碱性介质中贺斯格乌拉褐煤电化学氧化研究

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1、硕士学位论文碱性介质中贺斯格乌拉褐煤电化学氧化研究ElectrochemicalOxidationofHesigewulaLigniteCoalSlurryinAll【alineMedium作者姓名：亟鲎塑一学科：’专业：丝堂王苎学号：垒!!Q兰!璺鱼完成日期：2014．06大连理工大学DalianUnivefs时ofTechnology㈣锹大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使

2、用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：砸蚴砭聋趁烟趁丝丝缦醯豳丝!霎皋』幽嘘L作者签名：丕绛垒蟹尘黧日期：二碰年—立月墨阻徊大连理工大学硕士学位论文摘要本论文采用三电极体系的H型隔膜电解反应器，在碱性介质中对贺斯格乌拉褐煤煤浆进行电化学氧化实验研究。通过系统研究煤浆电化学氧化条件，包括电极材料、阳极电位、反应温度、反应时间、煤颗粒粒度及煤浆浓度和碱液的种类及浓度等，对煤浆电化学氧化过程及阳极液相产物组成和产率的影响，得出氧化条件与最终产物产率之间的关系。结果表明，碱性介质

3、中煤浆的电化学氧化可停留在水不溶酸阶段，水溶酸产率较小。从氧化效率和氧化产品产率的角度考虑，最优的反应条件为Ni阳极，阳极电位1．OV(vs．SCE)，温度60℃，电解6h，粒度150目以上，煤浆浓度33．339尼，KOH溶液浓度8姒％。此条件下水不溶酸的产率最大，达到88．09％(dafcoal)。循环伏安曲线表明，相同阳极电位下，Ni阳极比Pt电极具有更大的氧化电流。Ni具有更小的氧过电势，Pt具有更小的氢过电势，因此采用Ni作阳极，Pt作阴极时可显著降低煤浆电化学氧化的阳极电位。运用电流一时间曲线法，恒定不同的阳极电位进行煤浆电化学氧化实验。结果显示，1．ov下，煤浆

4、电化学氧化反应就能很好的进行，过高的电压可使煤达到深度氧化阶段。随着阳极电位的增大，氧化电流不断增大，而氧化效率降低，氧化产品产率在1．oV时达到最大值。恒定阳极电位为1．ov进行实验，氧化产品产率随温度的升高祁煤颗粒粒度的减小而增加，随反应时问的延长、浆液浓度和碱液浓度的增大呈先上升后下降的趋势，受碱液种类的影响较小。温度对有效电流值的影响符合阿伦尼乌斯方程，实验条件下煤浆电解氧化的表观活化能为18．683l【J／mol。煤浆电化学氧化过程中阴极生成高纯度氢气，析氢效率接近100％；阳极在氧化前期无气体产生，后期气体生成速度逐渐加快，使氧化效率降低，阳极气体主要是氧气。阳

5、极氧化产品主要有水不溶酸和水溶酸，且以前者为主。水不溶酸采用红外光谱分析，其主要为含有大量羰基、羧基和芳环结构的有机大分子化合物。，关键词：碱性介质；煤浆；电化学氧化；水不溶酸；水溶酸碱性介质中贺斯格乌拉褐煤电化学氧化研究Elec昀che痂calOxid撕onofHesigewulaLigniteCoalSluⅡyinAll【alineMediulnAbstract髓eeIectrocheInicaloxidationexpedmentsofHesigewulaIignitecoalsl唧inal蛐inemediumwereinVestigatedinanH—styledi

6、aphragmelec协)l矾icreactorwithtllreeelectrodes．neeffec协ofelectro曲el丑icaloxidationp删t盯ssuchaSelec昀demate血l，卸odepotential，reacnontemperature，reSponsetime，coalpaIticlesize，coalslllrIyconcen扛ationand山ealkalineelec仃oMic呻eaIldconcen仃ationontllere敞60nprocessandthecompositionofEquidproductsattheanod

7、ehavebeenex咖inedinordertoobtain血erelationshipbe铆eendiff盯entoxidationconditionSandtheendpfoducts．nturnedoutthat、Ⅳaterinsolubleacid(WlA)waSmemainproduct，wmletheyieldofwatersolubleacidwaSlow．B弱edonoxidatione箍ciencVaIld出eyieldofoXidationprodllct，theoptimalreaction