《并行微通道内气液两相流动与传质的分析》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。
目录第一章文献综述.......................................................................................................11.1微反应器的结构设计..................................................................................11.1.1内置分布微反应器............................................................................21.1.2外置分布微反应器............................................................................31.2并行微通道内气液两相流型的研究..........................................................51.3并行微通道内气液两相分布规律..............................................................81.4微通道内气液两相流空隙率的研究........................................................101.4.1微通道内空隙率的实验研究.........................................................101.4.2微通道内空隙率的理论研究.........................................................101.4.2.1均相流动模型.........................................................................101.4.2.2漂移通量模型.........................................................................111.4.2.3简单乘数模型.........................................................................121.4.2.4Lockhart-Martinelli模型........................................................121.5微通道内气液两相流传质过程研究........................................................131.5.1不同流型下的气液两相传质过程.................................................131.5.1.1泡状流......................................................................................131.5.1.2弹状流......................................................................................141.5.1.3环状流及搅拌流....................................................................161.6本章小结......................................................................................................16第二章实验部分.....................................................................................................182.1并行微通道结构及制作............................................................................182.1.1并行微通道结构...............................................................................182.1.1.1内置分布并行微通道............................................................182.1.1.2外置分布并行微通道............................................................192.1.1.3树状分布并行微通道............................................................192.1.2微通道芯片的制作..........................................................................202.2实验装置与流程.........................................................................................202.3流体物性......................................................................................................22第三章并行微通道内气液两相流型...................................................................233.1并行微通道内无相间传质气液两相流型..............................................233.1.1内置分布并行微通道内气液两相流型..........................................23万方数据 3.1.2外置分布并行微通道内气液两相流型........................................263.1.3树状分布并行微通道内气液两相流型........................................273.1.4内置分布结构对并行微通道内气液两相流型的影响...............283.2并行微通道内伴有相间传质过程的气液两相流型.............................303.3本章小结......................................................................................................32第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律.................................334.1并行微通道内两相流动分布....................................................................334.1.1不同结构并行微通道内气泡长度、速度分布不均匀性..........334.1.2内置分布器结构对两相流动分布的影响....................................364.1.3气液两相流率对两相流动分布的影响........................................394.1.4液相黏度对两相分布不均匀性的影响........................................394.2并行微通道内气液两相分配规律...........................................................404.2.1气液两相流率对气液相分配规律的影响....................................404.2.2液相黏度对气液相分配规律的影响.............................................424.3本章小结......................................................................................................43第五章并行微通道内气液两相流的空隙率......................................................455.1无相间传质气液两相流动过程的空隙率................................................455.1.1气液两相流量对分支通道内空隙率的影响................................455.1.2液相黏度对分支通道内空隙率的影响........................................475.1.3内置分布器结构对支通道内空隙率的影响................................485.2伴有相间传质的气液两相流动空隙率...................................................495.3本章小结......................................................................................................50第六章并行微通道内伴有化学反应的气液两相传质过程.............................526.1微通道内液侧体积传质系数的计算.......................................................526.2液侧体积传质系数的影响因素...............................................................536.2.1气液两相流量的影响......................................................................536.2.2化学反应速率的影响......................................................................546.3并行微通道反应器气液传质整体性能...................................................556.4本章小结......................................................................................................56第七章结论与建议.................................................................................................577.1结论..............................................................................................................577.2建议..............................................................................................................58参考文献....................................................................................................................59附录：符号说明........................................................................................................68万方数据 发表论文和参加科研情况说明..............................................................................70致谢....................................................................................................................71万方数据 第一章文献综述第一章文献综述随着社会的发展和人类生活水平的提高，人们对于产品种类的多样性及品质的需求不断增加，促进了现代工业的持续发展。21世纪化学工业的发展趋势将会是高效，绿色，安全，可持续等，在这种导向之下，微化工技[1,2]术应运而生。微化工技术是结合微机电系统的设计思想和化学化工基本原理的一种高新技术，其着重研究时空特征尺度在数百微米以内的微型化工设备，及并行分布系统的设计、模拟、生产和应用等过程的基本特征和[3]规律。微化工系统内部器件的通道特征尺度在微米范围内，远小于传统反应器的特征尺寸，该尺度相对于分子水平的反应而言依然非常大，故利用微反应系统并不能改变反应机理和本征动力学特性，而是通过改变流体的传热，传质及流动特性来强化化工过程。由于微反应技术具有较强的传热和传质性能，可大幅提高反应过程中的资源和能量的利用效率，减小反应系统体积，提高单位体积的生产能力，从而实现化工过程强化，微型化和绿色化。一般而言，微化工技术包括微反应、微热、微分析、微分离等等系统，其中微热、微反应是核心部分。相比于传统反应器，微反应系统特征尺度的细微化具有许多优点，例如：大比表面积，大比相界面积，小体积，直[2]接并行放大，过程连续，高度集成，混合时间短，能耗低等。微通道反应器是目前最广泛使用的微反应器，通过光刻、刻蚀和机械加工的方法可以在玻璃、硅片、聚二甲基硅氧烷（PDMS）和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）[4]等材料上制作尺度各异的微通道。微通道加工技术多元化及其他相应微技术的开发为微化工过程的发展提供了新的契机和有力保障。1.1微反应器的结构设计将传统多相流反应器从实验室放大到工业化规模时，需保证各流体在不同尺度反应器中具有相同的水力学、传热及传质特性。而微反应器在保证反应器尺度不变的情况下，可通过直接集成放大等方法实现产量的提高，例如，将数个微通道反应器并行装配。在目前的工业应用中，大多数微反应器的集成放大仅限于单相反应器中，多相操作依然局限于实验室规模。1万方数据 第一章文献综述[5]deMas等对60条通道集成的硅基微反应器中的气液两相流进行了研究，发现其流动分布不均一性小于10%，但微反应器内的液相流率最大不超过-180ml·h。在并行微通道中，两相（气，液）分布仍然是一个难题。因为设计不佳，会导致一些通道充满气体或液体，这种现象被称为“气液窜流”。目前，两相流动分布可通过分支化（branching）、内置分布（internal[6]distribution）、外置分布（externaldistribution）实现，如图1所示。图1-1并型微通道分布结构示意图（气液两相弹状流型下）Fig.1-1Schematicrepresentationofparallelmicrochannelsdistributor(Withgas-liquidoperatedintheTaylorflowregime)A)branching;B)internaldistribution;C)externaldistribution1.1.1内置分布微反应器在内置分布微反应器中，气液两相在入口处接触，两相混合后进入各并行微通道中，如图1-1（B）所示。该种分布结构一般较为简单，只需要两个泵，一个气液接触装置。在并行微通道中实现气液两相均匀分配的前提是各支通道压力降相等。在单相流中，利用文丘里效应在支通道入口及出口处控制压力，从而保证分布均匀性。然而，在两相流中，由于气泡或液弹大小不同导致表面张力及拉普拉斯压力发生变化，进而引起微通道内压力变化。如果各支通道内气泡或液弹大小不同，则压力变化会引起流动分布不均匀。如果各支通道内压降相近但气泡或液弹大小不同，则相界面积不同会导致流动分布不均匀。为解决微反应器中类似问题的出现，可设置2万方数据 第一章文献综述一个大直径歧管来平衡各支通道压力降，或在各支通道入口处设置障碍增加分布区压力。但气液两相流在大直径通道中不能体现微通道中具有的优良特性，因此多采用第二种方法增加两相分布的均匀性。1.1.2外置分布微反应器如图1-1（C）所示，外置分布微反应器基于将等量均匀分布的气相和液相在各支通道入口处混合的理念设计。支通道中各相的均匀分布通过多种[7][8,9]结构单相分布器实现，例如采用连续歧管结构，树状分支化结构，多[10]孔网格结构等。单相分布器最重要的设计准则为控制水力阻力，即通过控制各并行支通道内的压力降来实现。多相流的水力阻力不仅取决于流体的物理性质，流速，微通道的水力学直径，还取决于气液流量比，气液相[11-13]界面积及两相流型。大部分多相分布器在投入应用时不能避免气液窜流的现象。这种分布很不均匀的情况在环状流时不会出现，但在气液流量比高达10-100倍时才会出现环状流，且弹状流具有更多的两相接触优点，并在气相流速较低时即可出现。外置分布结构微反应器在保证气液两相在单通道中具有优点的基础之上，可通过目标产量确定单通道集成放大的数目。但由于该结构微反应器对加工技术要求较高，反应设备投入较高，设备体积较大等条件限制，目[14]前只应用于实验室规模。近年来，已有很多学者采用实验或模拟的方法对并行微通道结构和设计方法进行了研究及归纳总结。[15]Mendorf等设计了多种分布器结构，并应用于8个并行微通道中液液两相分布均匀性的研究中。