氧化石墨烯在堇青石表面的固载及催化性能

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1、万方数据中图分类号UDC0643．3628硕士学位论文学校代码!Q主圣三密级公珏氧化石墨烯在堇青石表面的固载及催化性能ImmobilizationofGrapheneOxideontheSurfaceofCordieriteandItsCatalyticPerformance作者姓名：学科专业：研究方向：学院(系、所-)：指导老师：论文答辩日期理丝多：7D朱玉超化学工程与技术化学工艺化学化工学院周永华副教授答辩委员会主席中南大学二。一四年五月万方数据学位论文原创性声明本人郑重声明，所呈交的学位论文

2、是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了论文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中南大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我共同工作的同志对本研究所作的贡献均己在论文中作了明确的说明。申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。作者签名：叁予超日期：丝年上月丛日学位论文版权使用授权书本学位论文作者和指导教师完全了解中南大学有关保留、使用学位论文的规定：即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的

3、复印件和电子版；本人允许本学位论文被查阅和借阅；学校可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用复印、缩印或其它手段保存和汇编本学位论文。保密论文待解密后适应本声明。作者签名：务手起万方数据中南大学硕士学位论文摘要氧化石墨烯在堇青石表面的固载及催化性能摘要：氧化石墨烯(GO)具有比表面积大、活性位点多、优异的导电性能，是优异的催化剂载体。但它存在不易分离问题，限制了其应用，将GO固载可以有效解决分离问题。本文以制备钯／石墨烯／堇青石整体式催化剂为目标，通过苯乙烯加氢(PE)、甲

4、苯催化燃烧，考察了制备工艺条件对催化活性及稳定性的影响。主要工作及结论如下：首先进行了直接涂覆GO并负载Pd的研究。利用扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、X射线衍射分析(XRD)、透射电镜(TEM、)检测，结果表明，GO成功涂载。FT-IR和核磁共振(NMR)检测表明GO与堇青石之间可能通过氢键结合。优化催化剂制备工艺，获得PE反应的活性为95．2mmolPE／(min·g)。进一步引入PDDA分别对堇青石和GO表面改性。利用FT-IR检测表明GO涂载成功。X射线光电子能谱分析(

5、XPS)分析表明，成功引入PDDA，而且PDDA的强的吸电子能力导致堇青石和石墨烯的电荷转移到PDDA的N元素上，进一步负载的Pd纳米粒子尺寸更小，分散性更高。TEM分析显示，Pd粒子粒径在1．5nm。考察改性溶剂量、前驱体、超声时间及超声功率等影响，对负载工艺进行优化。结果表明，采用PDDA改性GO、氯钯酸为前驱物、超声浸渍Pd粒子，可以获得最高的PE反应活性与甲苯催化燃烧性能。PE反应活性为162mmolPE／(min·g)。甲苯催化燃烧起燃温度为120℃，远低于文献值，完全燃烧温度为260℃

6、。综上所述，采用GO作为催化剂涂层制备钯／石墨烯／堇青石整体式催化剂，具有良好催化效果，表现出一定的应用前景。关键词：整体式催化剂；氧化石墨烯；钯；PDDA；催化加氢分类号：0643．36万方数据中南大学硕士学位论文AbstractImmobilizationofGrapheneOxideontheSurfaceofCordieriteandItsCatalyticPerformanceAbstract：Duetoitsextraordinarytwo—dimensionalstructure．1

7、argespecificsurfaceareaanddiversesurfacefunctionalgroups，grapheneoxide(GO)areexpectedasapromisingcatalyticsupport．However，GOsufferfromtheseparationproblemwhentheyareusedinliquidorgasreactionsbecauseofthetinysize．Thereforetheprerequisiteforexploitingpr

8、acticalapplicationsforgrapheneascatalyticsupportistheimmobilizationonastructuredsubstrate．Pd／graphene／cordieritemonolithiccatalystswerepreparedinthispaper．Hydrogenationofstyrene(PE)andcatalyticcombustionoftoluenearechosenasthemodelreaction．The