超声制备al5ti1b中间合金及αal异质核心界面研究

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1、上海交通大学博士学位论文超声制备A1.5Ti.1B中间合金及Q.Al/异质核心界面研究摘要通过添加A1.Ti.B中间合金对铝及其合金铸态组织进行晶粒细化,因其工艺简单、晶粒细化效果优异,广泛应用于工业生产。但受现行氟盐反应法制备工艺的制约,A1.Ti.B中间合金中主要形核相TiB2粒子的平均尺寸及尺寸跨度过大,导致其形核效率及细化性能已不能满足高性能铝坯料晶粒细化的要求。同时,由于对a.Al/异质核心界面的研究深度不够,尽管目前存在多种a.A1晶粒细化机理模型,但是不同理论假说分歧严重,且与实验现象存在矛盾

2、。因此,研究A1.Ti.B中间合金的新型制备工艺以及原子尺度上的仅.AI/硼化物界面性质,对提高细化剂的细化性能、推动晶粒细化理论的发展将具有重要的实用价值和理论意义。本论文针对A1.5Ti.1B中间合金的制备工艺,提出了在氟盐反应过程中施加高能超声振动的新方法,深入研究了高能超声在制备过程中的作用,并对所制备的A1.5Ti.1B中间合金组织及细化性能进行了定量表征。同时,利用第一原理方法计算了A1/TiB2及AI/A182界面,揭示了硼化物粒子的表面性质及原子尺度上Al原子在硼化物表面的堆垛规律等科学问题

3、,阐明了0【.A1在TiB2及A182上异质形核能力的差异,为有关硼化物粒子上a.AI异质形核行为的实验现象提供了理论解释。取得以下主要研究结果:摘要A1.Ti.B中间合金制备过程受控于Al熔体对混合氟盐的吸收以及AIB2向TiB2粒子的转化。高能超声的声流效应引起熔体环流,声空化效应产生局部高温、高压区,两者协同作用,极大地增加了氟盐熔体与Al熔体间的接触面积,加快了Al熔体对氟盐中Ti、B的吸收进程,并促使A182表层发生熔解,加速A182向TiB2的转化进程。在本文实验条件下,对添加混合氟盐的Al熔体

4、施加3min-5min连续超声处理,可以使氟盐中的Ti、B充分被Al熔体吸收,并且有效地将A182相转化为TiB2粒子,从而制备出组织形态和晶粒细化性能优异的A1.5Ti.1B中间合金,将其制备周期由传统的60min以上降至5min以内。氟盐反应过程中施加4min连续超声处理新工艺制备出的新型A1.5Ti.1B中间合金中,团块状TiAl3相均匀分布,尺寸为10灿卜20“m:与传统中间合金相比,具有清晰规则外形的TiB2粒子取代了珊瑚状粘连的TiB2粒子,且粒子间不再粘连,粒子尺寸由在0.21.tm~7.51

5、.tm间分布变为在O.19m~1.59m问分布,平均尺寸由2.139m减小至0.659m,粒子尺寸特性更接近于理想状态。由于新型A1.5Ti.1B中间合金中的TiB2粒子尺寸特性得以优化,在同等添加量下,新型中间合金所释放TiB2粒子数量为传统中间合金释放量的35倍;所释放TiB2粒子在A1熔体中的沉降速度也降至传统中间合金中的9%,中间合金的细化衰退行为得以显著改善。TiB2粒子尺寸特性、TiAl3相形貌等组织形态的改善,显著提高了AI.5Ti.1B中间合金的细化性能。新型A1.5Ti.1B中间合金添加量

6、为0.1%、1.O%时,采用Reynolds标准T型模实验法细化后的工业纯铝平均晶粒尺寸分别为1329m、609m,添加0.1%新型中间合金即可达到添加1%传统中间合金时的晶粒细化效果。新型中间合金可以将工业纯铝上海交通大学博士学位论文晶粒尺寸最小细化至459m,突破了目前商业晶粒细化剂的细化极限120um(TP.1标准实验法)。TiB2及A182表面第一原理计算表明,TiB2、A182表面结构驰豫仅局限在最外3层原子内,与其金属原子终止表面相比,B终止TiB2(0001)、A182(0001)表面的结构驰

7、豫程度更大,驰豫后的A1终止A182(0001)自由表面最外原子层间距发生反常扩展现象;Ti终止、B终止TiB2(0001)表面的相对稳定性随Ti化学势增加发生逆转,A182(0001)表面及A1.5Ti.1B中间合金中的TiB2粒子表面均倾向于以其金属原子层为终止面。A1/TiB2及A1/A182界面原子排布、原子结构及能量状态第一原理研究发现,A1/TiB2及A1/A182界面处的原子均存在最优结合方式,Al原子皆以持续硼化物体相原子排布规律的方式进行堆垛生长;TiB2(0001)、AIB2(0001)

8、表面与Al(111)表面构成界面后,界面原子间发生电荷重分布,且电荷转移呈现局域化特征;Ti终止A1/TiB2界面形成的共价/金属混合键键能大于B终止A1/TiB2界面处形成的具有离子键特性的极性共价键键能,A1/A182界面处则形成金属键,其界面结合要明显弱于A1/TiB2界面的原子结合强度。A1(111)/TiB2(0001)的界面能依赖于体系的化学成分。Al熔体中仅存在TiB2粒子,而无多余溶质Ti时,Q.

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