采用平行实验的方法展示了微反应器内单相和液液两相弹状流的流动情况。[16]Peela等采用CFD模拟的方法研究了微反应器分布器结构及各支通道的位置对流动分布均匀性的影响。将模拟效果最好的设计方案加工成型，用于研究丙烷完全氧化反应。与其他文献研究对比发现，流体通过圆锥形分布器分布的均匀性明显优于常用的圆盘形分布器。改变中心通道的位置可改善分布效果，这说明通道位置对于流动分布均匀性有一定影响。[17]Chamber等设计的微反应器中，气液两相先分别进入圆柱形储藏罐，后通过狭缝注入到9到30个微通道中。为使得每一个微通道中均出现流动一致的环状流，所设计的储藏罐的体积远远大于所有狭缝及所有微通道体积之和。他们通过氟化反应验证了两相流动的均匀性。[6,18]Al-Rawashdeh等提出了并行微通道中“阻力通道”的概念，并在此3万方数据 第一章文献综述基础上总结了并行微通道的设计准则。在单相分布器和各并行微通道入口间设置“阻力通道”，其结构示意如图2所示。若该结构微反应器含有n条支通道，则需要一个气相歧管，一个液相歧管，n个气相阻力通道，n个液相阻力通道，及n个两相汇合结构。将采用该方法设计的微通道应用于气液两相流中，可避免一些支通道内只有气相或液相的情况，可观察到弹状流，环状流，搅拌流等各种流型，且气液两相流动分布均匀性显著提高。图1-2基于阻力通道概念的四个并行微通道的气液相分布器结构示意图Fig.1-2Schematicrepresentationofbarrier-basedgas-liquidflowdistributorforfourparallelmicrochannels(G):gas,(L):liquid,(M):manifold,(B):barrierchannel,(T)T-mixer.[19]Yue等将16个水力学直径为667um的单通道集成为并行微通道，将内置分布结构用于单相分布中，外置分布结构用于两相分布中，如图1-3所示。实验并模拟研究了并行微通道中水吸收CO2的两相分布特点和总传质效率。该结构分布器在气相流速较高，弹状-环状流型下，两相分布均匀。在气速相对较低的弹状流时，由于单相分布器中缺少较大的压降阻力，两相分布明显不均。这说明并行微通道内压降波动严重干扰其内部两相流动分布，进而影响总传质效率。4万方数据 第一章文献综述图1-3并行微通道结构及示意图Fig.1-3Parallelmicrochannelscontactor(a)photoofthecontactorandacoinof2euro;(b)internalchannelstructure设计合理的微反应器结构对于实现良好的多相分布，传热及传质效果至关重要，到目前为止，对集成微反应器的设计与优化仍处于起步阶段，尚待更加深入的研究。1.2并行微通道内气液两相流型的研究气液两相流型是微通道内两相流动分布、传热传质的研究基础。与常规反应器相比，微通道尺度大大减小，微通道内表面张力和黏性力作用明显，因此气液两相流动过程在微通道内与常规反应器中存在显著差异。由于微通道材质不同，截面形状及尺寸的差异，实验所采用流体物性不同等原因，所观察到的流型也有一定区别。目前，已有很多学者对微通道内流型进行了研究，主要观察到泡状流、弹状流、液环流、并行流等流型，由于实验条件不同，文献中还会出现一些特定的流型，如表1-1所示。表1-1文献报道的微通道内气液两相流型Table1-1Gas-liquidtwo-phaseflowregimesinmicrochannelsreportedintheliteratures微通道截流动作者实验物系微通道尺寸流型面形状方向dH=0.8mm泡状流、液环流、搅拌流、[20]Hassan等空气-水圆形dH=1mm水平间歇流dH=3mm5万方数据 第一章文献综述弹状流、搅拌流、液环流、[21]Saisorn等空气-水圆形dH=0.53mm水平液环-溪状流dH=1.1mm泡状流，弹状流，搅拌流，[13]Triplett等空气-水圆形水平dH=4.5mm弹状-环状流，液环流dH=20μm,Serizawa等空气-水泡状流，弹状流，液环流，圆形dH=25μm,水平[22]液块流，多泡流，溪状流dH=100μm,泡状流，分散流，长气泡Coleman和圆形dH=流，弹状流，分层流，波空气-水水平[23]Kranse矩形1.3-5.5mm状流，液环-波状流，液环流dH=0.2mm,泡状流、楔状流、弹状流、[24]Cubaud等空气-水正方形水平dH=0.525mm环状流[25]Pohoreck泡状流、弹状流、弹状-环氮气-水矩形dH=0.29mm水平等状流、液环流微通道内同时出现了多种流型，根据时间平均空隙Kawahara氮气-水圆形dH=100μm水平率与流型出现的概率来定[26]等义流型，包括弹状-环状流、多重流、半液环流等泡状-弹状流，弹状-液环[27]Chung等氮气-水方形dH=96μm水平流，分散搅拌流，液环流弹状流，长泡状流，弹状-CO2-乙汇聚[28]Hwang等矩形水平液环流，翻腾流，分层波醇扩散浪流R134aJassin和圆形据空隙率不同，提出概率R420adH=1.54mm水平[29]Newell矩形流型空气-水此外，另有一些文献中对并行微通道内气液两相流型进行了研究。Chen[30]等对梯形截面的内置分布T型并行微通道内气液两相流型分布进行了研-1-1究。当液相流速一定（UL=0.268m·s），气相流速为（UG=0.241m·s）时，6万方数据 第一章文献综述如图1-4（a），主通道所有气泡在T型分叉处破裂为两个子气泡，在各支通-1道内形成弹状流或泡状流。增大气速为（UG=0.723m·s），主通道气泡长度由1.82mm增大至3.55mm，由右向左第一、二条支通道气泡长度均有所增加，但第二条支通道内气泡长度远远大于第一条支通道。当气速为-1（UG=2.249m·s）时，主通道气泡长度很大，第二条支通道内呈液环流，第三条支通道内为弹状-环状流。(a)(b)(c)图1-4内置分布并行微通道内气液两相流型Fig.1-4flowpatternininternaldistributionparallelmicrochannels-1-1-1-1(a)UG=0.241m·s,UL=0.268m·s;(b)UG=0.723m·s,UL=0.268m·s;-1-1(c)UG=2.249m·s,UL=0.268m·s[19]Yue等对水和CO2在16条外置分布并行微通道内形成的两相流型进行了观测，由于单相分布不均匀，且并行微通道内存在明显的压力波动，导致进入每一个支通道内的气液两相流速不同，进而形成的流型不同，如-1-1图1-5所示。当液相流速一定（UL=0.14m·s），气相流速很低（UG=0.50m·s）时，如图1-5（a），7条支通道（支通道1、2、3、7、9、11、13）中仅有液相存在，6条支通道（支通道4、5、6、8、14、15）中呈气泡大小不同的弹状流，另外3条支通道（支通道10、12、16）内为弹状-环状流。在此气液流速下，相应的单通道内理想流型为弹状流，而并行微通道内同时出-1现了三种流型。增大气速（UG=1.76m·s），如图1-5（b），所有支通道内均含有气相和液相，但两相流型依然各不相同。进一步增大气速-1（UG=6.25m·s）后，气液两相分布较为均匀，各支通道内均为弹状环状流。7万方数据 第一章文献综述(a)(b)(c)图1-5外置分布并行微通道内CO2-水两相流型Fig.1-5CO2-waterflowpatterninexternaldistributionparallelmicrochannels(Flowdirection:fromlefttoright)-1-1-1-1(a)UG=0.50m·s,UL=0.14m·s;(b)UG=1.76m·s,UL=0.14m·s;-1-1(c)UG=6.25m·s,UL=0.14m·s综上所述，由于实验条件的差异，实验所用微通道结构不同，物系不同，导致各文献中所报道的流型及流型分布各不相同。目前还没有得到普适性的流型转换准则或模型来预测微通道内气液两相流型转换，该领域仍需进一步研究探索。1.3并行微通道内气液两相分布规律通过单一微通道的集成放大，可实现微反应器产量的提高。但如何保证气液两相在多个并行微通道中依然具有单一微通道中体现的良好传递及反应特性，是目前的研究难点。解决这一问题的根本方法是设计合理的相分布器，以及适合的操作条件，保证气液两相在多个并行微通道中分布均匀。若两相分布不均匀，会严重影响微反应器的传热/传质效果和反应效率。例如，在蒸发设备中，两相流动不均匀很容易导致某些分支通道中出现干涸，影响热量传递；在冷凝器中，两相流动不均使得液体加载过多，进而造成部分区域导热效果变差；在某些反应设备中，两相流动分布不均造成[30]分支通道中气泡或液弹大小不一，并影响其反应效果。近年来，已有很多学者针对如何保证并行微通道内气液两相分布均匀的8万方数据 第一章文献综述问题进行了研究，并提出了微反应器及单相分布器的设计准则（详见1.1）。[31]Al-Rawashdeh等采用“阻力通道”的概念，设计加工了三种不同材质、尺寸的8个并行微通道反应器。控制微通道内气液两相为弹状流型时，-1液相流速可高达150ml·min，两相流动分布不均匀性小于10%。考察了不同黏度、表面张力、流速及微通道材质、尺寸对两相流动分布的影响，并将气泡及液弹长度、气泡生成频率与单通道内的情况进行比较。研究发现：-3-2当CaB在2.5×10~3.8×10范围内时，保证微通道壁面良好的润湿性有利于将两相分布不均匀性控制在10%以下；为防止压力波动及两相分布不均匀，气泡及液弹长度应大于微通道当量直径的两倍；相比于微通道内压力降，反应通道几何形状及尺寸对两相分布的影响很小。[32]Al-Rawachdeh等还模拟研究了设有“阻力通道”的并行微通道内温度波动与流动分布间的相互影响。采用液压电阻网络模型研究温度对流动分布的影响；采用一维能量平衡模型研究流速对温度波动的影响。研究发现阻力通道内的温度波动对两相流动分布影响显著。对于同等程度的温度波动，发生在阻力通道处对流动分布产生的影响将是发生在混合区域或反应通道内产生影响的10倍。相比于液相滞留时间，流速对于温度波动基本没有影响，而所用液相物性、微通道材质及尺寸是决定液相滞留时间的关键因素。根据研究结果提出了调控两相分布不均匀性的微反应器设计方法。[30]Chen等在梯形截面的5个并行微通道反应器内进行了气液两相分配规律的实验研究。微反应器主通道水力学直径为0.611mm，支通道水力学直径为0.438mm。研究发现各支通道内两相分布特点与主通道内流型密切相关。当表观气速较高，主通道内为弹状流时，第二条支通道内气含率明显高于其他支通道；当主通道内为环状流时，液体更多进入旁边两支通道，中间三个支通道内含气体较多；当主通道内为弹状环状流时，气液两相分布不稳定。[19]Yue等实验并模拟研究了16个并行微通道内气液两相分布规律。当气速较高，两相流型为弹状环状流时，所使用的微反应器内气液两相分布接近一致。但气速较低，两相流型为弹状流时，气液两相明显分布不均，这是由于各支通道内缺少较大的压降阻力，表明微通道内动态压力波动会破坏气液两相分布均匀性。利用CFD模拟研究了该结构微反应器的单相分布器内各相分布情况，气相及液相的最大偏差分别为6.5%和5.1%。控制实验条件，可实现气液两相分布均匀。9万方数据 第一章文献综述1.4微通道内气液两相流空隙率的研究气液传热/传质过程与其两相流的空隙率密切相关，例如空隙率的下降会减小气液两相的有效接触面积，进而降低传热/传质效率，增大能耗。在微通道内，气液两相流空隙率的研究，是微通道内气液两相流动分布，传热传质研究的基础。1.4.1微通道内空隙率的实验研究微通道内空隙率，一般由微通道内所有气泡体积与微通道整体体积之比表示，可定义为：VB（1-1）VC一般通过像素法处理图片得到微通道内空隙率。为计算不同情况下微通道内的气液两相空隙率，需对微通道内气液两相界面的几何形状进行合理假设。例如，在矩形截面微通道内的弹状流型下，一般将气泡视为由头部、尾部和中间椭圆柱体部分组成，头部和尾部均为半椭圆球体，椭圆柱体的截面为以微通道截面宽深尺寸为长短轴的椭圆形。如此计算得到微通道内总气泡体积，取多张图片的计算结果进行平均，然后计算得到该实验条件下的气液两相空隙率。1.4.2微通道内空隙率的理论研究[29,33,34]目前，已有众多学者对于微通道内空隙率的预测进行了研究，得到多种经验、半经验及理论预测模型，一部分模型仍然在上世纪提出的早起模型基础上修正建立的。1.4.2.1均相流动模型均相流动模型（homogeneousmodel）是气液两相流动过程中最简单的预测模型，将空隙率表示为：11xG1S（1-2）xL其中，S为滑移比，即气液两相速度之比。若忽略相间滑移，气液两相流速10万方数据 第一章文献综述相等，则S=1，此时：QG（1-3）QQGL实际情况中，两相间滑移不可忽略，因此式（1-3）不能准确预测微通[35]道内空隙率。Ali等在内径为1mm的微通道内研究了CO2-水的两相空隙[36]率，得到均相流动模型预测关联式ε=0.8β。Zhao等在三角形截面微通道内也得到类似关联式ε=0.838β。1.4.2.2漂移通量模型[37][38]Wallis在Zuber和Findlay的研究基础上，发展得到漂移通量模型。该模型考虑了微通道内气液两相间的相互作用，表示为：βε=（1-4）E+vU0d其中，E0为分配参数，表示气液两相不均一产生的影响；vd为平均漂移速度，表示气液两相速度差异。[38]Ishii在漂移通量模型基础上总结出：u=u/ε=EU+U（1-5）BG0GJuB表示微通道中气泡速率，UGJ为气相漂移速率。Ishii也给出了圆形管道中不同气液流型下的E0及UGJ的计算方法。[39]Mishima等在Ishii的研究基础上，对E0及UGJ的计算公式进行了改进，并认为在较小管道的静止液体中，气泡上升速率为零，则气相漂移速率UGJ为零。E=1.2+0.510exp(-0.691d)（1-6）0H[40]Zhang等在Mishima基础上引入拉普拉斯常数改进了E0的计算公式（认为气相漂移速率UGJ为零）：E=1.2+0.380exp(-1.39/Lo)（1-7）0Lo为拉普拉斯常数：Lo={σ/[g(ρ-ρ)]}0.5/d（1-8）LGH[41]Chexal等对漂移通量模型进行修正，扩大了其应用范围。当气液两相在水平放置的微通道内形成弹状流时，不存在弹性效应（buoyancy[42]effect），此时平均漂移速度可以忽略，则漂移通量模型转化为乘数模型。11万方数据 第一章文献综述乘数模型可以满足微通道内弹状流下的空隙率预测，但当微通道内为翻腾流、波浪流及其他流型时，平均漂移速度不能忽略，不可用乘数模型预测[43-45]微通道内空隙率。1.4.2.3简单乘数模型[46]Armand认为微通道内空隙率与气相体积分数之比为常数，提出经验预测模型：ε=K（1-9）β将实验数据关联得到K=0.833。该模型具有广泛的压力适用范围，但K值中没有包含气液两相流量的影响，需进一步修正。Armand又对空气-水两相流动体系在弹状流型下的实验数据进行总结，得到相应的空隙率计算公式：1(0.833+0.167x)x()ρGε=（1-10）slug11(1-x)()+x()ρρLGzkq20150910[26]Kawahara等在内径为100um的圆形截面微通道中实验研究了水-氮气两相流动的空隙率，提出以下关联式：0.50.03βε=（1-11）0.51-0.97β1.4.2.4Lockhart-Martinelli模型[47]Lockhart和Martinelli引入特征参数X预测微通道内气液两相压力降：dPdz1x2LGLX（1-12）dPdzxGLG2其中X微通道内液相与气相单相压降之比。Lockhart和Martinelli发现微通[48]道内空隙率ε与X呈函数关系，根据这一思想，Butterworth提出了空隙率计算较为通用的形式：-1ε-1xρμpGqLr=O()()()（1-13）εxρμLGLockhart和Martinelli回归得到式中参数数值：O=0.28，p=0.64，q=0.36，[49]r=0.07。另外，Barozcy通过实验回归得到O=1，p=0.74，q=0.65，r=0.13。12万方数据 第一章文献综述可以看出，文献中提出的空隙率模型大多适用范围有限，对于微通道内气液两相空隙率的预测和影响因素的研究需进一步加强。1.5微通道内气液两相流传质过程研究与常规反应器相比，微通道内气液两相流型及其转换准则有所不同，因其气液接触面积有较大幅度提高，极大的强化了气液传质过程，所以微通道内气液传质性能的探究与预测不能完全基于常规尺度通道中积累的相关数据。对微通道内气液两相流传质过程的全面了解，可为在微通道内实现气体吸收、脱吸、加氢、氟化等过程提供相关的理论基础。1.5.1不同流型下的气液两相传质过程[50]微通道内气液两相流的传质过程与流型密切相关，流型的多样性导致各流型下的传质过程和机理存在差异。不同的接触方式及操作条件下，一般可在微通道内观测到泡状流、弹状流、环状流及搅拌流、并行流等。一些学者对不同流型下的气液两相传质过程分别进行了研究。zkq201509101.5.1.1泡状流泡状流型下，微通道内气泡直径小于或等于微通道直径，此时的传质过程，体现为近似球形或椭球形的气泡向周围液相的物质传递，但需要考虑[51]气泡在微通道内的空间受限及与相邻气泡的相互作用。[52]Cabaud等在含有膨胀管路的微通道中研究了泡状流型下的传质行为，由于流型不稳定，气泡大小不均一等原因，很难确定其传质系数。Lob[53]等分别在气液两相进口处设置多层混合器，有效避免了气泡的分布不均匀，并采用夹缝式收集方式，在高气速条件下得到直径为30~50μm的气泡。气泡的平均直径越小，气液两相的相间传质面积越大，有利于传质系数的提高。当气速较低，液速较高时，微通道内容易出现泡状流。当气速非常低时，该流型下的气液接触面积易于计算，但远远小于其他流型下的接触面积，所以针对该流型下的传质研究较少。13万方数据 第一章文献综述1.5.1.2弹状流在微通道中出现的所有气液两相流型中，弹状流因其具有较大的气液比表面积、易于实施和控制、及其液弹内部的循环模式等优势，该流型下的传质及传热效果明显优于其他流型。对于弹状流的传质过程，需同时考虑[51]气泡向液膜、气泡向液弹的传质过程，及液膜与液弹的混合转化。很多关于气液两相传质过程的研究都集中于弹状流型下，且获得了较高的传质[54-56]系数。[56]Tan等对直形和环形微通道内的气液传质行为进行了研究对比。由于流动通道的曲率半径是影响液体循环的重要因素，而液弹中的循环与传质效果密切相关，因此，实验中分别采用了半径为（1,2,3）cm的环形微通道进行研究。