电沉积法制备铂_石墨烯燃料电池催化剂的研究

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1、硕士学位论文电沉积法制备铂/石墨烯燃料电池催化剂的研究ELECTRODEPOSITIONPREPARATIONOFPt/GRAPHENEASFUELCELLCATALYSTS宋海林哈尔滨工业大学2015年6月国内图书分类号：TQ426.6学校代码：10213国际图书分类号：661.1密级：公开工学硕士学位论文电沉积法制备铂/石墨烯燃料电池催化剂的研究硕士研究生：宋海林导师：杨培霞副教授申请学位：工学硕士学科：化学工程与技术所在单位：化工学院答辩日期：2015年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:T

2、Q426.6U.D.C:661.1DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringElectrodepositionPreparationofPt/GrapheneAsFuelCellCatalystsCandidate：HailinSongSupervisor：AssociateProf.PeixiaYangAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：ChemicalEngineeringandTechnologyAff

3、iliation：SchoolofChemicalEngineeringandTechnologyDateofDefence：June,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要燃料电池作为一种绿色高效的新型能源系统具有广阔的应用前景，但是催化剂价格较高，阻碍了其商业化。为了降低成本，本文首先制备大片层分散性良好的石墨烯，然后采用电沉积的方式在氯铂酸体系中沉积制备铂/石墨烯复合材料用作燃料电池催化剂。本文采用恒电

4、势沉积和脉冲沉积方法将铂颗粒沉积到石墨烯片层上，制备高效低铂载量的燃料电池催化剂，并对其性能进行研究。首先在采用改性Hummers法制备氧化石墨时添加高温反应处理，有利于将石墨完全氧化为氧化石墨；研究了氧化剂KMnO4用量的影响，当球形石墨与KMnO4质量比为1:4时，石墨氧化程度较高，然后经过超声处理得到的石墨烯片层尺寸较大，剥离更加彻底。采用循环伏安法研究了Pt的电沉积过程，发现四价离子的反应分两步进行，四价铂离子还原到二价铂离子反应速度快，对应还原电流大，第二步二价铂离子还原成铂原子发生在0.1V左右，对应的还原电流小

5、。研究了恒电势、脉冲电沉积铂，初步探索了将石墨烯分散在镀液中进行复合电沉积，考察了沉积工艺参数对沉积铂颗粒形貌以及催化性能的影响。在恒电势沉积条件下，发现氯铂酸浓度为4mML-1，沉积电势为-0.3V，沉积时间为80s时沉积得到的铂颗粒，催化性能较高，形貌尺寸较好，颗粒尺寸在100nm左右。在脉冲电沉积条件下，在频率为500Hz，占空比为20%，峰值电流为80mA，温度为40℃时制备的铂颗粒，尺寸较小，约为90nm左右，分散均匀，催化剂的催化性能和稳定性较高。与恒电势沉积相比，通过调整脉冲电沉积参数，可以减少贵金属的用量，并

6、能更充分利用石墨烯巨大的比表面积。在复合沉积过程中，讨论了石墨烯用量的影响，得出石墨烯浓度为2mg/ml时，得到的催化剂性能较好。循环伏安测试以及稳定性测试表明，制备的铂/石墨烯催化剂具有较高的催化性能和稳定性。在复合沉积过程中，得到的催化剂具有一定的催化能力，而且催化性能可能更好，但是催化剂的稳定性较差，还需要进一步研究。以上表明石墨烯载铂材料用作燃料电池催化剂具有广阔的应用前景。关键词：铂；石墨烯；载体；催化剂；电沉积-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractThefuelcellasagreenenergye

7、fficientnewsystemhasbroadapplicationprospects,butthehighercatalystpricehindereditscommercialization.Inordertoreducetheprice,largelayergraphenewelldispersedwaspreparedbyHummersmethodwhichtookhigh-temperatureprocessingintoaccountinthisstudy.ThenPt/grapnenecompositewa

8、spreparedbyelectrodepositoninasimpleplattingbathsystem.Inthispaper,theconstantpotentialdepositionmethodandpulseddepositionofplatinumparticleswere