凹凸棒石基复合功能材料的应用基础研究

《凹凸棒石基复合功能材料的应用基础研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、万方数据中图分类号!垦圣垒UDC31博士学位论文学校代码!Q三三3密级公珏凹凸棒石基复合功能材料的应用基础研究Fundamentalresearchonpalygorskite--basedfunctionalcomposites作者姓名：学科专业：研究方向：学院(系、所)：指导教师：霍成立材料科学与工程材料学资源加工与生物工程学院杨华明教授论文答辩日期竺!竺：璺颦答辩委员会主中南大学2014年5月间万方数据学位论文原创性声明本人郑重声明，所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了论文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成

2、果，也不包含为获得中南大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我共同工作的同志对本研究所作的贡献均已在论文中作了明确的说明。申请学位论文与资料若有不实之处，本人承担一切相关责任。储签名秘堇日期：坐年鱼月掣日学位论文版权使用授权书本学位论文作者和指导教师完全了解中南大学有关保留、使用学位论文的规定：即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版；本人允许本学位论文被查阅和借阅；学校可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用复印、缩印或其它手段保存和汇编本学位论文。保密论文待解密后适应本声明。作者签名霍盛堇导师签日期：型L年尘月军日日期：担!生年上月

3、盟日l万方数据凹凸棒石基复合功能材料的应用基础研究摘要：硅酸盐矿物具有比表面积大、吸附能力强、表面活性位点多等优点，基于其结构与形貌特性建立矿物资源一材料一体化的体系，已成为硅酸盐矿物近年来开发利用的研究热点。我国硅酸盐矿物资源丰富，但是综合利用水平较低，因此开发高性能矿物基复合功能材料并实现低成本制备，对优化硅酸盐矿物资源综合利用和促进经济发展具有重要的现实意义。本论文以纤维状形貌的凹凸棒石粘土矿物为研究对象，通过表面活化与纳米化修饰实现功能改性，制备了矿物基复合功能材料并实现性能强化；基于硅酸盐矿物与多孔氧化硅具有相同的硅氧骨架，提出了一种由凹凸棒石粘土矿物制备有序介孔材料并原位组装功能纳

4、米粒子的合成方法；构建了基于介孔材料白组装形成的新型微胶囊结构，为设计硅酸盐矿物微反应器提供技术指导。本论文主要的研究内容和结果如下：利用凹凸棒石的表面特性，在保持其纤维状形貌的基础上对其进行功能纳米粒子改性，制备凹凸棒石基复合功能材料。首先对凹凸棒石进行活化处理，增加其比表面积和表面硅羟基，以提高其对金属阳离子的吸附能力，进而以活化凹凸棒石为载体，利用原位沉淀法负载ZnO、NiO、CuO纳米粒子制备凹凸棒石基复合功能材料。通过X一射线衍射、透射电子显微镜等测试分析表明利用矿物负载，不仅可以解决纳米光催化剂颗粒的团聚问题，而且能有效的抑制颗粒尺寸长大。制备的ZnO／凹凸棒石复合材料具有较强的抗

5、菌活性，对大肠杆菌的最小抑菌浓度可达O．19／L，其值要低于纯ZnO的0．259／L，复合材料增强的抗菌性能要归因于纳米粒子与矿物基体间的协同增强效应。对CuO／凹凸棒石复合材料进行Pd活化修饰获得了Pd．CuO／凹凸棒石复合光催化材料，测试结果表明CuO纳米颗粒均匀的负载于凹凸棒石表面且矿物的晶体结构得到有效保持。Pd．CuO／凹凸棒石复合材料对甲基橙表现出优异的光降解能力，在20min内对甲基橙的降解效率可达98％，增强的光催化降解性能可归功于凹凸棒石粘土的高吸附活性和贵金属Pd有效阻止光生电子一空穴结合的协同效应。基于凹凸棒石的层状结构特性，对其进行结构改型制备了有序介孔材料。通过对凹凸

6、棒石不同前处理方法优化，筛选出对凹凸棒石进行煅烧碱浸前处理为硅、铝源，十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板，通过水热法制备了有序介孔材料A1一MCM．41，其比表面积高达Il万方数据1044m2／g。在此基础上，提出了有序介孔材料原位组装功能粒子制备介孔复合材料的合成方法，该方法可以克服在后组装过程中纳米颗粒易团聚、堵塞孔道等缺点。以CuO纳米颗粒为客体，通过原位组装制备了CuO／Al—MCM一41复合材料，考查了铜源和铜负载量对复合材料微结构的影响，通过小角x．射线衍射、透射电子显微镜、氮气吸附一脱附等测试分析表明所得复合材料均具有较高的孔道有序度和比表面积，且大部分CuO纳米颗粒存在于有

7、序介孔材料的孔道中。利用氢气程序控温还原测试证明了原位组装比后组装样品具有更低的还原温度，说明原位组装样品中CuO纳米颗粒较易还原，意味着原位组装样品具有更好的氧化还原特性。通过原位组装Au纳米颗粒制备了Au／Al—MCM一41介孔复合材料，结果证明该方法可以有效的控制Au尺寸为3nm左右，且保证Au纳米颗粒在介孔孔道中的均匀负载。对原位组装纳米Au颗粒的合成机理研究认为CTAB包裹AuCl4-形