发现弯曲通道中流速对于传质系数的影响与直形微通道内类似，而传质系数随通道曲率半径的减少而明显增加，直径为1cm的环形微通道中传质系数比直形微通道内高2-3倍。环形微通道内传质加强的原理被认为类似于漩涡中的热量传递。当流过曲形微通道时，流体由于受到离心力的作用由通道内部运动到外部，导致通道内压力降低。同时，由于压力不同使得流体由外部运动到内部，从而加强了通道内流体混合。[57]Matthieu等在截面为方形的直通道和弯曲通道中研究了空气-水两相zkq20150910传质过程。在弯曲通道中，由于弯曲部分的作用使得气液两相形成的弹状流向液环流的转换滞后，通过控制操作条件得到相同的液弹长度时，弯曲通道内气泡长度增加了10-20%。另外，由于微通道弯曲处的离心作用导致气泡头部和尾部均发生形变，对传质效果产生影响。经计算得到弯曲通道-1-1内最高体积传质系数为0.7s，而支通道内最高体积传质系数仅为0.4s。[58]Sun等对CO2在水、乙醇、甲醇中的溶解行为进行了研究。研究发现，气泡的初始大小由液体体积流率及通道的几何形态决定，而气泡的溶解速率取决于进口气体压力及流体组成。在流体接触后一段时间内，气体被迅速吸收，可理解为CO2浓度梯度限制在非常薄的气液界面区域。证明了气泡的收缩初始速率正比于各流体对扩散系数及亨利常数的比值。[59]季喜燕实验研究了不同尺寸微通道内CO2-蒸馏水、CO2-乙醇和CO2-正丙醇体系的物理吸收过程。利用高速摄像仪拍摄记录吸收过程中气泡的体积减小的过程，处理图片得到气泡长度变化与时间的关系，并由此计算弹状流型下的比表面积a以及液相传质系数kL。实验中测量了封闭微反应系统内吸收CO2的前后压力变化，通过气体PVT关系得到CO2吸收量，进而求得液侧体积传质系数。通过滴定法校正测得该体系弹状流型下液侧体-1积传质系数kLa可达到1s。14万方数据 第一章文献综述[60]Yue等分别对于微通道内Na2CO3/NaHCO3混合缓冲溶液及NaOH溶液吸收CO2气体的化学吸收过程进行了研究。在水力学直径为667μm的矩形截面微通道内实验，控制气速在0~2m/s范围内，液速在0.09~1m/s范围-1内。计算得到最高体积传质系数达21s，远远高于传统的气-液反应器。利用无量纲常数Sh，Sc和Re进行关联得到弹状流型下的液相体积传质系数：0.2130.9370.5Shad.0084ReReSc（1-14）LHGLL[61]Niu等采用聚乙二醇二甲醚为液相，CO2/N2混合气为气相，在内径为1mm的圆形微通道内研究其两相传质情况。气液两相经过微通道后，在气液分离器中进行分离，通过气相色谱分析被分离的气体以确定被吸收CO2的量。结果表明，传质系数随均随表观气速及液速的增大而增大，最大液-1侧体积传质系数可达3.34s。将实验数据与无量纲常数进行关联，得到：0.390.70.5Shad=0.116ReReSc（1-15）LHGLL因弹状流是微通道中最常见的流型，且其流动稳定、传质界面清晰，已成为微通道内传质领域的研究热点，很多研究者基于不同结构微通道内、不同物系所得实验数据提出多种传质系数预测式。[62]Lefortier通过研究微通道内CO2在多种混合吸收剂中快速吸收及脱吸过程，得到关于气泡长度和液弹长度的液侧体积传质系数预测式：zkq20150910DULDUBBBkaKK（1-16）L1222dHLBLSdHLS2[56]duTan等用无量纲数We和Φ来预测直行微通道内的kLa，We，QLφ=，确定的关联式为：Q+QLG0.3K=KWeφ（1-17）LL0经实验发现吻合良好，相对误差在10%以内。而对于曲形微通道，需引入r无量纲数Ψ，，关联式为：R0.3K=KWeφ(1+91ψ)（1-18）L,RL0[63]vanBatan用CFD模拟方法研究了圆形截面微通道内传质行为，他基于Higbie渗透理论，将气泡视为由圆柱体主体部分及前后对称头部组成，[64]认为微通道内液侧体积传质系数为三部分之和。Vandu实验测得水吸收氧气过程的体积传质系数，与vanBatan得到的模拟结果吻合良好。15万方数据 第一章文献综述[65]Yue等在这一基础上提出了新的经验预测关联式：5.03.02DULBBka（1-19）LdLLLLHBSBS1.5.1.3环状流及搅拌流当表观液速较高时，微通道内易于出现环状流或搅拌流。两种流型均可提供较大的气液比表面积，且环状流易于控制，其传质过程也是研究重点。对于环状流，传质过程可视为连续流动的气相向壁面液膜的质量传递，但液膜表面形态对传质过程有较大影响。而对于搅拌流而言，可近似认为气液两相独立流动，传质过程与环状流时较为相似，但要注意的是，需考虑[51]两相界面上的周期性波动对传质过程的影响。[66]Tortopidis等在直径为4mm的通道内考察了CO2-水的两相传质过程。结果表明，气液两相间的传质效率与流型紧密相关，研究发现环状流时的液侧体积传质系数kLa值达到最大，且体积传质系数随气相表观流速的增大而增大。[60]Yue等研究了微通道内CO2与NaHCO3/Na2CO3缓冲溶液，CO2与NaOH溶液在搅拌流型下的传质过程。当液相表观流速一定时，体积传质系zkq20150910数随气相表观流速的增大而略有增大；当气相表观流速一定时，体积传质系数明显随液相表观流速的增大而增大。在搅拌流操作条件下，气液两相表观流速的改变不会对传质接触面积产生显著影响，但搅拌流型下的体积传质系数稍高于弹状流型下。[67]Ye等在水力学直径为408μm的T型入口微通道中实验研究了一乙醇-1胺（MEA）吸收CO2的传质过程。当液相表观流速控制在0.356~0.707m·s-1范围内，气相表观流速高达50m·s时，两相流动呈环状流或搅拌流。考察分析了温度、压力及摩尔比对MEA吸收CO2的影响。当压力为3MPa，MEA-1与CO2摩尔比为2.2，气时空速在14400~68600h范围内时，经吸收后气相-6中的CO2摩尔分数至少可降低到32.3%~300×10。1.6本章小结单一微通道的并行放大对于微反应技术工业化应用具有重要意义，本章总结了目前文献中关于并行微通道结构设计，并行微通道内气液两相流型、两相分布规律、空隙率及传质的研究结果，在此基础上，提出本论文的主16万方数据 第一章文献综述要工作：设计加工不同结构的内置分布、外置分布及树状分布并行微通道。以不同浓度的甘油/水溶液作液相，N2作气相，对各并行微通道内气液两相流动进行考察。通过实验研究，系统分析并行微通道分布器结构、气液两相流速、流体物性等因素对气液两相流型、两相分布规律、空隙率的影响。分别以CO2和不同浓度一乙醇胺水溶液作气相和液相，在树状分布并行微通道内对伴有化学反应的气液两相流进行实验研究。通过对高速摄像仪拍摄得到的图片进行处理，计算得到空隙率、比表面积、液侧体积传质系数等参数。并考察气液两相流速、化学反应速率等对微通道内整体传质过程的影响。zkq2015091017万方数据 第二章实验部分第二章实验部分实验中采用高速摄像仪对并行微通道内气液两相流动状况进行观测记录，并采用压差传感器测量微反应器入口、出口处的压力变化，以对微通道内气液两相流动分布，空隙率及传质过程进行考察。本章主要介绍实验所用微通道的结构及制作过程，实验装置与流程，及流体物性。2.1并行微通道结构及制作2.1.1并行微通道结构并行微通道内气液两相分布可通过内置分布，外置分布及分支化（树状分布）实现。实验工作共在5个并行微通道内进行，分别为3个内置分布结构、1个外置分布结构、1个树状分布结构。2.1.1.1内置分布并行微通道实验所用的三个矩形截面内置分布并行微通道结构如图2-1所示。气液两相由T型入口进入主通道后，经内置分布器进入四条支通道。并行微通道Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ的主通道长7mm，其截面的宽度与深度为400μm×50μm，支通道长30mm，其截面的宽度与深度均为300μm×50μm。各分布器及支通道分布角度数据见表2-1。图2-1内置分布并行微通道结构示意图Fig.2-1Thestructureoftheinternaldistributionparallelmicrochannels(#1~#4representnumberofbranchchannels)18万方数据 第二章实验部分表2-1微通道内置分布器分布角度数据Table2-1AngleofmicrostructureddistributorsparallelparallelparallelmicrochannelsⅠmicrochannelsⅡmicrochannelsⅢAngleofdistributor/αα160°α290°α3120°AngleofeachBranchchannel#1β1,130°β2,145°β3,160°branchchannelBranchchannel#2β1,210°β2,215°β3,220°deviatingfromBranchchannel#3β1,310°β2,315°β3,320°mainchannel/βBranchchannel#4β1,430°β2,445°β3,460°2.1.1.2外置分布并行微通道实验所用矩形截面外置分布并行微通道结构如图2-2所示。气液两相进入微通道后各分为两路，在两条支通道T型入口处汇合。两条支通道长30mm，截面宽度与深度均为300μm×50μm，支通道间距为4.6mm。图2-2外置分布并行微通道结构示意图Fig.2-2Thestructureoftheexternaldistributionparallelmicrochannels(#1~#2representnumberofbranchchannels)2.1.1.3树状分布并行微通道实验所用矩形截面树状分布并行微通道结构如图2-3所示。气液两相经T型入口汇聚进入主通道，以一分二、二分四的形式进入四条并行支通道。主通道长6mm，其截面尺寸为400μm×50μm（宽度×深度）；二级主通道长2.5mm，截面尺寸为300μm×50μm（宽度×深度），两条通道间距为1mm；四条支通道长度均为30mm，截面尺寸为300μm×50μm（宽度×深度），各支通道间距均为0.4mm。19万方数据 第二章实验部分图2-3树状分布并行微通道结构示意图Fig.2-3Thestructureofthebranchingparallelmicrochannels(#1~#4representnumberofbranchchannels)2.1.2微通道芯片的制作使用图形设计软件corelDRAW设定微通道结构及尺寸，制作光刻掩膜后，交由浙江大学微分析实验室加工制成玻璃材质微通道。微通道芯片由1.6mm厚，30×60mm（长×宽）的上下两片透明玻璃键合而成，将不同结构微通道采用光刻及刻蚀技术制作于下层玻璃片上，上层玻璃片作盖板，进出口采用金刚钻钻孔。组装完成后的微通道芯片如图2-4所示。图2-4微通道芯片实物图Fig.2-4Apictureofanparallelmicrochannels2.2实验装置与流程实验流程如图2-5所示。由两个微量注射泵（HarvardApparatus,PHD2000,-1USA,0.1~13249ml·h）分别驱动气相和液相，经由内径为800μm的聚四氟乙烯管路及过滤器后进入水平放置的微反应器。气液两相流经微通道后进入分离器。实验中固定气相流量，逐渐增大液相流量，并由高速摄像仪20万方数据 第二章实验部分（MotionProY-5，USA）对微反应器内气液两相流进行实时观测并记录。高速摄像仪拍摄频率与像素分辨率有关，最高频率可达100000fps。为防止拍摄得到图片中存在气泡头尾截面不清晰的现象，随气泡运动速度的加快，应相应减小曝光时间。实验中拍摄频率设定为1000fps，拍摄所得图片能够满足图像法数据处理的需求。每次改变气液流量后，通过压力传感器（HoneywellST3000，USA）测量微反应器气相入口及微反应器出口压力，2待压力降稳定后，流型稳定5min进行拍摄记录。采用发光面积为90×90mm的平板冷光源（MHAA-100W）进行照明。实验所涉及的液相密度由密度仪（AntonPaar,Austria）测量，液相黏度由全自动乌式黏度仪（iVisc，LAUDA,Germany）测量，表面张力通过表面张力仪（OCAH200,DataPhysicsinstrumentsGmbH,Germany）测量。实验过程中系统温度保持在298.15K。45368371122图2-5实验流程示意图Fig.2-5Thediagrammaticsketchofexperiment1.Micropump;2.Filter;3.Pressuretransducer;4.Laptop;5.Highspeedcamera;6.Microchip;7.Lighter;8.Separator实验所用气相包括N2、CO2（质量浓度≥99%，天津市河西区六方高科技气体供应站），液相包括含0.3%表面活性剂十二烷基硫酸钠的不同质量分数甘油（质量纯度≥99%，天津市科密欧化学试剂有限公司）/水溶液、不同质量分数的一乙醇胺（质量纯度≥99%，天津市科密欧化学试剂有限公司）水溶液。进行一乙醇胺吸收CO2的传质实验时，微通道内蒸馏水对CO2的物理吸收不可忽视，应对实验中所用的蒸馏水进行煮沸冷却处理，以排除蒸馏水中所含CO2对实验结果的影响。实验开始前，应使CO2充满整个系统，以排除空气干扰。21万方数据 第二章实验部分2.3流体物性实验所用的流体物性如表2-2所示。表2-2实验所用流体物性参数Table2-2Physicalpropertiesofgas/liquidusedintheexperiment实验界面张力,黏度,密度,-1-3流体γ/mN·mμ/mPa·sρ/kg·mN2--0.021.2CO2--0.011.50.3%SDS33.00.89998.30.3%SDS/20%甘油31.51.541047.50.3%SDS/40%甘油31.53.181099.10.3%SDS/60%甘油31.58.821154.71%一乙醇胺(MEA)72.81.38998.03%一乙醇胺(MEA)70.61.55998.65%一乙醇胺(MEA)63.01.73998.822万方数据 第三章并行微通道内气液两相流型第三章并行微通道内气液两相流型[68-70]近年来，微化工技术在过程强化方面取得了巨大的研究进展。微通道是微化工系统的重要组成部分，其气液相界面积较常规尺度气液接触设备有大幅度提高，极大地强化了气液传质过程，因而在气液吸收/脱吸、直[71,72]接氟化、加氢等过程有良好的应用前景。目前，很多学者已对单通道[73,74]内气液两相流型，压力降，空隙率，传质性能等方面进行了研究，因[75]为单一微通道的集成放大对于微反应技术工业化应用具有重要意义。并行微通道内气液两相流型的研究是考察和探索并行微通道气液两相分布效[19,76]果、传质传热性能的基础。因此，本章在不同结构并行微通道内，考察了并行微通道结构、两相流量、流体物性对无相间传质和伴有相间传质过程的气液两相流型的影响，并进行了分析讨论。3.1并行微通道内无相间传质气液两相流型实验采用含0.3%表面活性剂十二烷基硫酸钠的蒸馏水及不同浓度甘油/水溶液作液相，N2作气相，考察了不同结构并行微通道内的气液两相流型及分布。3.1.1内置分布并行微通道内气液两相流型在内置分布并行微通道Ⅰ（其结构见图2-1）中，实验观测到了六种典-1型的流动形态，如图3-1所示。（A）在较高气体流率（QG=40ml·h），较-1低液体流率（QL=1ml·h）的情况下，气液两相在T型入口汇聚后形成分层流进入主通道，图中上侧为气体，下侧为液体。气液两相进入支通道后，支通道1中充满气相，支通道3、4中充满液相，支通道2中的气液两相形成分层流，且两相界面平稳光滑。（B）保持气相流率不变，液相流率增大-1（QL=2ml·h）后，气液两相在主通道内呈弹状流。由于气液流率相差较大，在主通道内形成的气泡较长，气泡通过分布器后破裂成四个子气泡，分别进入四条支通道，在四条支通道中均形成弹状流。与1、4通道相比，2、3通道内气泡长度较大，因此，气泡与壁面间的摩擦阻力较大，使得气泡运动速度相对变慢，导致2、3通道内滞留的气泡个数增多。（C）液相流率继23万方数据 第三章并行微通道内气液两相流型-1续增大（QL=15ml·h）后，主通道流型仍为弹状流，但气泡破裂不均导致1、4通道内呈泡状流，2、3通道内呈弹状流。与（B）中原因相同，2、3通道内较大的摩擦阻力导致其气泡个数明显多于1、4通道。（D）进一步增-1大液相流率（QL=18ml·h），主通道气泡只破裂为两个子气泡进入2、3通道，分别形成弹状流，而1、4通道内均充满液相。（E）气液相流率均较高时，主通道为泡状流，通过分布器破裂为两个体积更小的子气泡，在2、3-1通道内形成泡状流，1、4通道内充满液相。（F）当气相流率（QG=30ml·h）低于液相流量时，主通道内流型为泡状流，但气泡未破裂分别进入2、3通道形成泡状流，1、4通道内充满液相。(A)(B)(C)(D)(E)(F)图3-1内置分布并行微通道Ⅰ内气液两相流动情况Fig.3-1Thegas-liquidtwo-phaseflowpatternininternaldistributionparallelmicrochannelsⅠ（Liquid-0.3%SDS/H2O，Gas-N2;Flowdirection:Fromlefttoright）-1-1-1-1(A)QG=40ml·h,QL=1ml·h;(B)QG=40ml·h,QL=2ml·h;-1-1-1-1(C)QG=40ml·h,QL=15ml·h;(D)QG=40ml·h,QL=18ml·h;-1-1-1-1(E)QG=40ml·h,QL=35ml·h;(F)QG=30ml·h,QL=35ml·h对于微通道内气液两相流动过程，由于弹状流具有较好的流动稳定性和可控性，且其液弹内部具有循环作用，使得该流型下的传质及传热性能[56,77,78]明显优于其他流型。因此，在实验观测到的六种流动模式中，四条支通道中均为弹状流[图3-1(B)]的情况是本文的研究重点。另外，实验中通过加入甘油改变液相黏度，对不同黏度的甘油/水溶液-N2系统的气液两相流型进行了观测。由图3-1中的（A）-（F）分别代表微通道内六种典型的流动状态，绘制成的流型图如图3-2所示。