石墨烯聚苯胺柔性复合材料的制备及其电化学性能研究

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1、束季大学万方数据博士学位论文学校代码：10255学号：110919l石墨烯／聚苯胺柔性复合材料的制备及其电化学性能研究FABRICATl0NANDELECTROCHEMICALPROPERTIESOFGRAPHENEANDPOLY：ANILn、『EFLEXIBLECOMPOSITES博士研究生：王垩垩指导教师：瑟渲垡数援申请学位级别：工堂簋±学科专业名称：挝料加工工猩培养单位：丕堡太堂学位授予单位：丕垡太堂万方数据东华大学学位论文原创性声明本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立

2、进行研究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：仰日期：zo／q-年哆月／．／-日万方数据东华大学学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制

3、手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于保密口，在——年解密后适用本版权书。不保密d学位论文作者签名：哥耳平指导教师躲弓乜解日期：徘年7月牛日日期：们晔年7月午日万方数据一丕生太堂境±论塞石墨烯／聚苯胺柔性复合材料的制备及其电化学性能研究摘要作为～种新型的储能器件。柔性超级电容器以其比电容高、循环寿命长、充电时间短、功率密度高、工作温度范围宽和环境友好等诸多优点，。町满足轻薄化电子产品和可穿戴器件的需求。轻质安全的柔性超级电容器将会大大促进电子产业的发展，而柔性电极材料是决定其发展的关键因素。碳材料是最常用的导电基体，将碳材料

4、和导电聚合物相结合制备复合电极可增加柔性超级电容器的电化学性能。其中，石墨烯(RGO)以其极高的比表面积和导电性、优异的物理和化学稳定性以及良好的机械性能等特点，被广泛作为复合电极材料的基体；而碳纤维以其极好的性价比也可作为柔性电极的载体；导电聚合物(如聚苯胺，聚吡咯等)具有优良的电化学性能，可作为法拉第电容电极材料，但较差的循环稳定性能限制了导电聚合物的应用。若将石墨烯、碳纤维等碳材料与导电聚合物复合，结合双电层和法拉第两种储能机理制备电化学性能优异的柔性复合电极材料，有望实现高比容、高能量密度、良好循环稳定性等性能的统一。

5、本论文以石墨烯／聚苯胺(PANI)柔性复合电极为研究对象，分别以膨胀石墨烯、三维多孔石墨烯、等离子体氮掺杂碳纤维布为基体，与PANI复合，设计并制备了几种具有高比电容和高功率密度的柔性复合材料。通过对复合材料的微观结构、形貌与电极材料电化学性能之间的关系研究，探索不同导电基体和组装方式对复合材料电化学性能的影响，从而进一步简化电极材料的制备和器件的组装过程。具体研究内容如下：1．利用氢氧化四丁胺(TBAOH)为表面活性剂修饰膨胀石墨烯(TMEG)，然后采用原位聚合方法将PANI纳米线沉积在TMEG片层表面，制备了性能优异的PA

6、NI／TMEG纳米复合材料。’通过改变TMEG的添加量来控制复合材料的形貌，当TMEG含量较少时，PANI的均相成核大于异相成核，导致PANI的自身团聚，而当TMEG含量增加为10wt％时PANI的异相成核远大于均相成核，得到了垂直于TMEG表面生长的PANI纳米线(PANI／TMEGl0％，长度为100niT!、直径为50nm)：通过抽滤方、法制备了柔性PANIdTMEG膜，组装成对称超级电容器进行测试，其中PANI／TMEGl0％具有较高的比电容为693Fg～，并且在高电流密度20A一下仍有390Fg‘1的比电容，经500

7、0次循环后电容保持率为82％。PANI／TMEG薄膜可以直接作为电极组装成柔性器件，避免了传统工艺的制备过程，但是由于石墨烯片层的紧密堆叠导致材料的孔隙率较低，因此其电化学性能仍不如利用传统电极制备方法所得材料的电化学性能。2．为了进一步改善PANI／TMEG膜的性能，利用泡沫镍作为模板，通过“浸万方数据渍和干燥”方法制各了泡沫氧化石墨烯(GO．F)，并经HI还原后得到了高度多孔的自支撑三维柔性泡沫石墨烯(RGO．F)，其电导率达到1600Sm～；然后采用原位聚合方法将PANI纳米线沉积于RGO．F网络结构表面，得到了新型RG

8、O．F／P：ANI复合材料。直接作为电极组装成对称超级电容器进行性能测试，其中复合电极RGO．F／PANl5(PANI含量为40．2wt％)的质量比电容为725Fg～，体积比电容为188．5Fcm～，最大能量密度和功率密度分别是15．9Whkg一和45kwkg-l，恒流充放电