提高硫_碳复合材料循环性能的研究

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1、哈尔滨工业大学工学硕士学位论文硕士学位论文提高硫/碳复合材料循环性能的研究RESEARCHOFENHANCINGTHECYCLINGPERFORMANCEOFSULFUR-CARBONCOMPOSITEMATERIALS韦华宇哈尔滨工业大学2015年6月哈尔滨工业大学工学硕士学位论文国内图书分类号：TM912.1学校代码：10213国际图书分类号：621.355密级：公开工学硕士学位论文提高硫/碳复合材料循环性能的研究硕士研究生：韦华宇导师：贾铮副教授申请学位：工学硕士学科：化学工程与技术所在单位：化工学院答辩日期：2015年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学哈尔滨工业大学工学硕士学位论文Cl

2、assifiedIndex:TM912.1U.D.C:621.355DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringRESEARCHOFENHANCINGTHECYCLINGPERFORMANCEOFSULFUR-CARBONCOMPOSITEMATERIALSCandidate：WeiHuayuSupervisor：AssociateProf.JiaZhengAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：ChemicalEngineeringandTechnologyAffiliation

3、：SchoolofChemicalEngineeringDateofDefence：June,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要锂硫电池对锂离子电池的优势是高放电比容量及原料低廉易得，但锂硫电池循环性能不佳的特性需要通过实验进行改进提升。硫导电性非常差，为获得较好的电化学性能，需要在锂硫电池正极中加入导电性优良的碳材料作为导电骨架。本论文首先制备高孔容活性炭作为硫的载体，制备电化学性能稳定且放电比容量较高的活性炭/硫复合材料；其次对活性炭/硫复合材料进行石墨烯包覆，使用不

4、同的石墨烯包覆层制备方法，调控石墨烯包覆层的形貌及包覆量，探寻石墨烯包覆对于正极材料性能的影响，获得电化学性能优越的锂硫电池正极材料。高温活化法获得的高孔容活性炭AC800与硫复合获得的60%硫含量的AC800/60S在0.1C倍率下首放容量为1165mAh/g，1C倍率下进行300次循环后放电比容量仍有375mAh/g。更高活化温度的AC900的孔容积为2.076cm³/g，70%硫含量的AC900/70S的最高放电比容量为1100mAh/g，在1C倍率下经过600次循环后放电比容量仍有328mAh/g。AC900/70S是一种性能优越的稳定的基础材料，为进一步的石墨烯包覆提供坚实的基础。

5、对于单石墨烯包覆层的材料，AC800/60S@GNS(X)在0.1C倍率下的首放容量则高达1596mAh/g，在3C的高倍率下的平均放电比容量高达699mAh/g。AC800/60S@GNS(X)在1C倍率循环500次后放电比容量仍高达640mAh/g。更高硫含量更低石墨烯包覆量的AC900/70S@GNS(Y)的0.1C首放比容量也高达1395mAh/g，经过600次1C倍率循环放电比容量仍高达458mAh/g。冷冻干燥保存了石墨烯包覆层的疏松多孔结构，使石墨烯包覆层能吸收较多电解液从而改善扩散传质条件，对提升高倍率性能效果显著，AC900/70S@GNS(X)#C的3C倍率平均放电比容量

6、为454mAh/g。HI还原rGO获得石墨烯包覆层的AC900/70S@rGO#HI主要提升1C以上倍率的高倍率性能。双石墨烯包覆层的硫/碳正极材料，其0.1C首放比容量均在1217mAh/g以上。P(CNT)-C#GNS(D)材料在3C倍率平均放电比容量高达510mAh/g，其经过1C倍率500次循环后放电比容量仍有380mAh/g。P-C#GNS(N)材料在1C倍率第560次循环放电比容量仍高达482mAh/g，且随后的容量衰减率非常低。在相同的石墨烯包覆量下，石墨烯包覆层的内层是紧密层、外层是疏松层的P-C材料电化学性能优于内层是紧密层外层是疏松层的C-P材料。掺杂的CNT会使疏松层的

7、孔隙率更大，进一步改善扩散传质条件，能够提升高倍率性能，当石墨烯包覆加倍时，提升作用更为明显。关键词：硫/碳复合正极材料；高孔容活性炭；单石墨烯包覆层；冷冻干燥；CNT掺杂；双石墨烯包覆层；I哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractHigherdischargecapacityandeasieraccesstocheaperrawmaterialsaretheadvantagesoflithiumsul