24万方数据 第三章并行微通道内气液两相流型60(A)60(A)(B)(B)(C)(C)(D)(D))40(E))40(E)-1(F)-1·hh(ml(mlLLQ20Q2000020406080100020406080100-1-1Q(mlh)Q(mlh)GG(a)(b)15(A)(A)30(B)(B)(C)(C))(D))10(D)-1(E)-1·h20·hmlml((LLQQ51000020406080100020406080100-1-1Q(ml·h)Q(ml·h)GG(c)(d)图3-2内置分布并行微通道Ⅰ内气液流型图Fig.3-2Gas-liquidflowmapininternaldistributionparallelmicrochannelsⅠ(a)0.3%SDS;(b)0.3%SDS/20%glycerol;(c)0.3%SDS/40%gloycerol;(d)0.3%SDS/60%gloycerol当液相黏度增大，微通道内产生的压力降也随之增大。若要增大液相流率，必需增加注射泵的推动力。对于高黏度液体，在现有实验条件下，实验可稳定操作的液体流量范围变小，不能观测到所有的六个流型。当20%，40%甘油/水作为液相进入通道后，没有观测到（F）流型；60%甘油/水作液相时，没有观测到（E）,（F）两种流型。由于不同黏度液相与气相汇聚后[79][69]在主通道形成的气泡大小不同，气泡破裂类型不同，导致气液两相进入支通道形成的流型不同。在相同气液速率下，随液相黏度的增大，主通[80]道内形成的气泡长度减小，在较低液速时出现了流型（B）到（C）的转变，即1、4通道由弹状流转变为泡状流。随液相黏度的增大，由（C）到（D）转变的液速也减小。25万方数据 第三章并行微通道内气液两相流型3.1.2外置分布并行微通道内气液两相流型在外置分布并行微通道（其结构见图2-2）中，气液两相进入微通道后，分别分为两路在两条支通道T型入口处汇合，实验观测到五种典型的两相流动型式，如图3-3所示。当气相流率较高，液相流率很低时，气液两相在各支通道汇合后均形成并行流，两相界面平直光滑，如图3-3（A）所示。气相流率不变，液相流率略有升高后，液相剪切作用逐渐增大，由于两相分布不均，使得支通道1内液相剪切作用足够大而形成弹状流，气泡长度远大于支通道宽度，而支通道2内仍为并行流，如图3-3（B）。液相流率继续增大，气液两相在两条支通道内基本可同时生成弹状气泡，形成弹状流，-1如图3-3（C）。当液相流率较高（QL=35ml·h）时，各支通道内气泡长度明显减小，气液两相在支通道1内形成的气泡长度小于支通道宽度而呈泡状流，支通道2内气泡长度略大于支通道宽度而呈弹状流，如图3-3（D）。进一步增大液相流率后，两条支通道内均为泡状流，如图3-3（E）。（A）（B）（C）（D）（E）图3-3外置分布并行微通道内气液两相流动情况Fig.3-3Thegas-liquidtwo-phaseflowpatterninexternaldistributionparallelmicrochannels（Liquid-0.3%SDS/H2O，Gas-N2;Flowdirection:Fromlefttoright）-1-1-1-1-1(A)QG=80ml·h,QL=1ml·h;(B)QG=80ml·h,QL=2ml·h;(C)QG=80ml·h,-1-1-1-1-1QL=10ml·h;(D)QG=80ml·h,QL=35ml·h;(E)QG=80ml·h,QL=40ml·h26万方数据 第三章并行微通道内气液两相流型实验条件下，五种流型分布如图3-4所示。当气液流量比较高时，微通道内才会出现流型（A），而流型（B）（D）为过渡流型，因此，在实验所用外置分布并行微通道内，最常见的流型为（C）、（E）。60(A)(B)(C)(D)40)(E)-1h(mlG20Q0020406080100-1QL(mlh)图3-4外置分布并行微通道内气液流型图Fig.3-4Gas-liquidflowmapinexternaldistributionparallelmicrochannels（Liquid-0.3%SDS/H2O，Gas-N2）3.1.3树状分布并行微通道内气液两相流型树状分布并行微通道中，主要观测到图3-5中几种典型的流动形态。气相流率较高，液相流率较低时，气液两相在主通道内形成并行流，进入支通道后，气相充满3、4支通道，气液两相在支通道1、2内形成不规则的弹状气泡。提高液相流率，气液两相在主通道内形成较长气泡，经过两次破裂后进入各支通道，在四条支通道内为弹状流，如图3-5（B）。随液相流率的进一步增大，气液两相在主通道内形成的气泡长度逐渐减小，气泡在主通道分叉处破裂为两个子气泡，在第二次分叉处不发生破裂，进入各支通道中形成弹状流或泡状流，如图3-5（C）、（D）。树状分布并行微通道内两相流型分布如图3-6。27万方数据 第三章并行微通道内气液两相流型(A)(B)(C)(D)图3-5树状分布并行微通道内气液两相流动情况Fig.3-5Thegas-liquidtwo-phaseflowpatterninbranchingparallelmicrochannels（Liquid-0.3%SDS/H2O，Gas-N2;Flowdirection:Fromlefttoright）-1-1-1-1(A)QG=80ml·h,QL=1ml·h;(B)QG=80ml·h,QL=8ml·h;-1-1-1-1(C)QG=80ml·h,QL=35ml·h;(D)QG=80ml·h,QL=45ml·h60(A)(B)(C))40(D)-1·h(mlLQ200020406080100-1Q(mlh)G图3-6树状分布并行微通道内气液流型图Fig.3-6Gas-liquidflowmapinbranchingparallelmicrochannels（Liquid-0.3%SDS/H2O，Gas-N2）3.1.4内置分布结构对并行微通道内气液两相流型的影响微反应器内气液两相流型与分布器结构，两相流率密切相关。在三个内置分布并行微通道内进行的实验中均观察到五种典型的两相流型，如图3-7所示（以并行微通道Ⅱ中的实验拍摄图片为例）。在较高气速和较低液速下，微通道内出现分层流，如图3-7（A）所示。随液相表观流速的上升，微反应器进口处气相在液相剪切力作用下生成稳定的弹状气泡，气泡长度远远28万方数据 第三章并行微通道内气液两相流型大于微通道宽度。当气泡通过分布器时，破裂为四个子气泡，且子气泡长度均大于支通道宽度，气液两相分别以气泡和液弹的形式交替通过微通道，在四条支通道内形成弹状流，如图3-7（B）所示。进一步提高液相表观流速，主通道内气泡长度减小，经分布器分布后，在中间两条支通道内形成弹状流，在两边两条支通道内形成泡状流，如图3-7（C）所示。在液相表观流速较高时，主通道气泡破裂只进入中间两条支通道，形成弹状流或泡状流，两边两条支通道内充满液相，如图3-7（D）、（E）。（A）（B）（C）（D）（E）图3-7内置分布并行微通道Ⅱ内气液两相流动情况Fig.3-7Thegas-liquidtwo-phaseflowpatternininternaldistributionparallelmicrochannelsⅡ（Liquid-0.3%SDS/H2O，Gas-N2;Flowdirection:Fromlefttoright）-1-1-1-1(A)UG=0.56m·s,UL=0.0093m·s;(B)UG=0.56m·s,UL=0.037m·s;-1-1-1-1(C)UG=0.56m·s,UL=0.37m·s;(D)UG=0.56m·s,UL=0.46m·s;-1-1(E)UG=0.56m·s,UL=0.65m·s根据三个内置分布并行微通道内的实验结果绘制流型图，并进行比较，如图3-8所示。微反应器内置分布器结构对于两相流型分布具有一定影响。微反应器主通道的T型结构处，液相是否可夹断气相形成气泡，决定了主通道内流型为弹状流或分层流，因而分布器结构对于分层流[图3-8(A)]向弹状流[图3-8(B)]的流型转换线基本没有影响。随分布器分布角α的增大，其他各流型转换线均向下移动。这是由于在相同气相流速下，逐渐增大液相流速时，主通道内形成的主气泡长度减小，当各支通道偏离主通道角度逐渐增大时，主气泡破裂不对称程度增加，微反应器内更易于出现流型（C）、（D）及（E）。29万方数据 第三章并行微通道内气液两相流型1.0并行微通道Ⅰ(e)并行微通道Ⅱ并行微通道Ⅲ)(d)-1·s0.5(mL(c)U(b)(a)0.00.00.51.01.5-1U(m·s)G图3-8不同结构内置分布并行微通道内流型图Fig.3-8Flowmapwithdifferentdistributorstructureofinternaldistributionparallelmicrochannels3.2并行微通道内伴有相间传质过程的气液两相流型在树状分布并行微通道内，以不同浓度一乙醇胺为液相，CO2为气相进行实验，观测到的两相流型如图3-9所示。伴有相间传质的气液两相流型与无相间传质情况不同。当气液两相在主通道内形成并行流进入支通道后，气相充满3、4支通道，气液两相在支通道1、2内形成气泡，但由于化学吸收作用，气泡体积迅速减小，形成泡状流经过微通道，如图3-9（A）。液相流率增大，气液两相在微通道入口处形成弹状流，气泡破裂为四个子气泡进入支通道，气泡长度在微通道内不断减小，但在微通道尾部仍维持弹状流，如图3-9（B）。进一步提高液相流率，主通道内及破裂为四个子气泡进入支通道内时仍为弹状流，但气泡经过一段时间的吸收后，其直径在微通道尾部已小于微通道宽度，流型转变为泡状流，如图3-9（C）。当液相流率较高时，主通道内为弹状流，气泡破裂为两个子气泡时其直径已小于支通道宽度，形成泡状流进入支通道，如图3-9（D）。30万方数据 第三章并行微通道内气液两相流型（A）（B）（C）（D）图3-9树状分布并行微通道内伴有相间传质过程的气液两相流型Fig3-9Flowpatterninbranchingparallelmicrochannelswithinterphasemasstransferprocess（Liquid-3%MEA/H2O，Gas-CO2;Flowdirection:Fromlefttoright）-1-1-1-1(A)QG=40ml·h,QL=0.5ml·h;(B)QG=40ml·h,QL=2ml·h;-1-1-1-1(C)QG=40ml·h,QL=6ml·h;(D)QG=40ml·h,QL=15ml·h对于不同浓度一乙醇胺-CO2体系，其流型转换线趋势大致相同，如图3-10所示。但随着一乙醇胺浓度的增大，即化学反应速率的增大，流型转换线均有不同程度的向下移动。由于微通道内CO2被吸收的过程中气泡运[73,81]动速度逐渐下降，在相同的气液流率下，随着一乙醇胺浓度的增大，气泡运动速度降低的更快，使得气泡在微通道内停留时间增长，气泡体积减小的更快，微通道内更易于出现弹状流，因此由流型（A）向流型（B）的转换线轻微下移。同时，一乙醇胺浓度的增大使得气液截面上的CO2吸收速率加快，弹状气泡在微通道内体积减小的更快，在微通道尾部的气泡易于转变为泡状流，在相同的气相流率下，流型（B）向流型（C）转换线出现在更低的液相流率下。且随着一乙醇胺浓度的增大，气泡生成过程的吸收作用更为显著，使得进入主通道的气泡长度减小而出现流型（D）。31万方数据 第三章并行微通道内气液两相流型30g(MEA)=1%g(MEA)=3%g(MEA)=5%)-120(D)·h(mlL(C)Q10(B)(A)0020406080100-1Q(mlh)G图3–10树状分布并行微通道内一乙醇胺浓度对气-液两相流型的影响Fig.3-10TheeffectofMEAconcentrationongas-liquidtwo-phaseflowregimeinbranchingparallelmicrochannels3.3本章小结并行微通道结构对其内部出现的气液两相流动形态影响重大，本章在所设计的三种类型（内置分布、外置分布、树状分布）并行微通道内实验考察了气液两相流动形态，分别介绍了各微通道内所观测到的流型，并以两相流率为坐标绘制了流型转换图。采用不同浓度甘油/水-N2体系在内置分布并行微通道Ⅰ中进行实验，随着液相黏度的增高，液相可操作范围减小，微通道内观测到的流型种类减少。另外，内置分布器分布角度变化，导致微通道内出现的流型发生变化。随分布器分布角度的增大，主气泡破裂不对称程度增大，使得各流型间的转换线下移。此外，对树状分布并行微通道内对伴有相间传质过程的气液两相流型进行观测，并考察了微通道内化学反应速率对气液两相流型的影响。由于吸收作用的存在，微通道内出现的流型与无相间传质过程所观测到的流型有所不同。随一乙醇胺浓度的升高，化学反应速率增大，微通道内气液界面传质速率加快，使得气泡体积减小更快，微通道尾部更易于出现泡状流；同时，微通道内的传质过程导致气泡在微通道内的运动速度降低。以上两个原因的共同作用，导致各流型转换线随一乙醇胺浓度的增加而向下移动。32万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律微反应器由于设备体积小，反应能耗低，灵活性能好，产品质量高等[82,83]优点已受到广泛关注。但由于在微反应器的集成放大过程中，各分支[14,通道内的气液分布不均，很难实现之前在单通道内达到的传递及反应效果74]。目前，对集成微反应器内气液两相分布及相分配规律的研究仍处于起步阶段，尚待更加深入的探索。本章从不同角度对并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律进行了研究，分别考察了不同结构微反应器内各支通道气泡长度、速度分布不均匀性，并分析了并行微通道结构、气液两相流率、液相黏度对两相分布及相分配规律的影响。4.1并行微通道内两相流动分布通过对高速摄像仪记录的图片进行处理，可得到微通道内气泡长度及气泡运动速度。为了定量分析并行微通道内气液两相在各支通道内流动分布的不均匀性，引入气泡长度、速度的相对偏差E(LB,i),E(uB,i),及相对标准偏差σ（LB）,σ（uB）。相对偏差值E、相对标准偏差值σ由下式计算：AAiE(Ai)100%(4-1)A21(AA)ii(4-2)(A)100%AN1NAi1iA(4-3)N其中，A代表各支通道内气泡长度或气泡运动速度，i为各支通道编号，N为支通道数目。4.1.1不同结构并行微通道内气泡长度、速度分布不均匀性在内置分布并行微通道Ⅰ内的0.3%SDS/H2O-N2体系，气相流率为-180ml·h时，弹状流型[图3-1（B）]下各支通道气泡长度、速度相对偏差如图4-1所示。33万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律60-1-1Q=4ml·hQ=6ml·h10LL-1-1Q=8ml·hQ=10ml·hLL-1-1Q=15ml·hQ=20ml·h530LL-1-1Q=25ml·hQ=30ml·hLL-1)/%0)/%QL=35ml·h,i,iBLBu(0(-1-1E-5QL=4ml·hQL=6ml·hE-1-1Q=8ml·hQ=10ml·hLL-1-1-10Q=15ml·hQ=20ml·hLL-30-1-1Q=25ml·hQ=30ml·hLL-1-15Q=35ml·hL12341234支通道编号i支通道编号i(a)(b)图4-1内置分布并行微通道Ⅰ内气泡长度/速度相对偏差图Fig.4-1E(LB,i)/E(uB,i)ofbubblelength/velocityininternaldistributionparallelmicrochannelsⅠ-1（Liquid-0.3%SDS/H2O,Gas-N2;QG=80ml·h）在实验过程中发现，气泡通过主通道进入支通道时，由于惯性力作用，倾向于进入2、3号支通道，而挤压进入1，4号支通道的气泡较小，使得相同气液流量下，2，3通道气泡长度相对于四条支通道平均气泡长度出现正偏差，而1，4通道为负偏差，偏差绝对值小于15%。由于进入2，3通道气泡体积较大，气泡与壁面接触面积较大而产生大的摩擦阻力，使气泡运动速度减慢，因此，2，3通道内气泡速度相对于平均气泡速度出现负偏差，而1，4通道气泡长度较小，运动速度较快，出现正偏差，且四条支通道内气泡运动速度差别较大。由于内置分布并行微通道Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ的分布器结构类似，使得微反应器Ⅱ、Ⅲ各支通道内气泡长度、速度分布情况与微反应器Ⅰ内大致相同。在外置分布器中采用相同体系进行实验，考察了其两条支通道均为弹状流型[图3-3（C）]时的气液两相流动分布，由支通道内气泡长度、速度相对偏差来体现，如图4-2所示。外置分布并行微通道中，气液两相分别经单相分布后，在各支通道T型入口处汇合。由于刻蚀形成的单相分布通道容易产生误差，使得气液两相分为两路时分布不均，从图3-3中可看出，支通道1内进入液体相对较多，气体相对较少，支通道2内情况相反。因此，气液汇合后进入各支通道内形成的气泡大小产生偏差，支通道1内气泡体积较小，气泡长度为负偏差，支通道2内气泡体积相对较大，气泡长度为正偏差，偏差绝对值控制在15%以内。随着液相流量的增大，气泡长度相对偏差绝对值先减小，后增大。这是由于当液相流量较小时，各支通道内由并行流转换为弹状流，气泡形成过程不稳定，且气泡长度远远大于支通道宽34万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律度，导致其相对偏差值较大；随液相流量的提高，各支通道内形成稳定的弹状气泡，且微通道内压强增大，各支通道内气泡长度相近，相对偏差值减小；当液相流量较高时，支通道内气泡长度均较小，平均气泡长度较小，各气泡长度的轻微偏差体现明显，使得气泡长度相对偏差值增大。由图4-2(b)可知，随液速的提高，支通道1内气泡运动速度相对偏差由负值变为正值，支通道2内情况相反，相对偏差绝对值先减小后增大，且绝对值小于7%。其他并行微通道中，各支通道气泡均由主通道气泡破裂而成，而外置分布并行微通道中，支通道内气泡分别由进入各支通道内气液两相直接生成，其运动速度由气液两相推动力决定，因此，与其他结构并行微通道内气泡运动速度相对偏差情况不同，外置分布并行微通道中，各支通道内气泡速度相对偏差较小。-1-1Q=4ml·hQ=6ml·hLL-1-1Q=8ml·hQ=10ml·h10LL5-1-1Q=12ml·hQ=15ml·hLL-1-1Q=18ml·hQ=20ml·hLL-1Q=25ml·hL0)/%0)/%,i,iBuB-1-1Q=4ml·hQ=6ml·hL((LLE-1-1EQL=8ml·hQL=10ml·h-1-1Q=12ml·hQ=15ml·hLL-10-5-1-1Q=18ml·hQ=20ml·hLL-1Q=25ml·hL1212支通道编号i支通道编号i(a)(b)图4-2外置分布并行微通道内气泡长度/速度相对偏差图Fig.4-2E(LB,i)/E(uB,i)ofbubblelength/velocityinexternaldistributionparallelmicrochannels-1（Liquid-0.3%SDS/H2O,Gas-N2;QG=80ml·h）对于树状分布并行微通道内的弹状流型[图3-5(B)]，各支通道内气泡长度、速度相对偏差如图4-3。