结果显示：在冰浴条件下，掺杂盐为氯化钾，当吡咯(Py)：KCl：氧化剂=0．2：O．15：0．2m01．L．1，吡咯：AC=0．4：l(叭％)时制备出的复合材料的电容性能最好，比活性碳电极提高了50％以上，适合用作电容去离子电极材料。2、电极材料负载量对电极电容性能的影响将活性材料及粘结剂混合制成糊状液，采用简单涂覆的方法，在石墨板

4、表面涂覆不同质量的活性材料，检测电极电容量的变化。循环伏安测试结果显示：复合电极的比电容随着材料负载量的增大迅速减小，而活性碳电极比电容相对较稳定：复合电极和活性碳电极的电容量随着负载量增大而增大到一定程度后，即达到相对稳定的状态。在负载量为8．0mg·cln。2左右，两种电极材料的电容量基本相等。交流阻抗测试结果显示：随着频率的降低，电解质更容易渗透到电极微孔中，聚吡咯修饰活性碳复合材料的制备及其电容脱盐性能的研究使得离子传输路径增长，在频率小于0．1Hz时，随着频率降低传输电阻迅速增大；随着活性材料负载量的增大，电极内电阻

5、却相对变小，这是因为活性物质增多使得电化学响应面积增大。3、聚毗咯修饰活性碳复合电极的制各及其在电容脱盐实验中的应用将活性材料与导电炭黑、粘结剂按一定比例渴合后，涂覆在石墨板表面干燥后制成电容脱盐电极，将电极组装成CDI单元对氯化钠溶液进行脱盐，比较研究活性材料负载量对复合电极和活性碳电极脱盐能力的影响，研究复合电极和活性碳电极在电容脱盐实验中的表现差异。电容脱盐实验结果显示：随着活性材料负载量增大，两种电极的脱盐能力增大到～定水平后就再难提高，这和电极容量的变化相一致：在低材料负载量的条件下，复合电极的脱盐效率明显高于活性碳

6、电极，而当负载量增大到8．0mg·cm。2左右，两种电极脱盐效率基本相等；在高工作电压条件下，活性碳电极的能耗过大，脱盐效率降低，而复合电极并没出现这种现象，说明聚吡咯包覆可以抑制电极表面副反应的发生，扩大电极的使用电压范围。4、复合电极的离子选择性研究除了电极本身性能决定着其脱盐能力，溶液中离子的特性，如半径、水合半径、电荷等因素也有着重要影响。本论文通过对不同阴阳离子溶液的电容脱盐实验来研究复合电极对不同阴阳离子的吸附选择顺序。结果显示：复合电极对阳离子的吸附容量随着离子水合半径增大而减小，而且复合电极对阳离子的吸附容量明

7、显偏低，甚至低于活性碳电极，这说明聚吡咯包覆活性碳复合材料不适于作为负极材料进行电容脱盐：复合电极对阴离子的吸附容量并不完全取决于离子的水合半径，还和离子与分子链的结合能有关，由于S042+与分子链的结合能较大，且较大的体积也使嵌入分子链的S042-难以迅速脱出，因而复合电极对S042。的吸附容量比活性碳电极提高了约一倍，但这也降低了复合电极的循环稳定性；在混合溶液电容脱盐实验中，活性碳电极和复合电极都存在吸附的单价cl一被二价S042一替代吸附的现象。关键词：聚毗咯化学合成活性碳负载量电容脱盐II青岛科技大学研究生学位论文．

8、PREPARATIoNoFPoLYPYRRoLE／rACTIVATEDCARBoNCoMPoSITEANDAPPLICATIONINTHECAPACITIVEDEIONIZATIONABSTRACTCapacitivedeionization(CDt)isanew,energ