被动差分吸收光谱法测量气体浓度时ring效应的影响及修正研究

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1、第29卷，第2期光谱学与光谱分析Vb1．29，No．2，pp413—4172009年2月SpectroscopyandSpectra1AnalysisFebruary，2O09被动差分吸收光谱法测量气体浓度时Ring效应的影响及修正研究张英华，谢品华，司福祺，彭夫敏，窦科，李素文中国科学院环境光学与技术重点实验室，中国科学院安徽光学精密机械研究所，安徽合肥23OO31摘要基于散射光、利用痕量气体指纹吸收特性反演气体浓度的方法称为被动差分吸收光谱法(passiveDOAS)。因其具体结构简单，易于平台搭载等优点近年来获得了长足发展。被动DOAS中利用太

2、阳散射光作为光源解析大气污染气体柱浓度时，会受到太阳弗朗和费光谱的“填充线”即Ring效应的强烈影响，尤其是对浓度很低的痕量气体，致使不易获取其浓度、影响其测量精度。文章以反演大气中N0z气体为例，介绍了稳定天气条件下Ring效应造成的影响、分析了Ring效应影响与太阳天顶角的关系，提出了根据不同太阳天顶角选取不同Ring光谱参与拟合的修正方法，并且利用该处理方法反演了在3天稳定天气条件下不同仰角下的斜柱浓度。实验证明该修正方法的可行性。关键词散射光；痕量气体；Ring效应；被动差分吸收；太阳天顶角中图分类号：Cl433．1文献标识码：AD0I：10

3、．3964／j．issn．1o0O—O593(2oO9)O2—0413—05还是根据不同情况选择几条Ring光谱，都是需要进一步研引言究的问题。因此，本文以Ring效应对被动D0AS测量大气污染的影响及修正方法为研究目标，通过对所设计的被动采用紫外一可见波段散射光、利用D【)AS原理解析大气D()AS系统在稳定天气条件下测量结果的处理，分析了产生痕量气体浓度的方法通常被称为“被动”DOAS[]技术，这种Ring效应的原因、ng效应对测量结果的影响及该影响与命名是相对于采用人工光源的“主动”D()As技术l5而言的，太阳天顶角的关系，最终提出了根据不同

4、太阳天顶角选取不相对于主动D()AS技术，被动D0AS技术具有以下优点。同Ring光谱参与拟合的修正方法，经实验验证，这种修正方(1)采用散射光为光源，简化系统、减少了安装难题；(2)具法的确能很好的去除Ring效应，减小了Ring效应对测量结有大范围监测的能力；(3)易于实现平台搭载，且地基被动果的影响，提高了痕量气体浓度的反演精度。D0AS系统可以实现对卫星测量结果的校验。因此用太阳散射光遥测痕量气体浓度的技术是环境监测领域中很有发展潜1实验原理及装置力的一种遥测技术。但是以太阳散射光为光源测量痕量气体浓度时，会受到1．1实验原理太阳夫琅和费结构

5、[]和Ring效应l1．的强烈影响，尤其当太阳光穿过大气层时，与大气中的各种气体分子相互在紫外一可见光谱波段，这将严重影响对痕量气体浓度的准作用，不同的分子在不同的波段对太阳辐射的吸收程度不确测量。因此如何准确去除太阳夫琅和费结构和Ring效应同，从而使太阳辐射强度和光谱结构发生改变。根据Lam—的干扰是被动DOAS方法中至关重要的问题。对于弗朗和费ber卜beer吸收定律，有结构通常采用干净天气、正午时刻太阳天顶角较小时的散射J()一()exp』一()scD+光谱作为弗朗和费光谱，其他时刻的测量谱除以该光谱来消l一1除弗朗和费结构的影响，该方法较为

6、成熟；而对于Ring效()DM+(A)SCD(1)应，一般的做法是将Ring光谱作为一种吸收成分参与拟和式中，()为大气层外的太阳辐射，J()为经过大气吸收后来减少Ring效应的影响，而在这里Ring光谱的选择和获取的接收光强．仉()，()，()分别为第种气体分子、瑞方法，是选择同一条Ring光谱对不同的测量光谱进行处理，利散射、米散射的吸收截面；9cD，D，D依次为第收稿日期：2007—1O—O2。修订日期：2O08—01—08基金项目：国家高技术研究发展计划“863”项目(2OO7AA12Z1O9)资助作者简介：张英华，女，1977年生，中国科学

7、院安徽光学精密机械研究所在读硕士研究生e—mai1：yinghuazhang2oo1@163．com*通讯联系人414光谱学与光谱分析第29卷种气体分子、瑞利散射、米散射的斜柱浓度。其中，瑞利散气中含量较低的痕量气体。以反演N()2和()3作为一个实射、米散射随波长作慢变化，可以通过数字滤波去除，光谱例，如图2所示：1为N()2；2为()3，反演二者的浓度时，没中的快变部分与气体分子的标准吸收截面进行最小二乘法拟有考虑Ring效应。因为N0z与0。在大气中的浓度不同，合，以得到各种气体的斜柱浓度。N()2在大气中的浓度量级为1Omo1ec·cm啊；(

8、)3为1O1．2实验装置molec·cm。由图2可以看出：虽然二者反演后的剩余噪实验装置包括接收望远镜(直径