水凝胶金属纳米粒子复合物的制备及催化性能研究

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1、万方数据独创性声明本人声明所*交的学僚论文是本人在导师指导卜．进行的研究r作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得丞洼王些太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已往论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名；竞疝．嘎5签字日=}c}j：触年3Hta日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解丞洼王些盍堂有关保留、使』=}；{学位论文的规定。特授权丞注兰些太堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索

2、，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密，f亓适H：

3、本授权说明)学位论文作者签名：融导师签名：签字日期：知／尹年；月歧El签字Et期：知7万方数据学位论文的主要创新点一、将PNIPA-co．PNaAMPS水凝胶用作Ni纳米粒子的载体，制备PNIPA-co．PNaAMPS／Ni纳米粒子复合水凝胶，并将其用于催化4-NP的还原反应，在反应过程中表现出良好的催化性能和重复使用性。二、通过溶液氧化法将PDA粘附到PNIPA水凝胶上，制备了PN口P：A伊D

4、A复合水凝胶，利用PDA对金属离子的吸附性和弱还原性，在PNIPA／PDA复合水凝胶上原位制备了Pd纳米粒子，并且PN口P_A伊DA／Pd纳米粒子复合水凝胶在4-NP的还原反应中表现出良好的催化活性。三、制备的凝胶均表现出良好的温敏性，且在催化反应中，可利用凝胶的温敏性调节其催化活性。万方数据摘要由于金属纳米粒子具有独特的量子尺寸效应、体积效应、表面界面效应及宏观量子隧道效应，其已经被广泛应用于催化剂、生物医药、传感器等领域的研究。但是纳米粒子具有较高的表面能及很强的团聚趋势，用作催化剂时，这使其催化活性和选择性大大降低；此外，纳米粒子尺寸

5、小，在催化反应结束后不易回收，难以对产物进行分离提纯，易对环境造成二次污染。本文尝试在温敏水凝胶中制备金属纳米粒子，在解决其团聚问题的同时，赋予催化反应温敏性。首先合成了具有多孔结构的聚(N一异丙基丙烯酰胺一CO一2．丙烯酰胺．2．甲基丙磺酸钠)(PNIPA-co．PNaAMPS)温敏水凝胶。利用一S03一与金属离子之间的静电作用将Ni2+吸附到水凝胶中，然后通过加入硼氢化钠将Ni2+还原成Ni纳米粒子，扫描电镜结果表明，通过改变PNIPA．CO．PNaAMPS凝胶网络中PNaAMPS链段的含量可以控制Ni纳米粒子的尺寸。将制备的PNIPA

6、—co—PNaAMPS瓜i纳米粒子复合水凝胶用于催化对硝基苯酚的还原反应，发现其具有较高的催化活性，并且表观速率常数随温度的变化并不像Arrhenius方程所描述的(反应速率常数随温度的升高而增加)那样，而是在一定的温度范围内，表观速率常数随温度升高而降低。此外，PNIPA-co．PNaAMPS／Ni纳米粒子复合水凝胶具有很好的稳定性和重复使用性，重复使用5次后，TOF从0．46h1只降到了0．45h-1，转化率仅从100％降到了97．19％。同时，用一种简单的方法合成了聚(N．异丙基丙烯酰胺)／聚多巴胺(PNIPA／PDA)温敏复合水凝胶

7、，利用PDA对金属离子的吸附性和弱还原性在复合凝胶中原位制备了Pd纳米粒子。通过溶胀性和力学性能测试，发现由于PDA和Pd纳米粒子的存在，PNIPA水凝胶的溶胀性和力学性能均得到提高。以对硝基苯酚的还原反应为模型测试PNIPA,'PDA／Pd纳米粒子复合水凝胶的催化性能，发现其具有很好的催化活性。关键词：金属纳米粒子；催化剂；聚N一异丙基丙烯酰胺水凝胶；温敏性；对硝基苯酚万方数据AbstractRecemly,metalnanoparticles烈Ps)haveattractedmuchattentionbecauseofthekspeci

8、alproperties，such嬲largesurfacearea,surfacephsmoncharacteristics，anduniqueopticalandelectronicproperties，aswellastheirperspectiveinapplicationssuchascatalysts，optoelectronics，sensors，andbiomedicalmaterials．However,whenusingasacatalyst,theaggregationcausedbyhighsurfaceenergy

9、inalargedegreebwersmetalmnoparticlescatalystactivityandselectivity．Itissignificanttoloadm