含氮杂环含能材料的理论研究

《含氮杂环含能材料的理论研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、分类号UDC密级编号硕士学位论文含氮杂环含能材料的理论研究TheoreticalStudyonNitrogenHeterocyclicEnergeticMaterials学位申请人：梅争指导教师：李小红教授一级学科：物理学二级学科：凝聚态物理学位类别：理学硕士2016年03月万方数据独创性声明本人声明，所呈交的论文是我个人在导师指导下完成的研究工作及取得的研究成果。据我所知，文中除了特别加以标注和致谢的地方外，不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得河南科技大学或其它教育机构的其他学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说

2、明并表示了谢意。研究生签名：日期：关于论文使用授权的说明本人完全了解河南科技大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校拥有对所有学位论文的复制权、传播权、汇编权及其它使用权（特殊情况需要保密的论文应提前说明，但在解密后应遵守此规定）。需要保密的论文请填写：本学位论文在年月至年月期间需要保密，解密后适用本授权书。（需要保密的学位论文无须向图书馆提供论文的电子文档）研究生签名：导师签名：日期：万方数据摘要摘要为了寻找新型高效含能材料，本文从呋咱、咪唑、四唑等含氮杂环和硝基、氨基、叠氮基、硝酸酯等高能取代基入手，在已合成的含能材料的基础上进行分子设计，研究了不同结构、不同取代基的含能材料的

3、爆轰性能和热稳定性。使用密度泛函理论的B3LYP方法和G2(MP2)方法，对一种大环呋咱化合物、一系列咪唑类化合物和一系列呋咱-四唑类化合物的分子结构、能量、红外光谱及振动模式、自然键轨道分布和键裂解能进行了计算。在此基础上，运用等键反应法、密度修正、升华热估算和K-J方程，对这些含氮杂环化合物的生成焓、密度、爆速、爆压进行了预测，对热稳定性进行了评估，对各含氮杂环、取代基、桥接基团对含能材料爆轰性能和热稳定性的影响进行了分析。三类物质的研究结果分别揭示了多种含氮杂环和取代基的性质及其相互影响。第一部分的研究表明，呋咱类含能材料DATF在形成大环后，密度、生成焓都明显增加，其爆轰性能

4、也得到了提升，超过了PETN。大环呋咱化合物的最弱键是呋咱环内的N-O单键，该键可能是化合物热解时首先断裂的键。第二部分关于一系列咪唑类含能材料的研究表明，硝基咪唑类含能材料DNTNDI的爆轰性能与HMX相近。硝基和硝酸酯取代基能够增强咪唑类含能材料的爆轰性能，但强电负性的取代基的诱导效应会降低咪唑类含能材料的稳定性。咪唑上的N原子与硝基、氨基和叠氮基连接键的裂解能最小。对于硝酸酯取代的目标化合物，二氧杂环内的C-O键的裂解能最小。第三部分对一系列呋咱-四唑类含能材料的研究表明，呋咱环和四唑环与高能取代基和桥接基团结合时，能成为爆轰性能和热稳定性俱优的高效含能材料。引入叠氮基能够明显

5、增加咪唑和四唑类含能材料的生成焓。桥接基团-O-能够提高呋咱-四唑类含能材料的密度，而-N=N-能够提高爆热。硝酸酯和硝基分别是最有利于增加bis(1H-tetrazol-5-yl)furazan类和bis(1H-tetrazol)类化合物爆轰性能的取代基。在35种呋咱-四唑类含能材料中，17种化合物的爆轰性能超过了RDX，8种化合物的爆速超过了HMX，其中5种的爆压超过了HMX。另一方面，热稳定性的分析表明，取代基-C(NO2)3能再最大程度上增加呋咱-四唑类含能材料的热稳定性，而-NO2取代物的热稳定性则低于-N3,-ONO2,-C(NO2)3的取代物和不取代的呋咱-四唑类化合物

6、，但仍高于RDX和HMX的热稳定性。在取代过的呋咱-四唑类含能材料中，取代基与四唑环连接处的键裂解能最小。总之，经过对三类含氮杂环含能材料的理论研究，本文找出了若干有潜力的高效含能材料，并对性能机理进行了分析。这些理论分析为含氮杂环呋咱、咪唑I万方数据摘要和四唑类含能材料的实验研究提供了部分理论依据，未来可能有助于含氮杂环含能材料的理论和实验研究。关键词：含能材料；呋咱；咪唑；四唑；爆速；爆压；热稳定性论文类型：应用基础研究选题来源：国家自然科学基金项目(GrantU1304111)II万方数据ABSTRACTABSTRACTInordertoexplorenewhigh-perfo

7、rmanceenergeticmaterials,thedetonationpropertiesandthermalstabilitiesofdesignednitrogenheterocyclicenergeticmaterialswithdifferentstructureanddifferentsubstituentgroupswerestudied.Thedesignednewnitrogenheterocycliccompoundswerebas