层状双氢氧化物吸附捕集温室气体co2

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1、DissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyforMasterDegree⑧STUDYoNC02CAPTUREUSINGLAYEREDDOUBLEHYDRoXIDEASADSoRBENTSWrittenbyZheJmngSupervisedbyProfessorNingAiJiaweiWangCollegeofChemicalEngineeringZhejiangUniversityofTechnologyApril2014浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所提交的

2、学位论文是本人在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外,本论文不包含其他个人或集体己经发表或撰写过的研究成果,也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。作者签名:摹哲13期:∞降年专月“日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部

3、或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于1、保密口,在——年解密后适用本授权书。‰2、不保密叫(请在以上相应方框内打“√”)作者签名:导师签名:日期:2口怍年日期:7f牛年S月巧日r月节日蚯乡叮毒缪层状双氢氧化物吸附捕集温室气体f:02摘要针对温室气体CO:减排这一国际化问题,本文从实验研究、理论分析和计算机模拟等角度入手,开展了层状双氢氧化物吸附捕集CO:的研究。采用共沉淀法制备了阴离子表面活性剂插层的层状双氢氧化物,利用X射线衍射、低温N2吸附脱附和元素分析等手段对层状

4、双氢氧化物的物理化学性质进行了表征;通过热重分析法测定了层状双氢氧化物的C02吸附性能;采用密度泛函理论在B3PW91/LaIll2DZ水平上对层状双氢氧化物的团簇模型进行了几何优化;研究了阴离子表面活性剂种类、二价和三价金属阳离子种类、掺杂Ni和引入碳酸钾等对层状双氢氧化物的物理化学性质和CO:吸附性能的影响规律。结果表明,当层状双氢氧化物的层板组成一定,改变阴离子表面活性剂种类时,表面活性剂阴离子结构尺寸越小,总孔容越大,C02吸附容量也越大;当阴离子表面活性剂不变,改变二价和三价金属阳离子种类时,插层的表面活性剂阴离子的含量越多,

5、材料的总孔容越小,但C02吸附容量取决于C02分子和层板之间的分子间作用力,层板上羟基的LUMO轨道密度越大,C02分子与层板上的羟基之间越容易形成氢键;掺杂Ni和引入碳酸钾都会使得阴离子表面活性剂插层的层状双氢氧化物的C02吸附容量下降。采用剥落法对阴离子表面活性剂插层的层状双氢氧化物进行氨T基改性;利用X射线衍射、低温N2吸附脱附和元素分析等手段对材料的物理化学性质进行了表征;通过热重分析法测定了材料的C02吸附性能;通过原位红外光谱仪分析和量子化学计算相结合的手段研究了氨基改性的层状双氢氧化物吸附C02的作用机理:研究了二价和三价

6、金属阳离子种类、掺杂Ni和改性时引入去离子水等对材料的物理化学性质和CO:吸附性能的影响规律。结果表明,氨基改性的层状双氢氧化物的CO:吸附容量与氨基负载量有关,掺杂Ni会使得层状双氢氧化物的氨基负载量下降;当改变二价和三价金属阳离子种类时,阴离子表面活性剂插层的层状双氢氧化物沿c轴方向的晶粒尺寸越大,氨基负载量也越大;氨基改性时的最佳去离子水用量为0.1ml/g,与氨基硅烷种类无关,CO:吸附容量和氨基利用率都很高。本文将为开发具有高吸附能力、高选择性和循环性能好的CO,吸附剂提供实验和理论基础,对开发绿色、高效、经济的CO:捕集工艺

7、有一定的借鉴意义。关键词:层状双氢氧化物,CO:吸附,阴离子表面活性剂,氨基改性,吸附机理STUDYONC02CAPTUREUSINGLAYEREDDOUBLEHYDRoX【DESASADSoRBENTSABSTRACTInviewofthegreenhousegasC02emissionsreduction.whichisoneoftheintemationalisSues,thisworkhascarriedouttostudyonC02captureuS访ghyereddoublehydroxidesasadsorbents.An

8、ionicsurfactantintercalatedlayereddoublehydroxidesWassynthesizedbyacoprecipitationmethod.Thephysicaland

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