由于主通道长度较短，主通道内气泡运动至第一个树状分叉处时，气泡与微通道壁面有缝隙存在，液体沿壁面更多进入图3-5中上侧通道，导致破裂而成的两个子气泡不对称，支通道内气泡由这两个子气泡又一次破裂而成，因此，支通道1、2内气泡长度较小，相对偏差为负值，3、4支通道内气泡长度较大，相对偏差为正值。因1、2支通道内气泡体积较小而产生的摩擦阻力较小，且更多的液体涌入产生的推动力更大，使得1、2支通道内气泡运动速度较快，出现正偏差，而3、4支通道内情况则相反，气泡运动速度较慢，出现负偏差。35万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律20-1-1Q=2ml·hQ=4ml·hLL10-1-1Q=6ml·hQ=8ml·hLL-1-110Q=10ml·hQ=12ml·hLL5-1Q=15ml·hL)/%,iB)/%0L0,i(BuE(-1-1Q=2ml·hQ=4ml·hELL-5-1-1Q=6ml·hQ=8ml·h-10LL-1-1Q=10ml·hQ=12ml·hLL-1-10Q=15ml·hL-2012341234支通道编号i支通道编号i(a)(b)图4-3树状分布并行微通道内气泡长度/速度相对偏差图Fig.4-3E(LB,i)/E(uB,i)ofbubblelength/velocityinbranchingparallelmicrochannels-1（Liquid-0.3%SDS/H2O,Gas-N2;QG=80ml·h）对比三种结构并行微通道内气泡长度、速度分布可知，各结构并行微通道内气泡长度分布不均匀性相近，相对偏差绝对值均小于15%，而气泡速度分布相差较大。外置分布并行微通道中各支通道内气泡运动速度差别最小（≤7%），其次为树状分布并行微通道，其气泡运动速度分布相对偏差小于20%，内置分布并行微通道内气泡速度分布不均匀性最大。4.1.2内置分布器结构对两相流动分布的影响内置分布并行微通道的分布器结构对各支通道气泡长度、速度分布不均匀性的影响如图4-4所示。气泡经过分布器进入支通道时，由于惯性力作用，倾向于进入2、3通道，在1、4通道内挤压形成的气泡较小。经三种结构类似的分布器分布后，2、3通道内气泡长度相对偏差均为正值，1、4通道内气泡长度相对偏差均为负值。随分布器分布角增大，各支通道相对于主通道偏离程度增大，气泡在惯性力的作用下更易于破裂进入2、3通道，形成较大气泡，而进入1、4通道的气泡较小，从而使得相同气液流速情况下，并行微通道Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ的各支通道内气泡长度平均偏差值呈递增趋势[图4-4(a)]。由于进入2、3通道气泡体积较大，气泡与微通道壁面接触面积较大而形成较大的摩擦阻力，使气泡运动速度减慢，2、3通道气泡速度相对偏差为负值，而1、4通道内较小的气泡运动速度较快，相对偏差为正值。随分布器分布角增大，气泡速度的不均匀性逐渐减小[图4-4(b)]，这是由两方面因素综合作用的结果。一方面，相同气液流速下，随分布器分布角的36万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律增大，2、3支通道内气泡相对更长，而1、4支通道内气泡长度相对更短，使得各支通道内气泡受到的摩擦力相差更大，气泡运动速度的不均性增大。另一方面，气泡和液弹经过分布器进入各支通道时，需经过的弯折区角度不同，当进入1、4通道的液弹运动至弯折区时，其内部的速度分布受到影响，弯折区内部涡流到达弯折区外部，将外部涡流分为两个区域，这种速[84]度分布的瞬时变化将减慢液弹的运动速度，进而也减慢了气泡运动速度。对于并行微通道Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ，气泡破裂后进入1、4通道的气泡及液弹所经过的弯折角度α依次增大，导致1、4通道内气泡及液弹速度减慢效果依次[85]增强，四条支通道气泡速度分布不均匀性逐渐减小。相对而言，弯折区对气泡运动速度的影响占主导地位，因此，在相同气液流速下，并行微通道Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ的各支通道内气泡速度平均偏差值呈递减趋势。2060并行微通道Ⅰ并行微通道Ⅱ-10.093ms并行微通道Ⅲ1040-10.19ms-10.27ms020-1)/%0.37ms,iB)/%L,i(B0E-100.093ms-1u(-1E0.19ms-20-1-200.27ms并行微通道Ⅰ-10.37ms并行微通道Ⅱ-40并行微通道Ⅲ-3012341234支通道编号i支通道编号i(a)(b)图4-4分布器结构对支通道气泡长度/速度相对偏差影响Fig.4-4EffectsofdistributorstructuresonE(LB,i)/E(uB,i)ofbubblelength/velocityinbranchchannels-1(Liquid-0.3%SDS/H2O,Gas-N2;UG=1.4m·s)另外，由于主通道长度(7mm)较短，气液两相汇聚形成的气泡及液弹运[86]动至分布器时，其内部速度剖面未得到充分发展，且气泡到达分布器时，气泡和一侧通道壁面始终有空隙存在[图3-7(B),(C)]，液体未受到完全阻塞而更多进入支通道4，造成支通道4内的液弹较支通道1更大，气泡更小。所以，支通道4内气泡长度负相对偏差绝对值较大，气泡速度正相对偏差值较大。-1气相流速为1.4m·s的流型(B)、(C)情况(图3-7)下，分布器结构对各支通道内气泡长度、速度相对标准偏差的影响如图4-5。由图4-5(a)可知，37万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律随液相流速的增大，各支通道气泡长度的相对标准偏差升高到一定值后减小。当液速较低时，主通道气泡长度较大，气泡运动至分布器时，气泡头部逐渐进入到四个支通道中，气泡始终与壁面接触，在上游压力作用下，主气泡破裂为四个子气泡，此时形成的子气泡大小较均匀。随液速的增大，主气泡长度逐渐减小，且惯性力作用更加明显，气泡更易进入2、3通道，各支通道气泡长度相对偏差值增大。进一步增大液速后，气泡到达分布器时，与微通道壁面产生空隙，主导气泡破裂的力由上游的积压逐渐转变为[87,88]剪切力和惯性力，即下游流体阻力的反馈作用较明显，由于四个支通道长度相同，下游阻力基本相同，则破裂形成的四个子气泡大小较均匀，气泡长度相对标准偏差逐渐减小。在三个微反应器内，各支通道气泡长度相对标准偏差随液速的变化趋势基本相同，但在相同的气液流速下，随分布器分布角的增大，气泡长度相对标准偏差增大。图4-5(b)中，随液相流速的增大，各支通道内气泡速度的相对标准偏差值先增大后减小。当液相流-1速较小(≤0.2m·s)时，各支通道内均为弹状流[图3-7(B)]，气泡长度较大，运动速度较慢，随液相流速的增大，各支通道内气泡长度分布不均程度增大，气泡与微通道壁面形成的摩擦阻力不同，导致各支通道内气泡速度相-1对标准偏差增大。进一步增大液相流速(≥0.2m·s)后，主通道气泡长度减小，气泡生成频率增大，各支通道内滞留的气泡个数较多，压降阻力均较大，这使得气泡运动速度相对一致，各支通道气泡速度相对偏差逐渐减小。在相同气液流速下，随分布器分布角的增大，气泡速度相对标准偏差减小。304020)/%)/%BBL(u(σσ2010并行微通道Ⅰ并行微通道Ⅰ并行微通道Ⅱ并行微通道Ⅱ并行微通道Ⅲ并行微通道Ⅲ000.00.20.40.60.00.20.40.6-1-1U(m·s)U(m·s)LL(a)(b)图4-5分布器结构支通道气泡长度/速度相对标准偏差的影响Fig.4-5EffectsofdistributorstructuresonRSDofbubblelength/velocityinbranchchannels-1(Liquid-0.3%SDS/H2O,Gas-N2;UG=1.4m·s)38万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律4.1.3气液两相流率对两相流动分布的影响图4-6为内置分布并行微通道Ⅰ中弹状流型[图3-1（B）]下不同气液流率时，支通道内气泡长度、速度的相对标准偏差图。由图4-6（a）中可知，支通道气泡长度的相对标准偏差随液相流率的增大而增大。在内置分布并行微通道中，由于存在气泡生成与气泡破裂现象，微通道内压力变化显著[19]。随着液相流量的增大，主通道内气泡长度逐渐减小，破裂时，1、4通道内的气泡要先于2、3通道的气泡脱离主气泡进入通道，并且破裂后的子气泡运动速度不同导致四个子气泡不同时离开各支通道，这将会在微通道[89]内形成动态压力波动，进而造成主气泡破裂不均，气泡长度不均匀程度的增大。图4-6（b）中，随着液相流率的增大，支通道气泡速度的相对标准偏差升高到一定值后下降。这是由于在气液相流率较大时，各支通道内压降阻力均较大，使气泡运动速度相对一致，气泡速度的不均匀性减小。1040/%/%))-1B-1BQ=60ml·hQ=60ml·huG(LG(σσ-1-1Q=70ml·hQ=70ml·hGG-1-1Q=80ml·hQ=80ml·hGG-1-1Q=90ml·hQ=90ml·hGG1110110-1-1Q(ml·h)Q(ml·h)LL(a)(b)图4-6内置分布并行微通道Ⅰ内支通道气泡长度/速度相对标准偏差Fig.4-6RSDofbubblelength/velocityinbranchchannelsofinternaldistributionmicrochannelsⅠ(Liquid-0.3%SDS/H2O，Gas-N2)4.1.4液相黏度对两相分布不均匀性的影响-1图4-7为内置分布并行微通道Ⅰ内气相流率为80ml·h时，弹状流型[图3-1（B）]下，不同液相黏度对气泡长度、速度分布不均匀性的影响。随液相黏度的增大，支通道内气泡长度的相对标准偏差增大，气泡运动速度的相对标准偏差减小。这是因为随着液相黏度的增大，主通道内气泡长度减[87]小，气泡破裂时黏性力和惯性力作用较界面张力更明显，气泡倾向于破39万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律裂进入2、3通道，2、3通道气泡长度相比于1、4通道更大，导致各支通道内气泡长度分布更不均匀；随着液相黏度的增大，气泡与壁面间的摩擦力增大，气泡运动时黏性力作用大于惯性力作用，使得气泡速度分布不均匀程度减小。250.3%SDS0.3%SDS/20glycerol60200.3%SDS/40glycerol0.3%SDS/60glycerol15)/%40BL)/%(B10u(0.3%SDS200.3%SDS/20glycerol50.3%SDS/40glycerol0.3%SDS/60glycerol000510152005101520-1-1Q(ml·h)Q(ml·h)LL(a)(b)图4-7液相黏度对内置分布并行微通道Ⅰ内气泡长度/速度不均匀性的影响Fig.4-7Effectofliquidviscosityonbubblelength/velocitynon-uniformityininternaldistributionmicrochannelsⅠ-1（QG=80ml·h）4.2并行微通道内气液两相分配规律4.2.1气液两相流率对气液相分配规律的影响-1在内置分布并行微通道Ⅰ内气相流率QG=40ml·h，不同液相流率-1（QL=4，6，8，10ml·h）时，各支通道气液两相的体积分数如图4-8所示。其中，气液相体积分数由式（4-4）计算。各支通道内气/液相体积流量气/液相体积分数（4-4）微通道总气/液相体积流量-1-1随液相流率由4ml·h增大至10ml·h，主通道气泡长度由1.88mm减小至0.95mm，进入各支通道的气泡长度均减小。由于惯性力作用，气泡破裂进入2、3通道的气泡长度明显大于1、4通道。在液速较高时，1、4通道气泡长度减小至接近形成泡状流，此时各通道分布不均匀性增大。由图4-8可见，2、3支通道的气相体积分数高于1、4通道。在液速较低时，各40万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律支通道内气相体积流量分布相对均匀，但随液相流率的增大，分布不均匀性增强。在一段时间内，与气泡速度分布相比，气泡长度分布不均匀是造成气相流量分布不均的主要原因。由本文4.1.3可知，并行微通道Ⅰ内气泡长度分布不均匀性随液相流率的增大而增大，所以气相体积流量分布不均匀性随液相流率的增大而增大。由于2、3通道内气相含量较高，则其液相体积分数较1、4通道低，且液相流率的改变对于各支通道内液相体积分数的变化影响不大。气相液相-1-1Q=4ml·hQ=4ml·h0.6LL0.6-1-1Q=6ml·hQ=6ml·hLL-1-1Q=8ml·hQ=8ml·hLL-1-1Q=10ml·hQ=10ml·h0.4LL0.4气相体积分数0.20.2液相体积分数0.00.01234通道编号i图4-8液相流率对并行微通道Ⅰ内两相分配的影响Fig.4-8Effectofinletliquidflowrateontwo-phasedistributionininternaldistributionmicrochannelsⅠ-1（Liquid-0.3%SDS/H2O，Gas-N2，QG=40ml·h）-1图4-9为一定液相流率（QL=8ml·h）下，不同气相流率（QG=20，40，-160，80ml·h）时，并行微通道Ⅰ中各支通道气液两相体积分数的变化。随气相流率的增大，主通道气泡长度逐渐增加，与增大液相流率的情况相反。在一定液相流率下，较高气相流率时两相分配较均匀。这是因为随着气相流率的增加，主通道气泡长度增大，在上游积压作用下，气泡破裂不对称程度减弱，导致气液两相分配较均匀。但相对于液相流率对两相流量分布的影响来看，增大气相流率对于两相分配的影响不明显。41万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律气相液相-1-1Q=20ml·hQ=20ml·h0.6GG0.6-1-1Q=40ml·hQ=40ml·hGG-1-1Q=60ml·hQ=60ml·hGG-1-1Q=80ml·hQ=80ml·h0.4GG0.4气相体积分数0.20.2液相体积分数0.00.01234通道编号i图4-9气相流率对并行微通道Ⅰ内两相分配的影响Fig.4-9Effectofinletgasflowrateontwo-phasedistributionininternaldistributionmicrochannelsⅠ-1（Liquid-0.3%SDS/H2O，QL=8ml·h）4.2.2液相黏度对气液相分配规律的影响对于并行微通道Ⅰ，在液相黏度较高时，气液流率的可操作范围明显-1-1减小，气液流率分别为QG=60ml·h、QL=8ml·h时，液相黏度对两相分配的影响如图4-10所示。随液相黏度的增大，气相分配不均匀程度增大，液相分配不均匀程度减小。由本文4.1.4可知，液相黏度越大，气泡长度分布不均匀程度增大，即进入2、3通道的气泡更大。而液相黏度较高时，气泡运动速度减慢，通道内气泡个数较多，2、3通道内压力积累明显，造成气相分布不均匀程度增大。另外，随着液相黏度的增大，液弹长度增大，液弹在微通道内运动速度减慢，液弹内部速度剖面得到充分发展，液相流动较稳定，微通道分布器结构对于液相分布影响程度减弱，所以液相分布不均匀程度减小。42万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律0.60.6气相液相0.3%SDS0.3%SDS0.3%SDS/20glycerol0.3%SDS/20glycerol0.3%SDS/40glycerol0.3%SDS/40glycerol0.3%SDS/60glycerol0.3%SDS/60glycerol0.40.4气相体积分数0.20.2液相体积分数0.00.01234通道编号i图4-10液相黏度对并行微通道Ⅰ内两相分配的影响Fig.4-10Effectofliquidviscosityontwo-phasedistributionininternaldistributionmicrochannelsⅠ-1-1（QG=60ml·h,QL=8ml·h）4.3本章小结本章采用高速摄像仪拍摄记录了不同结构并行微通道内气液两相流动，并通过分析图片考察了并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律。各支通道内气液分布不均匀程度由气泡长度、速度的相对偏差及相对标准偏差体现，支通道内两相分配情况由气/液相体积分数体现。当各支通道内均为弹状流时，并行微通道内气液分布情况与并行微通道结构、气液两相流率、流体物性密切相关。在内置分布并行微通道中，相对于1、4支通道，2、3支通道内气泡长度较大，而气泡运动速度较低；在外置分布并行微通道中，支通道1内气泡较小，支通道2内气泡较大，两支通道内气泡大小对气泡运动速度影响较小，气泡速度变化主要由气液两相流率决定；在树状分布并行微通道中，相比于1、2支通道，3、4支通道内气泡长度较大，气泡运动速度较小。另外，在三个内置分布并行微通道中，由于分布器分布角度增大导致主气泡破裂不对称程度增加。且随分布器分布角度的增大，各支通道内气泡长度不均匀程度增大，气泡速度不均匀程度减小。在一定气相流率下，各支通道气泡长度的相对标准偏差随液相流率和液相黏度的增大而增大，气泡速度的相对标准偏差随液相流率的增大先升高到一定值后减小，随液相黏度的增大而减小。在内置分布并行微通道Ⅰ中，随液相流率的增大，气相分配不均匀性增大，液相分配不均匀性变化不明显。在一定液相流率下，随气相流率的43万方数据 第四章并行微通道内气液两相流动分布及相分配规律增大，两相分布不均匀程度均减小，但变化不明显。综上所述，采用一定结构的并行微通道，将气液两相流率和液相黏度控制在一定范围内，可实现气液两相分配较均匀。44万方数据 第五章并行微通道内气液两相流的空隙率第五章并行微通道内气液两相流的空隙率微通道内空隙率是描述微通道内气液两相流动状况，两相热质传递性能的重要指标，也是计算微通道内气液两相流动过程中混合密度，混合流速及压力降的基础。