氨基酸-mgal水滑石的制备、剥离及与蒙脱土的复合研究

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时间:2019-02-28

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3、制备、剥离及与蒙脱土的复合研究摘要类水滑石化合物(LDHs)由于具有独特的层状结构和物理化学性质而拥有了广阔的应用前景。然而LDHs具有较小的比表面积、较差的热稳定性,且催化活性位无法充分暴露,这些缺点使其在

4、应用上受到一定的限制。蒙脱土具有比表面积大、热稳定性高等优点,催化活性组分能很好的分散于蒙脱土表面,因此将LDHs与蒙脱土进行复合,不仅可以使二者优势互补,而且可以获得具有新理化性质的复合材料。论文采用共沉淀法制备了氨基酸插层MgAI水滑石(Aa-MgAl.LDHs),并对其剥离行为进行了研究,详细考察了氨基酸的R基、原料配比(Aam03-)、合成体系prI对剥离的影响。同时将剥离所得的MgAl-LDHs纳米片层与蒙脱土复合,利用层板所带电荷的相反性得到MgAl水滑石与蒙脱土的层状复合材料(MgAI

5、-LDHs/MMT)。借助XRD、FT-IR、BET、微电泳仪等手段对样品的物化性质进行表征。在Aa-MgAl一LDHs的制备过程中,分别选用甘氨酸(oly)、赖氨酸(Lys)、亮氨酸(Leu)和苯丙氨酸(Phe)作为层间阴离子。研究了四种氨基酸在层间的排列方式以及氨基酸R基对剥离的影响。实验结果表明:四种Aa-MgAl一LDHs均具有类水滑石的特征衍射峰,Gly—MgAl一LDHs、Lys-MgAl-LDHs、Leu—MgAl一LDHs的层间距为O.34nm,Phe-MgAl-LDHs的层间距为1

6、.97nm。根据层间距以及氨基酸分子尺寸,推测出Gly、Lys、万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文Leu以倾斜的方式排列于MgAl-LDHs层间,而Phe是以垂直方式双层交替排列于MgAl.LDHs层间。通过对比不同Aa-MgAl一LDHs的剥离体系pH和剥离时间发现:在剥离过程中,当LDHs层间氨基酸的R基带有碱性基团时,可以缩短剥离时间;当LDHs层间氨基酸的R基为疏水性基团时,剥离时间大幅度缩短;而LDHs层间距的扩大对剥离并没有影响。改变Gly/N03‘以及合成体系pH制备一系列Gly-

7、MgAI-LDHs,在pH=3-4的水溶液中搅拌24h将其剥离。用微电泳仪对剥离液进行检测,详细探讨了Gly/N03"以及合成体系pH对(31y—MgAl—LDHs剥离的影响。研究结果表明:当GIy/N03-介于1/7至1/1之间时,Gly·MgAl-LDHs都可以被剥离。其中,当Gly/NOf介于l/7至1/3之间时,zeta电位介于10mV-30mV之间,剥离液可以稳定放置48h;Gly/NOf介于1/2至1/1之间时,zeta电位介于30mV-40mV之问,剥离液可以稳定放置72h。合成体系p

8、H对Gly—MgAl一LDHs的剥离没有影响。将剥离所得的MgAl一LDHs纳米片层与蒙脱土插层组装得到MgAl.LDHs/MMT层状复合材料,其层间距为1.44nm,比表面积为19.88m2.g一,平均孔径为12.89nm。改变Lys/NOf以及合成体系pH制备一系列Lys—MgAl-LDHs,并在pH=6-8的水溶液中搅拌18h将其剥离。结果表明:当Lys/N03’介于1/8至1/4之间时,zeta电位介于30mV~40mV之间,剥离液可以稳定放置72h,当Lys/N03-处于这个范围之外时,L

9、ys.MgAl-LDHs无法剥离。合成体系pH对Lys-MgAl-LDHs的剥离没有影响。所得MgAl-LDHs/MMT层状复合材料的层间距为1.46nm,比表面积为36.59m2.g-1,平均孔径为11.82nm。关键词:MgAl水滑石,氨基酸,剥离,蒙脱土,复合材料TT万方数据太原理工大学硕士研究生学位论文PREPARATIONANDDELAMINATIONOFAMINOACID··MgAl-·LDHsANDITSCOMPOSITEWITHMONTMOR_ILLO

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