离子液体用于煤转化过程中脱硫、脱碳的研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：l旦生盎≥日期：型丝堇：；全关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国

2、家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。日期：型』竺篁；Q日期：2盈f箪。￡．兰竺学位论文数据集中图分类号TQ534．9学科分类号530．47论文编号1001020140025密级公开学位授予单位代码l0010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名田士东学号2011400025获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码08l7课题来源

3、国家自然科学基金研究方向煤转化过程中气体净化论文题目离子液体用于煤转化过程中脱硫、脱碳的研究关键词离子液体，混合吸收剂，吸收，soz，cO：，机理论文答辩日期2014年5月18日’论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师吴卫泽教授北京化工大学化学工程评阅人1A评阅人2B评阅人3C评阅人4D评阅人5E答辩委员会主席韩布兴院士中国科学院化学研究所物理化学，绿色化学答辩委员1刘振宇教授北京化工大学化学工程答辩委员2郑丹星教授北京化工大学化学工程答辩委员3陈晓春教授北京化工大

4、学化学工程答辩委员4刘植昌教授中国石油大学(北京)化学工程、工业催化答辩委员5征：一．四．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745-9)《学科分类与代码》中查询。论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要离子液体用于煤转化过程中脱硫、脱碳的研究煤炭是重要的化石能源，在煤炭的转化利用过程中，会产生大量的酸性气体，如S02和C02等。对酸性气体进行捕集以及资源化利用具有重要的现实意义。本文旨在开

5、发用于煤转化过程中酸性气体脱除的新型吸收剂，并研究其吸收行为。离子液体是一种具备优良性质的溶剂，在酸性气体捕集领域显示出巨大的优势。本文在离子液体型吸收剂的合成及应用方面做了一系列相关研究，为新型吸收剂的工业化应用提供了理论基础。论文的主要研究内容和结果如下：1．针对目前用于吸收S02的离子液体存在热稳定性较差的问题，设计合成出具有较高热稳定性的离子液体并用于吸收S02。分别以咪唑、季铵、四甲基胍、乙醇胺为阳离子，乳酸为阴离子，合成了四类离子液体。研究了离子液体的热稳定性以及离子液体对S02的吸收效率与

6、离子液体结构之间的关系。研究结果表明：咪唑类离子液体的分解温度可以达到230oC，具有最高的热稳定性；离子液体的热稳定性以及离子液体对S02的吸收效率均可以通过改变阳离子进行调控；与胍类和醇胺类离子液体相比，咪唑类离子液体在热稳定性以及对S02吸收量上均有了大幅度提高。2．提出了使用离子液体在高温下吸收S02的新思路。根据离子液体的热稳定性以及离子液体对S02的吸收量筛选出[N2222】L和[Bmim]L用于高温下吸收S02。分别研究了温度、S02分压以及水份对离子液体吸收T北京化工大学博士学位论文S0

7、2的影响。研究结果表明，在高于100oC的情况下，两种离子液体对S02的吸收量可以达到1．0molS02／molIL。此外，通过FT-IR、1HNMR和13CNMR表征提出了吸收机理，证实了S02主要和阴离子发生作用。3．离子液体吸收S02过程中不断吸水表明离子液体和水之间存在强大的作用力。测定了四甲基胍乳酸盐与水二元混合体系的密度、黏度等物理性质。计算了二元混合物的超额摩尔体积(VE)、偏摩尔体积(Vi)以及超额偏摩尔体积(∥E)等体积性质和黏度偏差(At／)、黏滞性活化自由能(AG+)以及超额黏滞性

8、活化自由能(AG咂)等黏度性质。从分子水平上揭示了离子液体和水之间存在强大的作用力。此外，二元混合物的密度、黏度与温度和组成的关系用Jouyban．Acree模型进行了关联。4．为了降低离子液体除水能耗，提出使用疏水性功能化离子液体吸收S02的新思路。本文设计合成出了两种疏水性功能化离子液体[Et2NEmim][PF6]禾ll[Et2NEmpyr][PF6]，系统地研究了离子液体的物理性质及其对S02的吸收规律。研究结果表明：[EtzNEm