与单一微通道内气液两相流的空隙率不同，并行微通道内气液两相空隙率是衡量微反应器结构设计合理性，气液两相流动分布均匀性的重要参数。通过对高速摄像仪拍摄得到的图像进行处理，可计算得到微通道内空隙率。当微通道内为弹状流时，气泡由微通道中间通过，被一层液膜包围，气泡长度L>w，可将气泡视为由气泡主体、气泡头部和尾部组成。气泡主B体为椭圆柱体，其椭圆形截面长轴为微通道宽度w、短轴为微通道深度d。气泡头部和尾部为两个对称的半椭圆球体，其底面与气泡主体的椭圆柱体截面相同，高度为w/2。则该气泡体积由式5-1计算。当微通道内为泡状流，[90]w>L>d时，气泡可视为扁球形，气泡体积计算方法详见文献中扁球B气泡体积计算，当d>L时，气泡可视为球形，其体积按圆球体积求算方法B计算。2πwdπwdV=V+2V=(L-w)+BcylCapsB46（5-1）对图像中各支通道内所有气泡进行体积求算，可得该流型下支通道内气相总体积，各支通道内空隙率由式5-2计算。取相同气液流动情况下多张图像的分析结果进行平均，得到该操作条件下微通道内空隙率。nV∑Bjj=1ε=wdLc（5-2）5.1无相间传质气液两相流动过程的空隙率5.1.1气液两相流量对分支通道内空隙率的影响实验考察了内置分布并行微通道Ⅰ中气液两相流量对各分支通道内空45万方数据 第五章并行微通道内气液两相流的空隙率隙率的影响，如图5-1所示。在相同液相流量下，随气相流量的增大，气泡长度增大，各支通道内空隙率均增大。当气相流量一定，液相流量增大时，[91]微通道入口处的液相剪切力增大，挤压形成的气泡长度缩短，破裂进入各支通道内的气泡长度缩短，而液弹长度增大，导致各分支通道内空隙率均下降。随液相流率的进一步提高，空隙率下降速率趋于平缓，这是因为微通道内气泡长度较短，由弹状流逐渐转换为泡状流，且各支通道内压降较大，气泡生成频率较高，液相流量的上升对空隙率减小的作用减弱。由于各支通道内气泡均由主通道气泡破裂而成，且2、3通道内气泡长度较大（图3-1），造成2、3支通道内空隙率较大，1、4支通道内空隙率相对较小。0.40.6-1Q=60mlhG-1Q=70mlh0.3G-10.4Q=80mlhG-1Q=90mlhG0.2-1Q=60mlhG-10.2Q=70mlhG0.1-1Q=80mlhG-1Q=90mlhG0.00.005101520250510152025-1-1Q/mlhQ/mlhLL(a)branchchannel#1(b)branchchannel#20.60.4-1Q=60mlhG-1Q=70mlh0.3G-10.4QG=80mlh-1Q=90mlhG0.2-1Q=60mlhG-10.2Q=70mlhG0.1-1Q=80mlhG-1Q=90mlhG0.00.005101520250510152025-1-1Q/mlhQ/mlhLL(c)branchchannel#3(d)branchchannel#4图5-1气液流量对并行微通道Ⅰ各分支通道空隙率的影响Fig.5-1TheeffectsofgasandliquidflowratesonvoidfractioninparallelmicrochannelsⅠ46万方数据 第五章并行微通道内气液两相流的空隙率5.1.2液相黏度对分支通道内空隙率的影响-1在一定气相流量（QG=80ml·h）下，液相黏度对并行微通道Ⅰ各分支通道内空隙率的影响如图5-2所示。对于一定黏度的液相体系时，随液相流量的增大，各支通道内空隙率均减小。在相同气液流量下，随液相黏度的增大，主通道内形成的气泡初始长度较短，黏性剪切力较大，破裂进入各支通道内气泡长度较小，液弹长度较大，造成各支通道内空隙率减小。在各黏度液相体系下，由于主通道气泡在惯性力作用下破裂进入2、3支通道气泡较大，1、4支通道内气泡较小，因此，2、3支通道内空隙率较大，1、4支通道内空隙率较小。0.30.3%SDS0.60.3%SDS0.3%SDS/20%glycerol0.3%SDS/20%glycerol0.3%SDS/40%glycerol0.3%SDS/40%glycerol0.20.40.10.20.00.0051015202530051015202530-1-1Q/mlhQ/mlhLL(a)branchchannel#1(b)branchchannel#20.30.60.3%SDS0.3%SDS0.3%SDS/20%glycerol0.3%SDS/20%glycerol0.3%SDS/40%glycerol0.3%SDS/40%glycerol0.20.40.10.20.00.0051015202530051015202530-1-1Q/mlhQ/mlhLL(c)branchchannel#3(d)branchchannel#4图5-2液相粘度对并行微通道Ⅰ各分支通道空隙率的影响Fig.5-2TheeffectsofliquidviscosityonvoidfractioninparallelmicrochannelsⅠ47万方数据 第五章并行微通道内气液两相流的空隙率5.1.3内置分布器结构对支通道内空隙率的影响0.30.6微反应器Ⅰ微反应器Ⅰ微反应器Ⅱ微反应器Ⅱ微反应器Ⅲ微反应器Ⅲ0.20.40.10.20.00.00.00.10.20.30.40.50.60.00.10.20.30.40.50.6-1-1U(ms)U(ms)LL(a)branchchannel#1(b)branchchannel#20.60.3微反应器Ⅰ微反应器Ⅰ微反应器Ⅱ微反应器Ⅱ0.4微反应器Ⅲ0.2微反应器Ⅲ0.20.10.00.00.00.10.20.30.40.50.60.00.10.20.30.40.50.6-1-1U(ms)U(ms)LL(c)branchchannel#3(d)branchchannel#4图5-3分布器结构对各支通道空隙率的影响Fig.5-3Effectsofdistributorstructuresonvoidfractioninbranchchannels-1图5-3为气相流速在1.2m·s，不同液相流速时三个内置分布并行微通道中4条支通道内空隙率的变化。在相同气速下，随着液速提高，主通道液弹长度增加，相应的气泡长度缩短，破裂后进入各支通道的气泡体积减小，因此各条支通道内的空隙率均下降。分布器结构对支通道内空隙率变2化也有一定影响。由于液体具有较大的动量通量(ρu)，其运动方向相对于[92]气体更难改变。随着内置分布并行微通道Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ分布角α的不断增大，支通道2、3相对于主通道偏离角度β分别为10°、15°、20°，依次增大5°，而支通道1、4相对于主通道的偏离角度β分别为30°，45°，60°，依次增大15°，且各分布器1、4通道与2、3通道偏离角度相差△β（△β1=β1,1-β1,2=β1,4-β1,3，△β2=β2,1-β2,2=β2,4-β2,3，△β3=β3,1-β3,2=β3,4-β3,3）分别为20°、30°、40°，依次增大10°。各分布器中，与1、4通道相比，48万方数据 第五章并行微通道内气液两相流的空隙率2、3支通道偏离主通道方向的程度有所减弱，液体倾向于进入2、3支通道，因此，在相同气液流速下，并行微通道Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ的支通道2、3内空隙率减小[图5-3(b),(c)]。随着分布器分布角α的增大，支通道1、4相对于主通道方向的偏离角度β增大，进入支通道1、4的液弹体积应减小，在相同气液流速下，支通道1、4内的空隙率应增大。图5-3(a)中，微反应器Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ的支通道1内空隙率增大，但图5-3(d)中，支通道4的空隙率依次减小。这是由于主气泡运动至分布器时，与一侧主通道壁面存在空隙[图3-7(b),(c)]，使得液体更多进入位于该侧的支通道4。随着支通道4偏离主通道程度的增加，紧贴微通道壁面进入支通道4的液体增多，因此，在相同气液流速下，随分布器分布角α的增大，支通道4内的空隙率减小。5.2伴有相间传质的气液两相流动空隙率在树状分布并行微通道中，相同气液流量下，不同浓度一乙醇胺吸收CO2实验的气液两相流动状况如图5-4所示。一乙醇胺浓度较低时，吸收CO2速率较低，微通道内气泡体积减小速率较慢，气泡在微通道出口处仍维持弹状流，如图5-4（a）。随一乙醇胺浓度增大，吸收速率加快，气泡体积快速减小，气泡破裂进入各支通道后逐渐由弹状流转变为泡状流，如图5-4（b）、（c）。较高浓度的一乙醇胺水溶液可快速吸收CO2，使气液两相在进入各支通道时已转变为泡状流，保持泡状流形态经过微通道，如图5-4（c）。-1-1（a）g(MEA)=1%，QG=40ml·h，QL=6ml·h-1-1（b）g(MEA)=3%，QG=40ml·h，QL=6ml·h-1-1（c）g(MEA)=5%，QG=40ml·h，QL=6ml·h图5-4树状分布并行微通道中不同浓度一乙醇胺吸收CO2气液两相流动状况Fig.5-4Thegas-liquidtwo-phaseflowpatterninbranchingparallelmicrochannelswithdifferentMEAconcentration一乙醇胺浓度对并行微通道内整体空隙率的影响如图5-5所示。在相同气液流量下，提高一乙醇胺水溶液的浓度，即吸收CO2的化学反应速率增49万方数据 第五章并行微通道内气液两相流的空隙率大，使得微通道内气液两相间的传质推动力增大，且相间传质通量增大，导致气泡体积减小的速率加快，微通道内空隙率下降，如图5-4（a）、（b）、（c）所示。另外，随着一乙醇胺水溶液浓度的上升，液相表面张力有所下降，气液两相在微通道T型入口处生成的气泡长度减小，二者共同造成微通道内空隙率的下降。0.6g(MEA)=1%g(MEA)=3%g(MEA)=5%0.40.20.024681012-1Q/mlhL图5-5一乙醇胺浓度对树状分布并行微通道内空隙率的影响Fig5-5TheeffectofMEAconcentrationonvoidfractioninbranchingparallelmicrochannels-1（QG=40ml·h）5.3本章小结本章考察了并行微通道内无相间传质及伴有相间传质的气液两相流动过程的空隙率。通过对高速摄像仪拍摄的到的图像中，微通道内气液两相界面几何形状进行合理假设，采用像素法计算得到不同操作条件下的空隙率。分析了无相间传质时，气液两相流量、液相黏度、内置分布器结构对微通道内空隙率的影响，及伴有相间传质时，化学反应速率对微通道内空隙率的影响。在内置分布并行微通道中，固定气相流量，随液相流量的增大，微通道内生成的气泡长度减小，破裂后进入各支通道气泡长度减小，导致各支通道内空隙率均下降；固定液相流量，随气相流量的增大，气泡长度增大，各支通道内空隙率均增大。随内置分布器分布角度增大，与1、4支通道相比，2、3支通道偏离主通道方向有所减弱，因此，在相同气液流量下，液体倾向于进入2、3支通道，造成2、3支通道内空隙率下降。据上述原因，随内置分布角的增大，1、4支通道空隙率应增大，但由于液体沿主气泡破50万方数据 第五章并行微通道内气液两相流的空隙率裂时与微通道壁面的缝隙更多进入支通道4，造成支通道4内空隙率下降，只有支通道1内空隙率增大。另外，随着液相黏度的增大，相同气液流量下主通道内形成的气泡长度较短，各支通道内空隙率均下降。且由于主通道内气泡破裂不对称，导致2、3支通道内空隙率较大，1、4支通道内空隙率较小。在树状分布并行微通道中，相同气液流量下，对一乙醇胺浓度的上升，气液两相界面的传质速率及传质通量增大，导致气泡长度减小速率加快，微通道内整体空隙率下降。51万方数据 第六章并行微通道内伴有化学反应的气液两相传质过程第六章并行微通道内伴有化学反应的气液两相传质过程CO2作为一种主要的温室气体，近年来引起了广泛的关注。随着经济的不断发展，CO2的排放量逐年增加，温室效应日趋明显。因此，寻找一种[93]有效吸收CO2的方法对于环境保护和人类发展有着至关重要的意义。工业上对CO2的吸收脱除方法主要包括物理吸收和化学吸收两类，其中醇胺溶液吸收法是应用最为广泛的方法。已投入应用的主要吸收剂包括一乙醇胺、二乙醇胺、N-甲基二乙醇胺等，一乙醇胺因具有较快的吸收效率、成[94]本低、洗涤剂可循环使用等优点在实际应用中较常见。目前，CO2的吸收过程大多在吸收塔、填料塔、板式塔中进行，但其设备体积较大、传质效率较低。微反应器作为过程强化的一种新型反应器，具有体积小、相比[95]表面积大、传质传热效率高等优点。研究微通道内CO2的吸收过程为大[96]幅度提高CO2工业吸收效率提供了可能性。6.1微通道内液侧体积传质系数的计算[97]一乙醇胺吸收CO2的传质过程中，传质阻力主要集中于液相一侧。对于并行微通道整体而言，由质量平衡方程得：d(1-ε)VC=AN=Ak(C-C)CssLedt（6-1）其中，ε为并行微通道内整体空隙率，由主通道、气液分布区域、各支通道内空隙率加和求得。当操作条件一定，微通道内流动稳定后，气相体积与微通道总体积之比ε为常数，由实验拍摄得到的图像分析可得。化简上式得：dCkaLCCedt1（6-2）其中，a=AV为比表面积，即气液两相界面面积与微通道总体体积之比。c积分（6-2）式得：1CCeinkalnLtCCeout（6-3）t为气液两相通过微反应器所用的时间。Cin、Cout分别为微通道进口、出口52万方数据 第六章并行微通道内伴有化学反应的气液两相传质过程处CO2在液相中的浓度，Ce为CO2在一乙醇胺水溶液中的平衡浓度。在本实验条件下Cin=0。CO2在一乙醇胺水溶液中的平衡浓度Ce由亨利定律计算，由于微通道内存在压力变化，取微通道内压力平均值进行计算：PPinoutC（6-4）e2H微通道出口处液相CO2浓度Cout可通过分析图像中气泡在微通道内运动过程中的体积变化求得。由于气相与液相密度差异很大，CO2溶于一乙醇[98]胺水溶液所造成的液弹体积变化可忽略不计。微通道进、出口压力Pin、Pout可由压力传感器测得。假设液弹在微通道内运动过程中长度不发生明显变化，根据理想气体状态方程，微通道出口处液相中CO2浓度可由下式计算：nPVPVin0outoutCoutVRTwdLLs（6-5）6.2液侧体积传质系数的影响因素6.2.1气液两相流量的影响在树状分布并行微通道中，采用不同浓度一乙醇胺水溶液吸收CO2时，计算得到的液侧体积传质系数随气液流量的变化如图6-1所示。对于质量分数分别为1%、3%、5%的一乙醇胺水溶液/CO2体系，随气液两相流量的增[57,99]大，液侧体积传质系数均增大，这与文献中得到的结果一致。在一定气相流量下，随液相流量的增大，根据表面更新理论，液相流体微元在两[100]相界面的停留时间缩短，表面更新率增大，传质过程增强，传质通量增大，液侧体积传质系数增大。当液相流量较高时，液侧体积传质系数趋于平缓，主要由以下几个方面导致。首先，随液相流量的提高，微通道入口压力Pin增大，而微通道内初始气泡体积V0减小，且气泡生成频率增大造成液弹初始长度Ls变化不大，气泡在微通道尾部已转换为泡状流使得Vout基本不变，因此，据6-5式可知，微通道出口处液相内CO2的浓度变化不明显；其次，气液两相通过微通道的时间一方面随液相流量的增大而缩短，另一方面，气泡运动速度随微通道内压力降的增大而降低，被吸收后的气泡滞留在微通道内的时间增长，二者共同作用下导致气液两相通过微通道53万方数据 第六章并行微通道内伴有化学反应的气液两相传质过程内的时间变化不明显；最后，由图5-5可知，在液相流量较高时，微通道内整体空隙率不再随液相流量的增大而明显减小。综上所述，在液相流量较高情况下，液侧体积传质系数不再随液相流量的增大而明显增大，而是趋于稳定状态。对于相同的液相流量，气相流量的升高使得两相比表面积显[101]著增大，在单位体积内为传质提供了更大的两相接触面积，且气相表观流速的上升使得气相对液相的扰动增强，促进了液弹内部循环，使得微通[102]道内传质效果加强，体现为液侧体积传质系数的增大。2520201515-1-1/s/sa10aLLk10k-1-1Q=40mlhQ=40mlhGG5-1-1QG=60mlh5QG=60mlh-1-1Q=80mlhQ=80mlhGG0005101520250510152025-1-1Q/mlhQ/mlhLL(a)g(MEA)=1%(b)g(MEA)=3%252015-1/saL10k-1Q=40mlhG-15Q=60mlhG-1Q=80mlhG00510152025-1Q/mlhL(c)g(MEA)=5%图6-1气液两相流量对液侧体积传质系数的影响Fig.6-1Theeffectofthegas/liquidtwo-phaseflowrateonkLa6.2.2化学反应速率的影响-1对于一定液相流量（QL=12mL·h），由图像法计算得到的不同浓度一乙醇胺水溶液吸收CO2过程的kLa随气液流量变化如图6-2所示。54万方数据 第六章并行微通道内伴有化学反应的气液两相传质过程2015-1/s10aLkg(MEA)=1%5g(MEA)=3%g(MEA)=5%020406080100-1Q/mlhG图6-2一乙醇胺浓度对液侧体积传质系数的影响Fig.6-2TheeffectofMEAconcentrationonkLainbranchingparallelmicrochannels-1（QL=12ml·h）随一乙醇胺浓度的增大，微道内气泡体积迅速减小，导致气液两相比表面积显著下降，且随之产生较大的压降使得气泡运动速度降低，从而使得气泡在微通道内的停留时间增长，因此液侧体积传质系数有所下降；另一方面，一乙醇胺浓度的增大使得气液界面的反应速率大幅度提升，大大[103]增加了传质通量，使得液侧体积传质系数有所提高。如图6-2所示，对于不同浓度的一乙醇胺水溶液，随着气相流量的增大，体积传质系数变化-1趋势出现交叉。当气相流量较低时（≤50ml·h），随一乙醇胺浓度的增大，气液比表面积下降及气液两相通过微通道的时间增长占主导地位，则低浓度一乙醇胺吸收过程的液侧体积传质系数较高；当气相流量较高时，反应速率的提高占主导地位，使得高浓度一乙醇胺吸收过程的液侧体积传质系数较高。6.3并行微通道反应器气液传质整体性能[105]Charpentier等总结了不同类型传统反应器的气液两相传质系数，其-1中鼓泡塔在逆流操作条件下体积传质系数在0.005-0.24s范围内，填料塔在-1逆流操作条件下体积传质系数为0.0004-0.07s，并流条件下体积传质系数-1为0.0004-1.02s，直径为2.54cm的管式反应器中在垂直流动情况下体积传-1[106]质系数可达0.138-13.7s。