铀和二氧化铀光学性质第一性原理计算

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1、万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中国工程物理研究院或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我～同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：谭世羁签字日期：柏月桐学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解并接受中国工程物理研究院研究生部有关保存、使用学位论文的规定，允许论文被查阅、借阅和送交国家有关部门或机构，同时授权中国工程物理研

2、究院研究生部可以将学位论文全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。学位论文作者签名：谭吨幂签字日期：沙奇年妒Jf日导师签名：签字嗍沙1年。垆垆万方数据铀和i：氧化‘aIt?L．7-。眭质第一陛原理计算摘要IIIIIIIIIIIIIIIIIIY2906986本论文采用基于密度泛函理论的第一一

3、生原理赝势平面波方法，在局域密度近似(LDA)和广义梯度近似(GGA)下，系统研究了金属Q—U和U02的品体结构，弹性常数，体模量，电子能带结构和光学性质。计算主要针对Q—U，O【一U属于正交晶系，所属空间群

4、：63一Cmcm。首先采用GGA近似对0【一U进行了几何结构优化，以找到系统的稳定基念结构，计算得到的品格常数与实验值非常吻合。然后计算了0【．U的九个各向异性弹性常数，进而得到了其体模量，翦切模量，杨氏模量等参数。弹性常数计算结果与E．S．Fisher等人的实验值和P．Soderlind采用全势线性Muffin—tin轨道(FP—LMTO)方法计算结果吻合。得到的弹性模量Bo=l33．9GPa，剪切模量G=96．02GPa，他们的比值为1．37，根据Pugh经验判掘，表明铀成脆性，与实验吻合。钮l的L日,匕r匕-ri扫p知／,-t"构i；t

5、‘算结果表明，铀在价电子区域，j：要有二!个较大的能带，在费米能级附近，5f，6d轨道参与成键，其中，5f轨道：非常窄而H强，表现出一定的』。j域性。得到钳i的电子基态以后，根掘单电子近似和直接跃迁定则，计算了光学函数的矩阵冗，得到了铀的介电函数虚部￡2，再根据Kramas．Kronig关系，得到其实部￡，，这样，就可以理论推导出铀的其它光学函数，像吸收系数，反射系数，电子能量损失谱等。对铀的各光谱性质，结合其能带结构，详细分析了各I吸收峰的物理机制，并与相关实验数据作了对比分析。金属铀在外界条件下氧化一般得到的是二氧化铀，U02属于fcc晶

6、系，所属空洲群：225一Fm3m。尝试采用不同的方法对U02的几何结构进行了优化，结果表明，GGA比LDA对二氧化铀的描述更好。因此，采用了GGA(PW91)，超软赝势并结合自旋极化计算了U02的结构性质和弹性，计算结果与实验吻合较好。因为没有考虑强的库仑相互作用，计算结果得到了会属念U02，这是传统的LDA，GGA方法的局限性所在。最后，定性分析了⋯：氧化铀的介电函数，得到了其6d电子轨道劈裂能，’j实验较为吻合。关键词：铀，二氧化铀，弹性，光学性质，第一性原理万方数据——一．铀和二氧化铀光学性质第一性原理计算———————————————

7、———————————————————二—二—∑二2————————一Abstractlhec。ystalstructure，elasticconstants，bulkmodulus，bandstructureandopticalpropertiesofuraniumanduraniumdioxidewereinvestigatedusingtheplane．wavepseudopotentialtechniqueandthelocaldensityapproximation(orgeneralizedgradientapproximatio

8、n、toexchangeandcorrelationindensity—functionaltheory．uraniumatlowtemperatureisstableinafacecenteredorthorhombic(63．Cmcmlstructure．WeusedtheGGAtoperformthegeometryoptimizationtOobtainastablestructureofpolymorph．ThecalculatedcrystallatticeparameterscomparefavorablewellwithexD

9、erimentdata-WecalculatedtheelasticconstantsofuraniumandthenobtaintheBulkmodulus。Sh