燃煤化学链燃烧过程中氮氧化物生成及演变机理研究

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1、隶劫女·粤博士学位论文万方数据燃煤化学链燃烧过程中氮氧化物生成及演变机理研究本论文获国家自然科学基金(51276037)、江苏省科技支撑计划(BE2012166)、江苏省研究生创新计划(CXZZl2-0098)和东南大学优秀博士学位论文基金(YBJJl214)资助。万方数据MechanismsofnitrogenoxidesformationandevolutioninchemicalloopingcombustionofcoalADissertationSubmittedtoSoutheastUniversityForthe

2、AcademicDegreeofDoctorofEngineeringBYSONGTaoSupervisedbySHENLai—hongSchoolofEnergyandEnvironmentSoutheastUniversityMarch2014本论文获国家自然科学基金(51276037)、江苏省科技支撑计划(BE2012166)、江苏省研究生创新计划(CXZZl2．0098)和东南大学优秀博士学位论文基金(YBJJl214)资助。万方数据东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及

3、取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布(包括以电

4、子信息形式刊登)论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布(包括以电子信息形式刊登)授权东南大学研究生院办理。研究生签名：．护l峥．㈨-7万方数据摘要化石燃料燃烧是排放C02的主要来源。在传统的煤燃烧过程中，煤与空气直接接触，导致烟气中C02的浓度较低，烟气中C嘎的捕集成本较高。基于循环载氧体的煤化学链燃烧通过不同品位能的梯级利用，具有比传统燃烧方式更高的能源利用效率，而且能够在燃烧过程中实现c02的高浓度富集，是一种尚处于起步阶段、具有良好应用前景的变革性燃烧方式。它不再直接使用空气中的氧分子，而是基于循环载氧体在两

5、个反应器(空气反应器和燃料反应器)内实现氧的转移，避免煤与空气直接接触。煤在燃料反应器内燃烧生成c02和H20，只需经过低能耗的冷凝过程就能实现C02的高浓度富集。氮氧化物是燃煤电站主要大气污染物之一，目前有关煤化学链燃烧过程中氮氧化物的释放特性的研究鲜有报道，且燃料氮在煤化学链燃烧过程中的迁移机理更是尚未可知。因此，本文围绕燃煤化学链燃烧过程中氮氧化物生成及演变机理研究的目标，首次针对燃料氮在煤化学链燃烧过程中的迁移机理进行了系统研究。首先基于化学热力学分析，研究了不同载氧体对燃料氮迁移机理的影响，研究表明，载氧体的化学组成

6、显著影响煤化学链燃烧过程中燃料氮的转化特性。基于镍基载氧体，在1kw山串行流化床反应器上，将煤化学链燃烧过程中的挥发分氮和焦氮释放过程进行分隔，针对煤中的挥发分化学链燃烧阶段燃料氮的迁移机理和释放特性，以及煤焦与NiO载氧体的固．固反应过程中焦氮的释放特性开展研究。研究表明，在燃料反应器内，燃料氮释放的中间产物HCN被NiO载氧体中的晶格氧氧化，导致NO的生成，而中问产物NIt3向着N2生成的方向进行；在空气反应器内，氮氧化物的构成主要是燃料型NO，其来源子随循环载氧体进入空气反应器内燃烧的燃料反应器内未转化的焦炭；燃料反应器

7、温度越高，燃料反应器内焦炭转化的份额越大，随循环载氧体进入空气反应器内燃烧的焦炭量越少，空气反应器内焦炭燃烧排放的NO越低。在lkWth串行流化床反应器上，以南菲赤铁矿石和纽曼赤铁矿石作为载氧体，分别开展了20h和40h的长时间煤化学链燃烧实验研究，研究了不种煤基燃料(神华烟煤、淮北无烟煤、徐州烟煤、煤焦)的化学链燃烧特性，考察了铁矿石载氧体在串行流化床内交替氧化还原过程中的物化性能，以及燃料氮的释放规律。研究表明，赤铁矿石载氧体在长时间煤化学链燃烧过程中，再生性能优良，与煤气化产物具有较强的亲和力，并未发生明显的烧结，体现了

8、良好的抗磨损性能；揭示了燃料反应器出口烟气中未转化的可燃性气体主要来自于煤中的挥发分；煤中的挥发分含量越高，煤颗粒在燃料反应器内转化的份额越大，CO：捕集效率越高；在燃料反应器温度为880。C-9700C时，燃料反应器出口烟气未检测到NO和N02，仅有微量的N2存在，并且在燃