铁锰氧化物石墨烯复合材料超级电容器的研究

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1、——．一銮兰奎兰堡主堂堡笙壅学校代码：10255学号：2110489蓉季大学硕士学位论文铁，锰氧化物石墨烯复合材料超级电容器的研究StudyOHtheSupercapacitorofIron／ManganeseOxideandGrapheneComposites作指导教师扬堂玲答辩日期2Q!垒生!旦2目东华大学硕士学位论文东华大学学位论文原创性声明本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体己经发表

2、或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：≯’够年畸日．，耀．日名叮7五可肖，东华大学学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于学位论文作者签名：嗍∥噼胴7保密口，在一年解密后适用本版权

3、书。不保密口。苠奇喑U日指导教师签名：凇日期：矽／争年／月矽日东华大学硕士学位论文铁／锰氧化物石墨烯复合材料超级电容器的研究摘要石墨烯是由单层碳原子紧密堆积成二维蜂窝状晶体结构的，一种新型炭质材料，也是自然界已知材料中最薄的一种，具有一些独特的物理特性。白2004年被发现以来，引起了科学界的关注，纯石墨烯的超级电容器是典型的双电层电容器，具有循环次数高、稳定性好等优点，缺点是能量密度低。赝电容电容器能量密度高，在实际研究中，石墨烯与金属氧化物复合，金属氧化物能为整个体系带来额外的赝电容，同时，石墨烯能够提高金属氧化物的导电性。此

4、外，水热法制备还原氧化石墨烯(rGO)、制备石墨烯复合材料是低成本、高效率的方法，具有大规模生产的潜在可能。本文研究了水热法制备铁、锰氧化物与石墨烯复合物的过程。探讨了纳米材料的形成机理，原料、石墨烯对纳米棒形成的影响、复合材料中石墨烯的含量对于电极的电化学性能的影响。实验结果表明：形成FeOOH／rGO复合材料的水热过程中，氧化石墨烯(G0)不仅作为氧化剂氧化了Fe2+，而且还为FeOOH纳米晶体生长提供了基面，纳米棒在石墨烯的表面层层叠加，形成j维网状结构，提高了复合材料的比表面积。CH。COONa的存在能够促进纳米棒的生长

5、和结晶，但是并不是生成纳米棒的必要因素。同时，氧化石墨烯上有羟基、羧基等含氧官能团，在有CH，COONa存在的情况铁／锰氧化物石墨烯复合材料超级电容器的研究下，CH3COONa和GO的水解提供了OH。，引起整个体系的pH值的增加，这种碱性的环境能够阻止Fe2+的过饱和，引发纳米材料的成核，FeOOH开始在石墨烯层片上成核形成中问体。随着时间的增长，纳米棒最终生长约200nm，最终氧化石墨烯上的含氧官能团会被逐渐消耗，得到了还原态的石墨烯复合物。FeOOH／rGO的电化学性能取决于复合材料中还原石墨烯的相对含量以及FeOOH与还原

6、石墨烯的结合。石墨烯含量的增大和FeOOH的晶体尺寸的相对减小能够显著地提高电容器的比电容，FeOOH／rGO．2的比电容比rGO和FeOOH／rGO一1高。电流密度2～g时，FeOOH／rGO．2复合材料电极的比电容达537．14F／g，是同等条件下rGO的2．6倍。该电容器经过400次恒电流充放电后，比电容仍然保持92．56％。此外，本文还对锰氧化物复合材料进行了研究，实验表明：在有还原石墨烯存在的条件下进行水热反应，悬浮液中的石墨烯微小片层可以为纳米材料的生长和结晶提供平台。还原石墨烯与MnO：的质量比对产物有决定性的影响

7、，当质量比rGO：Mn02—1：3时，制备得到MnOOH／rGO复合材料，当质量比rGO：Mn02=1：1时，制备得到Mn304／rGO复合材料。Mn304／rGO上的纳米微球均匀地平铺在石墨烯的褶皱里，与石墨烯有较大面积的接触。用作超级电容器电极时，石墨烯作为导电骨架，能形成很大的导电网，使Mn30。更大可能地释放赝电容，当石墨烯双电层电容与赝电容结合，能获得优越的电化学性能。电流密度2A／g时，Mn304／rGO的比电容值为297．14F／g。关键词石墨烯，水热法，金属氧化物，超级电容器IIl铁／锰氧化物石墨烯缸合材料超级电

8、容器的研究STUDYoNTHESUPERCAPACIToRoFIRoN／MANGANESEoXIDEANDGRAPHENECoMPoSITESABSTRACTAsthethinnesttwo—dimensionalmaterial．grapheneisahone