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时间:2019-03-02
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1、上海交通大学博士学位论文增韧聚对苯二甲酸丁二醇酯,聚碳酸酯共混物结构与性能的研究摘要聚碳酸酯(PC)与聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)的共混物具有优良的综合性能,但由于酯交换反应等原因,简单使两者共混其抗冲性能和耐热性能很差,必须对其进行增韧改性并控制酯交换反应。本论文采用两种热塑性弹性体乙烯.丙烯酸丁酯.甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物(PTW)和乙烯.辛烯共聚物(POE)以及两者并用作增韧剂,制得了综合性能优良的高抗冲PBT/PC共混物,对共混切的酯交换反应、形态结构、增韧机理和结晶行为进行了深入的研究。首先
2、研究了PBT/PC共混体系中的酯交换反应。采用亚磷酸三苯酯(TPPi)和焦磷酸二氢二钠(DSDP)作酯交换反应抑制剂,考察了它们对PBT/PC共混物及PTW增韧PBT/PC共混物力学性能和维卡软化温度的影响,发现两者对PBT,PC共混物的力学性能影响不大,但大幅提高共混物的维卡软化温度,说明均具有较好的酯交换反应抑制效果;但在PTW增韧PBT/PC共混物中,TPPi虽能提高增韧共混物的维卡软化温度,但冲击强度显著下降,而DSDP无此缺点。对未加入和加入DSDP的PBT/PC共混物进行抽提分离,并对所得分离
3、物进行了红外光谱(FT-IR)、差示扫描量热(DSC)和广角x射线衍射(WAXD)分析,FT-IR试验表明,在加入DSDP的PBT/PC共混物中,酯交换反应的生成物PC-PBT嵌段和无规共聚物明显减少。DSC分析发现分离物中PC的玻璃化温度和PBT的熔融温度和结晶温度均明显向高温方向移动,而接近纯PC和PBT。WAXD分析表明加入DSDP后共混物中PBT在(oi1)和Ooo)面的衍射峰的强度明显增强。这些表明DSDP确实能有效抑制PBT/PC共混物的酯交换反应。研究PBT钛(PBT聚合用催化剂)含量对共混
4、物性能的影响表明,当PBT含钛量低时,PTW增韧PBT/PC共混物可以不加DSDP酯交换反应抑制剂,也具有较高的维卡软化温度。针对PBT与PC简单共混物冲击强度低的缺点,本文用P
5、1w或POE及两者并用的方法分别增韧PBT/PC共混物,研究了增韧剂用量及两种增韧剂并用配比对PBT/PC(50/50)共混物力学性能和耐热性能的影响。PTW和POE能显著提高PBT/PC共混物的缺口冲击强度和维卡软化温度,适宜用量均为7份(PBT/PC为100份)。PTW和POE并用增韧具有显著的协同效应,增韧共混物的缺口冲击
6、强度和维卡软化温度大于两者单独增韧共混物的加和值,并用的最优配比为上海交通走学礴士擎鼹论文l,1,戴适宜用量与PC/PBT共混比有关,随熬混物中PBT含量的增高而增大,对配比为75/25、50/50和25175的PC/PBT共混物,并用增韧剂的遗窟用量相应为3、7和lO。采用PTW/POE并用增韧,可更好优化PBT/PC麸涡物韧性和刚性豹乎筑戳及性侩魄。共灏物豹滚变行为硬究袋骥,所有共混体系垮为镁塑性流俸。Pe撑转T,PTw共混鞠鹊袭蕊糖度大予PTW帮PBT/PC瀚表蕊柩发,说强PTw在熔融轶混中发生了化
7、学反应,导致表观粘度增大。POE增韧的PC/PBT共混物的表观粘度则在POE和PC/PBT表观粘度之间。对必混物的动态力学性能澳l试(DMTA)积形态分析表明,共瀹物为多楣体系,帮健在著蠲增颟裁熬缓会,PTW窥POE稳孩挚独懿耪态存巍。DMTA溺定共混物及其组分的玻璃化漱魔表明,PBT/PC装混物为部分相容体系,由富PBT相和富PC相组成,其两个玻璃化温度在PBT和PC的玻璃化温度之间。加入增韧剂的PBT/PC共混物具有三个玻璃化温度,从玻璃化温度的变化肴,PTw促进PBT秘PC鹣相容性,蕊POE则削弱弱
8、者的籀容性。鬻扫绉逛孑显豢镜(SEM)对不同璞韧裁矮量静三耱漤钢共混体系(PBT/PC/PTw、PBT/PC/POE和PBT/PC/PTW/POE)进行形态观测,并对图象进行统计分析。共混物中POE的平均粒径大于PTW的平均粒径。阁测得的增韧剂分散棚的平均粒径计算繁体层厚度。三种增期欺混体系的缺口}中游强度与基体层霉浚黪关系表明,缘存凌l臻:器基终层厚爱,楗辩在该处发生蕤一秘转交。这嚣明wu的逾渗模型增韧机建网样适用于PBT/PC菸混物的弹性体增翻体系。三秘增韧共混体系PBT/PC/PTW、PBT/PC/
9、POE和PBT,PC停Tw,PoE的临界基体层厚度分别为O.4Hm、o.551am和O.52I_tm。增韧弹性体的模量愈大,临界基体层厚度愈大。三秘增韧共混物中增镪剂颗粒尺寸的分帮均符合对数匿态分布。PTW和POE具有显著的协同增韧效果,可能与基体中存在两种平均粒径大小不同的粒子有关,当材料受到冲击外力时,大尺寸粒子能有效地诱发大量的裂纹,裂纹的产生和发展要消耗大量能量,小尺寸粒子则终止裂纹的生长,控制裂纹不致发展为破坏性的裂
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