炭修饰锂离子电池负极材料的设计及性能研究

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1、万方数据博士学位论文炭修饰锂离子电池负极材料的设计及性能研究DesignofPorousCarbon--ModifiedHybridAnodesandItsElectrochemicalPerformanceforLithium’。BatteriesElectrochemicalFerlormanceIoritmIonatteries学ll107027大连理工大学DalianUniversityofTechnology万方数据liIIIIEIIIIIIIIIIlllllllIIII(11411111tlIIIY2728541炭修饰锂寓壬壹渔负极挝料的遮让及性

2、篚研究论文作者签名：指导教师签名：论文评阅人1：评阅人2：评阅人3：评阅人4：评阅人5：答辩委员会主席：委员1：委员2：委员3：委员4：答辩日期：万方数据．D————e——s—ign—ofPo——r—o—usCarbon-ModifiedHybridAnodesandIts．．FlectrochemlCalPertOrmanceforLitllIUmlOnBaneriesi—一-‘■●■I，一_·o■■■l■●oAuthor’sSignature：Supervisor’Ssignature：Reviewers：ExaminingCommitteeChairm

3、an：ExaminingCommitteeMembers：Dateoforaldefense：万方数据大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：基堡笪堡直壬垫渔鱼拯盐粒的遮让丛性能盟窒作者签名：塑鱼日期：j丝年』月2么日万方数据

4、大连理工大学博士学位论文摘要为了满足节能环保的新能源汽车对锂离子动力电池的需求，发展具有长循环稳定性、高可逆容量、良好的安全性能和快速充放电能力的电极材料成为当务之急。根据电极中活性物质的电化学特性定向设计合适的结构以提高锂离子电池的电化学性能，尤其是循环稳定性，是一个具有挑战性的研究课题。鉴于炭材料在能量储存方面的优势，本论文以纳米电极材料的结构设计为导向，制备一系列多孔炭修饰的金属氧化物腕化物复合负极材料，旨在提高锂离子电池负极材料的循环稳定性，在此基础上，研究材料的结构特点对其电化学性能和反应机理的影响。具体包括如下几个方面：(1)针对Sn02负极材料

5、在充放电过程中体积膨胀大(250％)和导电性低的问题，以薄壁(～2nm)高孔容(2．16cm3g‘1)的管状介孔炭为载体，构筑Sn02颗粒尺寸<5nlil的Sn02@C复合材料。对Sn02在炭孔道中的填充度进行调变，调变范围为7-27％。当Sn02的负载量高达80wt％时，Sn02纳米颗粒还能高度分散于炭载体的介孔孔道中，且无团聚现象发生。这种管状复合材料表现出高的可逆容量和稳定的循环性能，经过100次循环后，可逆容量为1039mAhg～，容量保持率为106％。其稳定后的容量高于Sn02的传统理论容量(782mAhg。)，这可能归因于在充放电过程中Sn02与

6、Sn之间发生了可逆的转化反应。(2)为了从本质上降低Sn02的体积膨胀，将体积变化相对较小的ZnO(体积膨胀：103％)引入到Sn02体相中，制备出ZnSn03(体积膨胀：～191％)负极材料。同时，结合炭材料的优势，设计合成了核壳结构的炭包覆ZnSn03(ZnSn03@C)纳米方块。其中，ZnSn03方块的尺寸为37nm，具有无定形结构和丰富的介孔孔道；外部的炭层相互交联，构成连续的电子导通骨架和相互贯通的大孔通道(74nm)。电化学测试结果表明，ZnSn03@C复合物的储锂反应综合了合金反应和转化反应的特点(Li4．4Sn与LiZn合金可逆地转变为初始的

7、ZnSn03)，因而可以提供高的可逆容量。经过100次循环后，可逆容量达到1060mAhg～，并且其容量保持率为93％。(3)考虑到电极／电解液表界面的稳定性问题，以过渡金属氧化物Fe203为研究对象，探索了提高界面稳定性的方法。为了获取稳定的固体电解质界面(SEI)膜，根据各组分的不同功能，采用纳米工程技术将FezOs纳米颗粒、管状介孔炭载体和导电聚吡咯分层次地组装在一起，构筑了一种多功能复合负极材料。在复合物中，Fe203高度分散于炭载体中，同时导电聚吡咯均匀地包覆在Fe203@C的孔道口和外表面，将Fe203@C颗粒桥接起来构成一个大的单元。作为锂离子

8、电池负极材料，聚吡咯包覆的Fe203@C表万方数据炭