高活性面暴露的tio2制备及光电化学性能研究

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1、万方数据万方数据万方数据中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名：鹞中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关

2、数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。弋必开口保密(——年)作者签名：导师签名：签字日期：迦!玺笸茑签字日期：万方数据摘要近年来，随着日益严重的环境污染和破坏，日益短缺的洁净天然能源等成为全球性问题，并引起了科学家们的广泛关注，生态洁净的化学技术、材料和工艺成为了当今科学家们面临的最紧迫的挑战。作为最重要的半导体之一，二氧化钛在光催化剂、传感器、光解水制氢和染料敏化太阳能电池领域表现出了独特的应用潜力，并且重新受到了广泛的关注。高

3、活性晶面，作为二氧化钛光催化研究的一个重要方向，高活性晶面的调控受到了科学家们的广泛关注。然而，高活性晶面通常会迅速消失在晶体生长的过程中，使得活性较低的{101}面成为锐钛矿相二氧化钛的主导晶面。最近，Yang等人通过理论计算得出，当F-吸附在高活性晶面{001l面上时，可以使得晶体表面能大大降低，并采用HF为表面修饰剂，制备出暴露晶面为{001}面的锐钛矿相二氧化钛纳米片。与P25商用二氧化钛相比，{001}面暴露的二氧化钛纳米片表现出极高的光催化性能要高5倍之多。目前为止，高活性晶面的晶面调控仅限于{010}面和{001)面，其他高活性晶

4、面鲜有报道。二氧化钛{OLO}面和{001}面以外的高活性晶面的调控和纳米结构调控还面临着巨大的挑战，本论文的主要研究对象为锐钛矿相二氧化钛，利用表面活性剂等对其进行晶面调控和纳米结构调控，旨在发展新的高活性晶面暴露的纳米二氧化钛和相关的纳米结构作为光催化剂和光电极。本论文的研究内容集中在晶面调控和纳米结构调控两个方面，主要分为以下五个部分：一、采用水热法，成功的制备出六方晶相和立方晶相单晶TiOF2纳米片共同组成的YiOF2花球结构。通过一个退火过程，六方晶相和立方晶相单晶TiOF2纳米片转变成分别以{116}面和{001)面为主导晶面的单晶

5、锐钛矿相Ti02纳米片。二、采用两步法，直接在FTO衬底上生长锐钛矿相Ti02纳米片阵列，而每一个纳米片都是由取向为f116}面的纳米晶体通过‘取向搭接’机制自组装而成的。通过改变前驱体溶液配比，平行于纳米片表面的晶面可以由{116}面调控为{001)面。在紫外光照射下降解亚甲基蓝的实验中，{116}面取向的锐钛矿相Ti02纳米片阵列展示出一个比{001)面取向的锐钛矿相Ti02纳米片阵列高出50％的光催化性能。三、采用简单的水热法制备{116}面暴露的分层花球结构，并对其生长机理以及光催化性能进行研究，结果表明：无论是在紫外光还是在可见光照射

6、下，暴露晶面为{116}面的Ti02分层花球结构都具有远超P25和暴露晶面为{001)面T万方数据摘要的Ti02纳米片的光催化性能。四、采用优化的一步法，在FTO衬底上制备Ti02，其中乙醇用作溶剂，高相对比浓度的氢氟酸用作水解抑制剂和表面活性剂。大面积的“纳米渔网”薄膜是由{116}面暴露的单晶锐钛矿相Ti02纳米片自组装而成的。制备得到的“纳米渔网”同时展现出增强的减反射性能和电化学性能，主要归结于光陷阱本性以及暴露的高指数面。五、研究生长条件，比如生长时间、生长温度、初始前驱体溶度、钛源和表面活性剂等对“纳米渔网”结构的影响。同时，我们也

7、对不同生长条件制备的“纳米渔网”结构的电化学性能进行了研究。综上所述，本文通过调控Ti02晶面与纳米结构，得到了高活性晶面暴露的锐钛矿相Ti02纳米片组成的花球与纳米片阵列结构，详细的表征和分析了晶体结构特性，并对相关结构的减反射性能、光催化性能与电化学性能进行了研究，为晶面和纳米结构调控提供了新的可选的途径。关键词：高活性晶面二氧化钛氟氧钛光催化电化学光陷阱纳米片阵列薄膜相转变II万方数据AbstractABSTRACTAsthedevelopmentofhuman，societyandeconomic，environmentpollutio

8、nandshortageofclean，reliableenergiesbecomeseriouslyglobalproblems，whichhave