聚乙二醇基多重响应的高强度智能水凝胶的制备与性能研究

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1、论文题目(中文)蓉季天学博士学位论文学校代码学号102551099041论文题目(英文)Preparationandpropertiesofmultiple-．improvedmechanicalproperties，研究生姓名专业名称学位级别指导教师论文答辩日期学位授予单位王扬呈Q!垒生墨旦东华大学东华大学学位论文原创性声明嗍Y螋25㈣65㈣2㈣89吼本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对所

2、写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名；日期：矽J牛年j，月“日东华大学学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于保密口，在——年解密后适用本版权书。不保密∥学位论文储繇砌E1Jlil：侧‘烽f月砭，日日期：Ⅺt。年f月∑c目摘要聚乙二醇基多重响应的高强度智能水凝胶的制备与性能研究目前，智能水凝胶主要存

3、在两点问题：(1)涉及双重和多重响应性的智能水凝胶十分有限；(2)智能水凝胶的机械性能普遍比较差。因此，无论在理论方面还是在实验研究方面，研发同时具有多重响应性和高强度的智能水凝胶将展现出重大的科学意义和应用价值。自2006年Lutz研究小组首次报道利用两种乙二醇衍生物单体，甲基丙烯酸2．(2．甲氧基乙氧基)乙酯[2一(2-methoxyethoxy)ethylmethacrylate，(ME02MA)]与甲基丙烯酸寡(乙二醇)酯[oligo(ethyleneglyc01)methacrylate，(OEGMA)]共聚合成了一种新型温度敏感型水凝胶(P(ME02MA—CO．OEGMA))

4、后，其优异的温敏性、可调的LCST值、无毒以及良好的生物相容性几乎可以用来取代传统的温敏性高分子聚(N．异丙基丙烯酰胺)(PMP从m)，更适合生物医用材料的应用。本论文从水凝胶的功能性、高强度性以及应用性角度出发，以ME02MA和OEGMA作为温敏性单体，丙烯酸(AAc)作为pH敏感摘要性单体，首先采用自由基聚合的方法制备了温度／pH双重敏感的P(MEO，MA-co—OEGMA—CO—AAc)(简称：PMOA)水凝胶，系统地研究了PMOA水凝胶对外界环境变化的刺激响应行为。其次，分别以凹凸棒土(AT)和磁性凹凸棒土(AT-Fe304)作为增强体和磁功能性增强体，通过原位自由基聚合的方法制

5、备了同时具有多重响应性和较好机械强度的AT／PMOA和PMOA／AT-Fe304纳米复合水凝胶，并着重地分析了AT和AT-Fe，04的含量对复合水凝胶力学性能，功能性以及溶胀和消溶胀性能的影响。此外，还制备了PMOA／AT_Fe304纳米复合微凝胶，利用傅里叶红外光谱(F陬)，场发射扫描电子显微镜(FESEM)，原子力显微镜(AFM)，纳米粒度仪以及磁性能测定(VSM)等表征手段对复合微凝胶的结构和响应行为进行了表征和机理分析。主要取得了以下研究成果：(1)PMOA水凝胶不仅具有可逆的低临界相转变温度(LCST)行为，还具有pH响应行为。通过溶胀和消溶胀测试，结果发现PMOA水凝胶的温敏

6、性和pH响应性与三种共聚单体ME02MA、OEGMA和AAc的比例有关。在去离子水中时，PMOA的溶胀率随着OEGMA含量的增加而增大；随着AAc含量的增加而减小。然而，在碱性缓冲溶液中时，PMOA水凝胶的溶胀率随着AAc含量的增加而增大。另外，采用动态热机械分析(DMA)对水凝胶的温敏性进行了表征，研究发现PM901A．1和PM802A．1的LCST值分别为31℃和37。C，这与称重法所得到的结果是一致的。此外，通过改变外界环境的温度或(和)pH值研究了PMOA水凝胶的消溶胀动力学，其消溶胀过程摘要均符合第一动力学方程。当同时改变温度(从18"C至055"c)和pH值(从8到2)两种刺

7、激因素时，PMOA水凝胶的消溶胀过程最快，响应速度最大。特别是PM802A．1和PM802A．2，在80min里，它们的失水率分别达到了90％和100％。(2)通过对纳米复合水凝胶拉伸性能的测试和断裂形貌的分析，结果发现AT／PMOA纳米复合水凝胶的力学性能较纯PMOA样品有大幅度的提高，并且其拉伸强度，拉伸模量和有效交联密度均随AT含量的增加而增大。分析认为拉伸过程中棒状的纳米粒子在聚合物基体中的取向作用，纳米粒子与聚合物分子链协