pvapdda碱性阴离子交换复合膜的制备、性能及燃料电池应用研究

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1、学校代码：10255学号：2111190东华大学硕士学位论文AThesisSubmittedtoDonghuaUniversityfortheMaster’SDegreePⅥ岬DDA碱性阴离子交换复合膜的制备、性能及燃料电池应用研究SYSTHESISANDPROPERTYoFPVA，PDDAALKALINEANION．EXCHANGEM匝M皿RANESANDTHEIRAPPLICATIoNToFUELCELL学科专业：作者：指导教师：答辩日期：环境科学张璨乔锦丽2014年1月10日东华大学学位论文原创性声明本人郑重声明：我恪守学术道

2、德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：狐碚、日期：≥D}中年／月p日东华大学学位论文版权使用授权书学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数

3、据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密口，在——年解密后适用本版权书。本学位论文属于不保密味学位论文作者签名：矽萨诺、日期：≯1毕年1月f口日指导教师签名卉瓣可／1日期：)口，牛年7月『口日PVA／PDDA碱性阴离子交换复合膜的制备、性能及燃料电池应用研究PVA／PDDA碱性阴离子交换复合膜的制备、性能及燃料电池应用研究摘要碱性聚合物膜燃料电池使用碱性阴离子交换复合膜为电解质，具有反应动力学快、燃料渗透率低、不会生成碳酸盐、CO中毒概率小、可以使用非铂催化剂等优点，特别是近年来成为研究热点。然而，

4、由于氢氧根离子(OH-)的扩散速率仅为氢离子(H+)的1／4，因此获得较高的电导率、降低活化极化，对碱性阴离子交换复合膜尤为重要。另一方面，膜的稳定性，尤其是在高浓度的碱液中的耐碱稳定性和尺寸稳定性也成为制约碱性阴离子交换膜燃料电池(AAEⅧCs)发展的一个重要因素。本论文通过物理．化学双交联法设计、制各了基于聚乙烯醇／聚二甲基二烯丙基氯化铵的交换复合膜(PⅥ帅DDA．OH)并成功应用于燃料电池。该类复合膜由于PDDA特殊的五元环结构，加之物理一化学双交联法在膜内部形成的致密网络结构，使制备的PVA／PDDA．OH"碱性阴离子交换复

5、合膜不仅具有高的离子传导率(>10‘2Scm。1)，同时表现出优异的稳定性和力学强度。采用傅里叶红外分析(FTIR)、扫描电镜(SEM)、热重分析(TGA)和交流阻抗(ACimpedance)等方法详尽考察了PVA／PDDA碱性阴离子交换膜的内部分子结构、微观形貌、热稳定性、氧化稳定性、耐碱稳定性、电导率和含水率、PV～PDDA碱性阴离子交换复合膜的制备、性能及燃料电池应用研究拉伸强度，以及不同组分效应、PDDA分子量效应及碳纳米管添加效应对膜性能的影响以及单电池发电性能，具体结论如下：(1)红外谱图和电镜照片研究表明：PVA／PD

6、DA—Oil碱性阴离子交换复合膜内部形成了致密的网络结构，说明物理一化学双交联法成功应用于该类膜的制备。(2)PVA／PDDA．OH一碱性阴离子交换复合膜具有较高的电导率，且电导率随着PDDA含量的增加而增加，在PVA／PDDA质量比为1：0．5时达到最大值0，025Scm～，此后进一步增加PDDA含量导致电导率的下降。同时，膜的电导率也随着PDDA分子量的增大而呈明显上升趋势，以高分子量PDDA(Mw=400，000～500，000)所制备的碱性膜的电导率达到0．027Scm～。(3)PVA／PDDA．OH‘碱性阴离子交换复合膜具

7、有优良的热稳定性、氧化稳定性及耐碱稳定性。TG分析表明，在170oC之前该类膜表现出很好的热稳定性，没有观察到质量损失；经80oC8mol·L。1KOH溶液加速老化处理360h后，膜电导率仍然保持在0．01Scm～；经过600C3％H202处理240h后，膜的重量仍维持在80％。PVA／PDDA．OH’碱性阴离子交换复合膜优良的稳定性可能与物理一化学双交联法使得膜内形成的致密半互穿网络结构以及PDDA自身特殊的五元环结构有关。(4)多壁碳纳米管(MWCNTS)的掺杂使得膜的稳定性得到进一步提高，特别是表现在膜的力学性能上。拉伸强度试

8、验表明：掺杂3％MWCNTs的PVA／PDDA—OH-碱性阴离子交换复合膜，其拉伸强度PVA／PDDA蛩女性阴离塑堡垒壁塑型堡!堂堇鲨堂!皇i螋曼!堕为40．3l～4_ea，拉伸延长率为12．3％，杨氏模量为782．8Ⅷa，与未添加M