微生物对'241am的吸附行为及机理研究

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1、Y1213078Jl『大学博士学位论文题目微生物对241Am的吸附行为及机理研究作者刘宁完成日期2006年10月26日培养单位原子核科学技术研究所指导老师赵鹏骥研究员专业核技术及应用方向同位素及辐射生物技术授予学位日期年月日微生物对241Am的吸附行为及机理研究核技术及应用专业研究生刘宁指导教师赵鹏骥微生物对金属元素或放射性核素的吸附行为及应用的研究是目前国内外十分活跃的研究领域。但到目前为止，绝大多数研究还处于实验室阶段。此外，由于微生物种类的广泛性、多样性以及金属水溶液化学的复杂性，对于其吸附机理，迄今还没有形成一个完整、

2、详细的理论体系。而有关微生物对锕系和裂变元素等的吸附行为及机理，以及在此基础上进行的这些元素或核素在微生物存在下、特别是在处置环境中的化学及迁移行为的研究才刚刚开始。而目前国内还没有这方面的正式报道。显然，开展这方面的研究不仅具有重要的科学意义，也具有诱人的应用前景。镅(Americium，Am)为超铀元素，有近=十种同位素或同质异能素(232‘247Am)，均为放射性核素。其中241Am(T1，2=433年，E。t=5．486MeV,86．6％；5．443MeV,12．3％：E，=O．0596MeV,35％)为核技术中常用的

3、靶材料，同时在工业、科研上也具有广泛用途。如宾馆、医院、会务中心等使用的火灾报警器目前绝大部分都使用”1Am源。但因其半衰期较长，且放出Ⅱ射线，因此对人体的危害较大，在放射性同位素毒性分组中“1Am属于极毒组核素。Am进入人体后，主要滞留在骨骼和肝脏，其放射性废液的排放标准仅为1．0Bq／L。为此世界各国对含241Am放射性废液的去污和处理都极为重视，并进行了大量的研究。但迄今仍未找到公认的可行办法。本论文在大量文献调研的基础上，在国内外首次系统地开展了微生物对⋯Am的吸附行为及机理研究，取得了一系列研究进展。针对241Am中

4、低放废液、特别是241Am火灾报警源的生产与回收过程中产生的废液，系统地考察了啤酒酵母、假丝酵母、少根根霉和黑曲霉等四种微生物对241Am的吸附行为、特别是各种反应条件对吸附的影响。结果表明：1)自由啤酒酵母、假丝酵母、少根根霉和黑曲霉对241Am均具有显著的吸附能力。在起始浓度Co为5．6MBq-111MBqfL的241Am溶液中，除假丝酵母外，其它微生物的平均吸附率达97％。少根根霉、黑曲霉、假丝酵母对241Am吸附量W分别为wa,nay--4．2MBq-79．4MBq／g干重，w(_--尸6．22MBq-124．40MB

5、q／g干重和w(鲁t_4)--6．62MBq一63．45MBq／g干重；而啤酒酵母在起始浓度C。为2．22MBq／L一555MBq／L的“Am溶液，吸附量W可达O．94MBq／g-237．9Maq／g干重。2)上述四种微生物对241Am的吸附是一个与酸度或pH密切相关，且比较快速的生物吸附过程。但不同微生物对州Am吸附的最适宜酸度范围有所不同。3)上述微生物吸附241Am的行为可用Freundlich公式或langmuir公式进行描述。其中，黑曲霉、啤酒酵母、少根根霉对241Am的吸附既符合Freundlieh经验公式，也可用

6、langmuir公式进行描述。而假丝酵母对241Am的吸附则更符合langmuir经验公式。利用海藻酸钙等为载体包埋固定啤酒酵母和少根根霉，进一步考察了固定化微生物对241Am的吸附行为及其影响因素，并用固定化的啤酒酵母和少根根霉对来自于中国工程物理研究院核物理与化学研究所506工号废水池的～Am废液进行了初步的实际处理研究，发现：1)用海藻酸钙固定化的啤酒酵母和少根根霉不仅仍然保持了自由微生物对241Am良好的吸附效果，且具有pH适宜范围增大、可进行多次重复吸附、有利于批槽式或上柱连续操作等特点。与自由微生物相比，更适合于实

7、际废液的处理应用。2)用固定化的少根根霉处理“Am实际工艺废液，通过四次吸附可使⋯Am废液的剩余放射性活度由原始的860．5Bq／L降至O．957Bq／L(总a放射性)，低于《污水综合排放标准》(GB8978—1996)中规定的∑a放射性1Bq／L的排放标准。而固定化啤酒酵母也可使这一数据降至1．235Bq／L，接近排放标准。通过对啤酒酵母和少根根霉的化学或生物预处理，并以Eu3+和Nd3+替代24‘Am进行有关红外光谱吸收、电镜观察及背散射(RBS)等分析，对微生物吸附241Am的机理进行了初步探讨，结果显示：1)啤酒酵母或

8、少根根霉对241Am的吸附不仅发生在细胞壁，细胞内部的基团也有作用。其中，与完整细胞相比，啤酒酵母的细胞壁、原生质和细胞膜对24’Am仍然具有显著的吸附能力。而对于少根根霉，虽然没有合适的消化酶得到其原生质和细胞膜，但其细胞壁对241Am的吸附率甚至比完整细胞还要高。2)啤酒