lamgni系alt2gtblt7gt型合金储氢性能的研究

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1、摘要本文主要以A圆，合金为研究对象，运用XRD、SEM、EDS等材料分析方法和等温、等容气态吸放氢及恒电流充放电等热力学、电化学测试技术研究了不同元素B侧替代对La0，jMg。；Ni，0Mo；(M=Ni，Co，Cu，Mn，Cr，Pe)合会的结构及热力学、电化学性能的影响。然后具体研究了Cu元素的不同成分替代对La。圳90；NhM；(x=O．卜i．2)烧结合会的结构及电化学性能的影响规律。最后运用逐步回归分析法对La0．，jMg—Ni=¨，M『“(M：Ni，Co，Cu，Mn，Cr，Fe)合金的热力学生成烩及吸氢量与微观参数l-自J的经验公式做了一些探索。对L粕。Mg。；

2、Ni，龇；(M：Ni，Co，Cu，Mn，Cr，Fe)合金的研究表明合余主相为A：B_型相，包括具有Ce2Ni，型结构的低温稳定相和具有Gd：Co，结构的高温稳定相。其中加cr和加Cu合金中分别不同程度的出现了少量LaNij型相。合金中各A：B，型相的晶胞参数依添加组元半径的增大而增大。元素替代均引起了合金吸氢量的减少，其吸放氢平台压依Ni>Cu>Co>Cr>Fe>Mn的次序依次降低。合金吸放氢的滞后效应均很小，与其吸氢量的变化规律一致。合金的热力学生成焓按Cr>Co>Mn>Fe=Cu>Ni的规律递减。合金的电化学研究发现除添加cr、cu元素的合金外其他合金相对较难活化

3、，需要5到7次才可以活化到最大容量，而添加cr、Cu元素的合金只需2-3次就可活化；其最大放电容量与合金PCT实验所得的结果相吻合；Co元素的加入大大的改善了合会的高倍率放电性能和循环稳定性，合金的高倍率性能HRD．。依Co>Ni>Fe>Mn>Cr>Cu的次序变化，加co合金循环100次后容量保持率达S,oo=82％。对La。．期g。Ni，、埘；(x=O．i-i?2)合会的研究表明当x=O．卜1．2时cu均可以线性固溶于La州i，型相中，当x=O．卜0．6时合金形成(La，Mg)z(Ni，cu)t单相组织，而当x=O．9-1．2时合金中含有少量的未知第二相及微量LaN

4、i；相。合会电极的电化学研究表明，随Cu含量的增加合金的放电容量呈下降趋势；当x=O．3-0．9时合会的循环寿命有一定的改善，50次循环后其容量保持率在82％以上；合余的交换电流密度(Iu)和极限电流密度(IL)均以x=O．6为转折点先减小后增加。同样合余的动力学性能也依CuO．1>CuO．3>Cul．2>CuO．9>CuO．6的次序递减。可见Cu含量在0．6左右对合金电极的动力学性能影响较大。对A2B，型四元合金热力学性能预测的探索表明，给出的热力学生成焓及吸氢量与微观参数问的初步预报模型能够抓住影响预报参量的主要因素。△H实验值与计算值的误差在6．3KJ／皿01．

5、H。以内；吸氢量N的计算误差均小于0．2。进一步表明合会的热力学特性与微观参量相关。合金电负性差越大、原子尺寸因素越小、电荷半径比越小，其热力学生成焓越负，即生成氢化物越稳定。原子尺寸因素越大、温度越低，合盒的吸氢量越大。关键词：AB。型储氢合金微观结构热力学性能电化学性能摘要AbstractInthisthesis，theLa-Mg-NibasedA287一typehydrogenstoragealloysweresetasthesubjectofthisstudy．BymeansofxRD．sEMandEDSanalysisandthermodynamicsand

6、electrochemicaltestmethodssuchasgas-solidabsorption．dcsorptionandgalvanostaficcharge—dischargeetc．，thephasestructure，thethermodynamicspropertiesandelectrochemicalpropertiesofLa0．75M9025Ni3．oMo5(M=Ni，Co，Cu，Mn，Cr,Fe)alloy．werestudiedsystematically．Furthermorewestudiedthephasestructureande

7、lectrochemicalpropertiesoftheLal5MgosNi7．xMx(x=O．1一1．2)sinteringalloys．Finally，weexploredthesemi-experientialformulabetweenenthalpyandmicrocosmicbondparametersandformulabetweenstoragecapacityandmicrocosmicbondparameters．ItisfoundthatthemainphasesofLao．75M9025Ni3oMos(M=Ni，Co，Cu，