Dlusa等报道了在直径为2.5mm的-1Couette-Taylor反应器中的液侧体积传质技术约为0.001-0.48s。在本实验所采用的树状分布并行微通道中体积传质系数可达55万方数据 第六章并行微通道内伴有化学反应的气液两相传质过程-10.647-22.923s，相比于传统反应器高2-4个数量级。6.4本章小结本章采用图像法对不同浓度一乙醇胺水溶液/CO2体系在树状分布并行微通道内的传质过程进行了考察，计算了液侧体积传质系数。在不同浓度一乙醇胺水溶液吸收CO2过程中，液侧体积传质系数均随气液两相流量的增大而增大。另外，随着气相流量的增大，不同浓度的一乙醇胺水溶液吸收CO2的体积传质系数变化趋势出现交叉。气相流量较低时，体积传质系数随化学反应速率的增大而减小；气相流量较高时，体积传质系数随化学反应速率的增大而增大。相比于传统反应器，集成放大的并行微通道反应器内体积传质系数有不同程度的提高，整体传质效果较好。56万方数据 第七章结论与建议第七章结论与建议7.1结论本文对内置分布、外置分布及树状分布结构并行微通道内气液两相流动及传质行为进行了研究。分别对不同浓度甘油水溶液/N2的无相间传质体系及不同浓度一乙醇胺/CO2的伴有相间传质体系在并行微通道内的流型、气液两相分布、空隙率及传质过程进行了实验研究，得到以下结论：采用高速摄像仪对不同结构并行微通道内气液两相流动进行拍摄记录。在内置分布并行微通道中，采用含0.3%表面活性剂的蒸馏水和N2作为工作流体时，观察到了六种典型的流动形态，但随液相黏度增大，实验可稳定操作的液体流量范围变小，微通道内观测到的流型种类减少。随内置分布器分布角度的增大，主气泡破裂不对称程度增大，各流型转换线向高表观液速移动。在树状分布并行微通道中观测伴有相间传质的气液两相流型，与无相间传质过程出现的流型有所不同，随化学反应速率的增大，微通道尾部更易出现泡状流，且化学吸收作用导致气泡运动速度下降，因此各流型转换线向更高表观液速移动。并行微通道结构对其内部出现的气液两相流型影响较大，以两相流率为坐标，针对不同结构并行微通道分别绘制了流型转换图。并行微通道分布器结构不同导致气液两相分布规律不同，采用各支通道内气泡长度、速度相对偏差及相对标准偏差来表述气液两相分布情况。在内置分布并行微通道中，各支通道内气泡长度分布不均匀程度随分布器分布角度、液相流率、液相黏度的增大而增大；各支通道内气泡速度分布不均匀程度随分布器分布角度、液相黏度的增大而减小，随液相流率的增大先升高到一定值后减小。三种结构并行微通道中气泡长度分布不均匀程度相近，外置分布并行微通道中气泡速度分布不均匀程度最小，树状分布结构次之，内置分布并行微通道中气泡速度分布不均匀性最大。采用一定结构的并行微通道，将气液两相流率和液相黏度控制在一定范围内，可实现气液两相分布较均匀。微通道内空隙率主要受气泡长度控制，气相流量减小、液相流量增大及液相黏度的增大均使得微通道内生成的气泡长度减小，破裂后进入各支通道内气泡长度减小造成各支通道内空隙率下降。随内置分布角增大，气57万方数据 第七章结论与建议泡破裂不对称程度增大，导致各支通道内气泡长度及空隙率发生变化。对于伴有相间传质过程的气液两相流动，随液相流量及一乙醇胺浓度的增大，微通道内传质过程得到强化，气泡长度减小速率加快，导致微通道内整体空隙率下降。采用图像法对树状分布并行微通道内不同浓度一乙醇胺水溶液吸收CO2过程的液侧传质系数进行计算。液侧体积传质系数随气液两相流量的增大而增大，但在液相流量较高时，体积传质系数变化不明显。对于不同浓度的一乙醇胺水溶液，气相流量较低时，体积传质系数随化学反应速率的增大而减小；气相流量较高时，体积传质系数随化学反应速率的增大而增大。7.2建议设计合理的并行微通道结构，保证集成放大后各支通道内气液两相均匀分布，且各支通道内气液两相体现如单一微通道内良好传质传热性能，是提高微反应器产量，实现微流控技术工业化应用的难点。本文对不同结构并行微通道内气液两相流动分布及传质过程进行了实验研究，对于微反应器的放大有借鉴作用，但仍有许多不足之处。由于操作条件限制，本文仅针对各支通道内为弹状流或泡状流的情况进行分析，对于液环流、分层流等其他流型下的气液两相分布及传质过程，还有待探索。另外，并行微通道内气液两相流动情况较为复杂，采用像素法分析拍摄所得图像的工作量大，亟待开发普适性的图像处理程序或软件，以提高计算效率及准确性。微反应器的集成放大应采用实验与模拟相结合的方法，以确定优化目标，如并行微通道分布器结构、各支通道数目、尺寸、流体物性、流体流速等。对于一些复杂结构的微通道，特别是难以直接实验研究的复杂情况，数值模拟是一种行之有效的方法。通过基础实验研究，确定模拟优化的参数和条件后，应进行相关的模拟工作，深入对微反应器内流体流动及传质过程机理的认识。58万方数据 参考文献参考文献[1]骆广生,王凯,徐建鸿,微化工系统内多相流动及其传递反应性能研究进展,化工学报,2010,61(7):1621~1626.[2]赵玉潮,张好翠,沈佳妮,微化工技术在化学反应中的应用进展,中国科技论文在线,2008,3(3):157~169.[3]陈光文,微化工技术研究进展,现代化工,2007,27(10):8~l3.[4]骆广生,王凯,吕阳成,微反应器研究最新进展,现代化工,2009,29(5):27~31.[5]deMasN,GüntherA,KrausT.Scaled-outmultilayergas-liquidmicroreactorwithintegratedvelocimetrysensors.Industrial&engineeringchemistryresearch,2005,44(24):8997~9013.[6]Al-RawashdehM,FluitsmaLJM,NijhuisTA.Designcriteriaforabarrier-basedgas–liquidflowdistributorforparallelmicrochannels.ChemicalEngineeringJournal,2012,181-182:549~556.[7]CommengeJ,FalkL,CorriouJ.Optimaldesignforflowuniformityinmicrochannelreactors.AIChEjournal,2002,48(2):345~358.[8]BejanA,LorenteS.Constructaltheoryofgenerationofconfigurationinnatureandengineering.Journalofappliedphysics,2006,100(4):041301.[9]TondeurD,LuoL.Designandscalinglawsoframifiedfluiddistributorsbytheconstructalapproach.ChemicalEngineeringScience,2004,59(8):1799~1813.[10]RebrovEV,IsmagilovIZ,EkatpureRP.Headerdesignforflowequalizationinmicrostructuredreactors.AIChEjournal,2007,53(1):28~38.[11]ChenL,TianY,KarayiannisT.Theeffectoftubediameteronverticaltwo-phaseflowregimesinsmalltubes.InternationalJournalofHeatandMassTransfer,2006,49(21):4220~4230.[12]ShaoN,GavriilidisA,AngeliP.Flowregimesforadiabaticgas–liquidflowinmicrochannels.ChemicalEngineeringScience,2009,64(11):2749~2761.[13]TriplettK,GhiaasiaanS,Abdel-KhalikS.Gas–liquidtwo-phaseflowinmicrochannelsPartI:two-phaseflowpatterns.InternationalJournalofMultiphaseFlow,1999,25(3):377~394.59万方数据 参考文献[14]KashidMN,GuptaA,RenkenA.Numbering-upandmasstransferstudiesofliquid–liquidtwo-phasemicrostructuredreactors.ChemicalEngineeringJournal,2010,158(2):233~240.[15]MendorfM,NachtrodtH,MescherA.Designandcontroltechniquesforthenumbering-upofcapillarymicroreactorswithuniformmultiphaseflowdistribution.Industrial&engineeringchemistryresearch,2010,49(21):10908~10916.[16]PeelaNR,LeeIC,VlachosDG.DesignandFabricationofaHigh-ThroughputMicroreactorandItsEvaluationforHighlyExothermicReactions.Industrial&engineeringchemistryresearch,2012,51(50):16270~16277.[17]ChambersRD,FoxMA,HollingD.Elementalfluorine-part16.Versatilethin-filmgas–liquidmulti-channelmicroreactorsforeffectivescale-out.LabonaChip,2005,5(2):191~198.[18]Al-RawashdehM,NijhuisX,RebrovEV.Designmethodologyforbarrier-basedtwophaseflowdistributor.AIChEjournal,2012,58(11):3482~3493.[19]YueJ,BoichotR,LuoL.Flowdistributionandmasstransferinaparallelmicrochannelcontactorintegratedwithconstructaldistributors.AIChEjournal,2010,56(2):298~317.[20]HassanI,VaillancourtM,PehlivanK.Two-phaseflowregimetransitionsinmicrochannels:acomparativeexperimentalstudy.MicroscaleThermophysicalEngineering,2005,9(2):165~182.[21]SaisornS,WongwisesS.Flowpattern,voidfractionandpressuredropoftwo-phaseair–waterflowinahorizontalcircularmicro-channel.ExperimentalThermalandFluidScience,2008,32(3):748~760.[22]SerizawaA,FengZ,KawaraZ.Two-phaseflowinmicrochannels.ExperimentalThermalandFluidScience,2002,26(6):703~714.[23]ColemanJW,GarimellaS.Characterizationoftwo-phaseflowpatternsinsmalldiameterroundandrectangulartubes.InternationalJournalofHeatandMassTransfer,1999,42(15):2869~2881.[24]CubaudT,HoC-M.Transportofbubblesinsquaremicrochannels.PhysicsofFluids(1994-present),2004,16(12):4575~4585.60万方数据 参考文献[25]PohoreckiR,SobieszukP,KulaK.Hydrodynamicregimesofgas–liquidflowinamicroreactorchannel.ChemicalEngineeringJournal,2008,135:S185~S190.[26]KawaharaA,ChungP-Y,KawajiM.Investigationoftwo-phaseflowpattern,voidfractionandpressuredropinamicrochannel.InternationalJournalofMultiphaseFlow,2002,28(9):1411~1435.[27]ChungPM-Y,KawajiM,KawaharaA.Two-PhaseFlowThroughSquareandCircularMicrochannels:EffectofChannelGeometry.ASME/JSME20034thJointFluidsSummerEngineeringConference,2003,1:1459~1467.[28]HwangJ,TsengF,PanC.Ethanol-CO2two-phaseflowindivergingandconvergingmicrochannels.InternationalJournalofMultiphaseFlow,2005,31(5):548~570.[29]JassimE,NewellT.Predictionoftwo-phasepressuredropandvoidfractioninmicrochannelsusingprobabilisticflowregimemapping.InternationalJournalofHeatandMassTransfer,2006,49(15):2446~2457.[30]ChenJ,WangS,ChengS.Experimentalinvestigationoftwo-phasedistributioninparallelmicro-Tchannelsunderadiabaticcondition.ChemicalEngineeringScience,2012,84:706~717.[31]Al-RawashdehM,YuF,NijhuisT.Numbered-upgas–liquidmicro/millichannelsreactorwithmodularflowdistributor.ChemicalEngineeringJournal,2012,207:645~655.[32]Al-RawashdehM,YueF,PatilNG.Designingflowandtemperatureuniformitiesinparallelmicrochannelsreactor.AIChEjournal,2014,60(5):1941~1952[33]IdeH,KimuraR,KawajiM.Gas–LiquidTwo-PhaseFlowEvolutioninaLongMicrochannel.HeatTransferEngineering,2013,34(2-3):151~158.[34]HarmsTM,LiD,GrollEA.Avoidfractionmodelforannularflowinhorizontaltubes.InternationalJournalofHeatandMassTransfer,2003,46(21):4051~4057.[35]AliMI,SadatomiM,KawajiM.Adiabatictwo-phaseflowinnarrowchannelsbetweentwoflatplates.TheCanadianJournalofChemicalEngineering,1993,71(5):657~666.61万方数据 参考文献[36]ZhaoT,BiQ.Co-currentair-watertwo-phaseflowpatternsinverticaltriangularmicrochannels.InternationalJournalofMultiphaseFlow,2001,27(5):765~782.[37]WallisG.Useofthereynoldsfluxconceptforanalysingone-dimensionaltwo-phaseflow:PartI.derivationandverificationofbasicanalyticaltechniques.InternationalJournalofHeatandMassTransfer,1968,11(3):445~458.[38]ZuberN,FindlayJ.Averagevolumetricconcentrationintwo-phaseflowsystems.JournalofHeatTransfer,1965,87(4):453~468.[39]MishimaK,HibikiT.Somecharacteristicsofair-watertwo-phaseflowinsmalldiameterverticaltubes.InternationalJournalofMultiphaseFlow,1996,22(4):703~712.[40]ZhangW,HibikiT,MishimaK.Correlationsoftwo-phasefrictionalpressuredropandvoidfractioninmini-channel.InternationalJournalofHeatandMassTransfer,2010,53(1):453~465.[41]ChexalB,LelloucheG,HorowitzJ.Avoidfractioncorrelationforgeneralizedapplications.Progressinnuclearenergy,1992,27(4):255~295.[42]DuklerAE,HubbardMG.Amodelforgas-liquidslugflowinhorizontalandnearhorizontaltubes.Industrial&EngineeringChemistryFundamentals,1975,14(4):337~347.