用于高温质子交换膜燃料电池的nafion复合膜研究

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1、用于高温质子交换膜燃料电池的Nafion复合膜研究AStudyonNafionCompositeMembranesforHighTemperatureProtonExchangeMembraneFuelCell学科专业：化学工程研究生：刘云龙指导教师：王宇新教授天津大学化工学院二零一四年六月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在

2、论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月万方数据摘要质子交换膜燃料电池（PEMFC）是一种高效环保的新型电源，有着广泛的应用前景。PEMFC在高温（＞100◦C）条件下运行时，具有更快的电

3、极反应动力学、更高的CO耐受性以及更简单的水热管理，从而可以解决燃料电池在低温运行时遇到的诸多问题。然而，目前普遍采用的美国DuPont公司生产的Nafion膜的导电性能严重依赖膜内水的含量，在高温时该膜因失水而导电率迅速下降，不能满足PEMFC高温运行的性能要求，因此研究开发能够在高温下仍具有优异性能的质子交换膜势在必行。质子交换膜的水吸收率、微观结构等均会对膜的质子导电率形成影响，通过调控膜的微观结构可以改善其质子传导性能。基于Nafion膜具有良好的热、化学稳定性，本论文对其进行磷酸化的TiO2纳米管掺杂改性，期望通过膜微观结构的重新排布来提高Nafion膜在高

4、温下的质子传导率，改善膜在高温下的性能。经氨水处理后的磷酸化TiO2纳米管表面带有更多的电荷，抑制了纳米管之间的团聚，从而制备出纳米管均匀分散的Nafion/磷酸化TiO2纳米管复合膜。磷酸化的TiO2纳米管具有较大的比表面积和长径比，在复合膜中起到调控膜微观结构的作用。通过Nafion膜内的磺酸基团与纳米管表面的磷酸基团相互作用，膜内的亲水离子团簇沿管表面分布形成连续的亲水离子通道。测试结果表明：在磷酸化TiO2纳米管的作用下，复合膜亲水离子团簇尺寸从纯Nafion膜的3.65nm增加到5nm以上，且形成较长且连续的质子传输通道，改善后的微观结构有效地促进了质子在膜

5、内的传递。吸湿性的磷酸化TiO2纳米管提高了Nafion复合膜的水吸收率，促进膜内形成传输质子的氢键网络。纳米管表面的磷酸基团提供了额外的质子，使含磷酸化-1TiO2纳米管的复合膜的离子交换容量（IEC）从纯Nafion膜的0.923mmol·g最-1多增加至0.956mmol·g，Nafion膜在高温下的质子导电率也明显改善。实验结果表明：在较高温度和较高相对湿度（RH）下，复合膜具有更优的质子传导性能。在100℃和100%RH条件下，含质量分数1%的磷酸化TiO2纳米管的复合-1-1膜的质子导电率为0.154Scm，较纯Nafion膜的0.139Scm提高了10%

6、。当温度超过100℃时，该复合膜的质子导电率仍高于纯Nafion膜的质子导电率。在高温低湿条件下复合膜的质子导电率也有小幅度的提升，高温下Nafion膜的性能得到改善。关键词：高温质子交换膜燃料电池磷酸化TiO2纳米管结构调控质子导电率万方数据ABSTRACTProtonexchangemembranefuelcell(PEMFC)isanewkindofefficientandenvironment-friendlypowertechnology,whichisexpectedtobewidelyusedinvariousfieldsinthefuture.When

7、runningunderhightemperatures(>100◦C),PEMFCpossessesfasterelectrodereactionkinetics,higherlevelsofCOtoleranceandeasierheatandwatermanagement,thereforeresolvingtheexistingproblemsofPEMFCwhenrunningunderlowtemperatures.Atpresent,themostcommonlyusedprotonexchangemembranesinthefuelc