[43]HibikiT,IshiiM.Distributionparameteranddriftvelocityofdrift-fluxmodelinbubblyflow.InternationalJournalofHeatandMassTransfer,2002,45(4):707~721.[44]BendiksenKH.Anexperimentalinvestigationofthemotionoflongbubblesininclinedtubes.InternationalJournalofMultiphaseFlow,1984,10(4):467~483.[45]HibikiT,IshiiM.One-dimensionaldrift-fluxmodelandconstitutiveequationsforrelativemotionbetweenphasesinvarioustwo-phaseflowregimes.InternationalJournalofHeatandMassTransfer,2003,46(25):4935~4948.[46]ArmandAA.Theresistanceduringthemovementofatwo-phasesysteminhorizontalpipes.IzvVsesTeplotekh,1946,1(13):16~23.[47]LockhartRW,MartinelliRC.Proposedcorrelationofdataforisothermaltwo-phase,two-componentflowinpipes.ChemicalEngineeringProgress,1949,45(1):39~48.62万方数据 参考文献[48]ButterworthD.Acomparisonofsomevoid-fractionrelationshipsforco-currentgas-liquidflow.InternationalJournalofMultiphaseFlow,1975,1(6):845~850.[49]BaroczyCJ.Correlationofliquidfractionintwo-phaseflowwithapplicationtoliquidmetals.ChemicalEngineeringProgress,1963,61(7):179~191.[50]KashidMN,RenkenA,Kiwi-MinskerL.Influenceofflowregimeonmasstransferindifferenttypesofmicrochannels.Industrial&engineeringchemistryresearch,2011,50(11):6906~6914.[51]陈光文,赵玉潮,乐军,微化工过程中的传递现象,化工学报,2013,64(1):63~75.[52]CubaudT,TatineniM,ZhongX.Bubbledispenserinmicrofluidicdevices.PhysicalReviewE,2005,72(3):037302.[53]LöbP,PennemannH,HesselV.g/l-Dispersionininterdigitalmicromixerswithdifferentmixingchambergeometries.ChemicalEngineeringJournal,2004,101(1):75~85.[54]SuY,ChenG,ZhaoY.Intensificationofliquid–liquidtwo‐phasemasstransferbygasagitationinamicrochannel.AIChEjournal,2009,55(8):1948~1958.[55]ZhaoY,ChenG,YuanQ.Liquid-liquidtwo‐phasemasstransferintheT-junctionmicrochannels.AIChEjournal,2007,53(12):3042~3053.[56]TanJ,LuY,XuJ.Masstransferperformanceofgas–liquidsegmentedflowinmicrochannels.ChemicalEngineeringJournal,2012,181-182:229~235.[57]RoudetM,LoubiereK,GourdonC.Hydrodynamicandmasstransferininertialgas–liquidflowregimesthroughstraightandmeanderingmillimetricsquarechannels.ChemicalEngineeringScience,2011,66(13):2974~2990.[58]SunR,CubaudT.Dissolutionofcarbondioxidebubblesandmicrofluidicmultiphaseflows.LabonaChip,2011,11(17):2924~2928.[59]JiXY,MaYG,FuTT.Experimentalinvestigationoftheliquidvolumetricmasstransfercoefficientforupwardgas-liquidtwo-phaseflowinrectangularmicrochannels.BrazilianJournalofChemicalEngineering,2010,27(4):573~582.[60]YueJ,ChenG,YuanQ.Hydrodynamicsandmasstransfercharacteristicsingas–liquidflowthrougharectangularmicrochannel.ChemicalEngineeringScience,2007,62(7):2096~2108.63万方数据 参考文献[61]NiuH,PanL,SuH.FlowPattern,PressureDrop,andMassTransferinaGas−LiquidConcurrentTwo-PhaseFlowMicrochannelReactor.Industrial&engineeringchemistryresearch,2008,48(3):1621~1628.[62]StÚphanieG.RapidmicrofluidicscreeningofCO2solubilityanddiffusioninpureandmixedsolvents.LabonaChip,2012,12(18):3387~3391.[63]VanBatenJ,KrishnaR.CFDsimulationsofwallmasstransferforTaylorflowincircularcapillaries.ChemicalEngineeringScience,2005,60(4):1117~1126.[64]VanduC,EllenbergerJ,KrishnaR.Hydrodynamicsandmasstransferinanupflowmonolithloopreactor.ChemicalEngineeringandProcessing:ProcessIntensification,2005,44(3):363~374.[65]YueJ,LuoL,GonthierY.Anexperimentalstudyofair–waterTaylorflowandmasstransferinsidesquaremicrochannels.ChemicalEngineeringScience,2009,64(16):3697~3708.[66]TortopidisP,BontozoglouV.Masstransferingas-liquidflowinsmall-diametertubes.ChemicalEngineeringScience,1997,52(14):2231~2237.[67]YeC,ChenG,YuanQ.ProcessCharacteristicsofCO2AbsorptionbyAqueousMonoethanolamineinaMicrochannelReactor.ChineseJournalofChemicalEngineering,2012,20(1):111~119.[68]KashidMN,KowalińskiW,RenkenA.Analyticalmethodtopredicttwo-phaseflowpatterninhorizontalmicro-capillaries.ChemicalEngineeringScience,2012,74:219~232.[69]FuT,MaY,FunfschillingD.Breakupdynamicsofslenderbubblesinnon-newtonianfluidsinmicrofluidicflow‐focusingdevices.AIChEjournal,2012,58(11):3560~3567.[70]WangX,YongY,FanP.Flowregimetransitionforcocurrentgas-liquidflowinmicro-channels.ChemicalEngineeringScience,2012,69(1):578~586.[71]KashidMN,RenkenA,Kiwi-MinskerL.Gas-liquidandliquid-liquidmasstransferinmicrostructuredreactors.ChemicalEngineeringScience,2011,66(17):3876~3897.[72]ShuiL,EijkelJC,vandenBergA.Multiphaseflowinmicrofluidicsystems-Controlandapplicationsofdropletsandinterfaces.AdvancesinColloidandInterfaceScience,2007,133(1):35~49.64万方数据 参考文献[73]AbievRS,LavretsovI.IntensificationofmasstransferfromliquidtocapillarywallbyTaylorvorticesinminichannels,bubblevelocityandpressuredrop.ChemicalEngineeringScience,2012,74:59~68.[74]BansalP,RupasingheA.Anhomogeneousmodelforadiabaticcapillarytubes.AppliedThermalEngineering,1998,18(3):207~219.[75]ChenG,YueJ,YuanQ.Gas-liquidmicroreactiontechnology:recentdevelopmentsandfuturechallenges.ChineseJournalofChemicalEngineering,2008,16(5):663~669.[76]AubinJ,FerrandoM,JiricnyV.Currentmethodsforcharacterisingmixingandflowinmicrochannels.ChemicalEngineeringScience,2010,65(6):2065~2093.[77]KashidMN,AgarDW,TurekS.CFDmodellingofmasstransferwithandwithoutchemicalreactionintheliquid–liquidslugflowmicroreactor.ChemicalEngineeringScience,2007,62(18):5102~5109.[78]DessimozA-L,CavinL,RenkenA.Liquid–liquidtwo-phaseflowpatternsandmasstransfercharacteristicsinrectangularglassmicroreactors.ChemicalEngineeringScience,2008,63(16):4035~4044.[79]FuT,FunfschillingD,MaY.Scalingtheformationofslugbubblesinmicrofluidicflow-focusingdevices.MicrofluidicsandNanofluidics,2010,8(4):467~475.[80]ZhangT,CaoB,FanY.Gas-liquidflowincircularmicrochannel.PartI:Influenceofliquidphysicalpropertiesandchanneldiameteronflowpatterns.ChemicalEngineeringScience,2011,66(23):5791~5803.[81]LuoR,WangL.LiquidflowpatternaroundTaylorbubblesinanetchedrectangularmicrochannel.ChemicalEngineeringResearchandDesign,2012,90(8):998~1010.[82]FuT,HuiX,ZhuC.Formationofdispersedsmallbubblesinflow-focusingmicrochannels.JournalofChemicalEngineeringofChineseUniversities,2011,25(2):337~340.[83]RenT,HrnjakP.PressuredropinDshapedcylindricalheadersofparallelflowMCHXs:Pressurelosscoefficientsforsinglephaseflow.AppliedThermalEngineering,2014,65(1):111~123.65万方数据 参考文献[84]FriesDM,vonRohrPR.Liquidmixingingas–liquidtwo-phaseflowbymeanderingmicrochannels.ChemicalEngineeringScience,2009,64(6):1326~1335.[85]PanMQ,ZengDH,TangY.CFD-basedStudyofVelocityDistributionamongMultipleParallelMicrochannels.JournalofComputers,2009,4(11):1133~1138[86]ÖztaskinMC,WörnerM,SoyhanHS.Numericalinvestigationofthestabilityofbubbletrainflowinasquareminichannel.PhysicsofFluids,2009,21(4):042108.[87]CarlsonA,Do-QuangM,AmbergG.Dropletdynamicsinabifurcatingchannel.InternationalJournalofMultiphaseFlow,2010,36(5):397~405.[88]Vertti-QuinteroN,SongY,MannevilleP.Behaviorofliquidplugsatbifurcationsinamicrofluidictreenetwork.Biomicrofluidics,2012,6(3):034105.[89]HesselV,AngeliP,GavriilidisA.Gas-liquidandgas-liquid-solidmicrostructuredreactors:contactingprinciplesandapplications.Industrial&engineeringchemistryresearch,2005,44(25):9750~9769.[90]NieZ,SeoM,XuS.Emulsificationinamicrofluidicflow-focusingdevice:effectoftheviscositiesoftheliquids.MicrofluidicsandNanofluidics,2008,5(5):585~594.[91]FuT,MaY,FunfschillingD.Squeezing-to-drippingtransitionforbubbleformationinamicrofluidicT-junction.ChemicalEngineeringScience,2010,65(12):3739~3748.[92]ChenJ,WangS,KeH.Gas-liquidtwo-phaseflowsplittingatmicrochanneljunctionswithdifferentbranchangles.ChemicalEngineeringScience,2013,104:881~890.[93]PacalaS,SocolowR.Stabilizationwedges:solvingtheclimateproblemforthenext50yearswithcurrenttechnologies.science,2004,305(5686):968~972.[94]McCannN,MaederM,AttallaM.SimulationofenthalpyandcapacityofCO2absorptionbyaqueousaminesystems.Industrial&engineeringchemistryresearch,2008,47(6):2002~2009.[95]JovanovicJ,RebrovEV,NijhuisT.Liquid-liquidflowinacapillarymicroreactor:hydrodynamicflowpatternsandextractionperformance.Industrial&engineeringchemistryresearch,2011,51(2):1015~1026.66万方数据
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