ni-m(la,ce,fe,co)zro2-蒙脱土复合催化剂制备及其用于甲烷化反应的催化性能研究

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1、分类号——UDC密级编号Ni—M(La，Ce，Fe，Co)／Zr02．蒙脱土复合催化剂制备及其用于甲烷化反应的催化性能研究研究生：路：丕基指导教师：拯绪壮塾攫学院：丝堂丝王堂陵专业：丝堂工程研究方向：堰化王原创性声明奉人声明：所呈交的学位论文是本人在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除本文已经注明引用的内容外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也／1：包含为获得由莹直塞堂及其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：邀!k起E{期：趟坚!e!X指导教师签≤l

2、孑乒i≥黜日期：0盟[丝：笪，秒在学期间研究成果使用承诺书本学位论文作者完全，解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：内蒙古大学有权将学位论文的伞部内容或部分保留并向国家有关机构、部门送交学位论文的复印件和磁盘，允许编入有关数据库进行柃素，也可以采用影印、缩印或其他复制手段保存、汇编学位论文。为保护学院和导师的知识产权，作者在学期间取得的研究成果属于内蒙占大学。作者今后使用涉及在学期间主要研究内容或研究成果，须征得内蒙古大学就渎期间导师的同意；若用j二发表论文，版权单位必须署名为内蒙占大学方可投稿或公开发表。学位论文作者签名：}i期：路：k良丛丝!』』指导教师签名l拯巨

3、批指导教师签名：≤融篷理肛日期：<≥[篮之：g内蒙古大学硕士毕业论文Ni．M(La，Ce，Fe，Co)／Zr02．蒙脱土复合催化剂制备及其用于甲烷化反应的催化性能研究摘要以高炉气中一氧化碳或二氧化碳与氢气为原料制备天然气，一方面可以减少碳排放，缓解环境压力；另一方面可以减轻我国天然气缺乏的状况，具有重要的现实意义。本研究以硝酸氧锆和蒙脱土为原料，在水热条件下，制备了ZrO：-蒙脱土复合载体材料，采用等体积浸渍法制备了Ni／z内2．蒙脱土系列催化剂和Ni．M(La，Ce，Fe，Co)／Zr02．蒙脱土系列催化剂。对复合载体和催化剂进行了x射线衍射分析(XRD)，比表面和孔

4、结构分析，透射电镜分析(TEM)，程序升温还原分析(TPR)，EDS分析和热重一差热分析(TG—D1’A)等分析手段进行了表征。对催化剂的CO和C02甲烷化性能进行了研究，反应评价装置为管式反应器，CO甲烷化反应条件为：常压，温度300—500。C，空速10000h-1，H#CO摩尔比为3。C02甲烷化反应条件：常压，温度300—500。C，空速12000h-1，HJC02摩尔比为4。研究的具体内容和研究结果如下：1．在Zr02-蒙脱土复合载体材料中，随着Zr含量的增大，蒙脱土中部分铝元素在酸性条件下被溶出，载体的比表面积和孔体积逐渐增大，但蒙脱土的层状结构基本保持完好

5、，氧化锆在蒙脱土片状结构上分散均匀。2．随着Zr含量的增大以及蒙脱土中铝元素的减少，催化剂中难还原的活性组分含量减少，Zr的加入有助于提高CO甲烷化的转化率和甲烷选择性；但对C02甲烷化反应，在450。C以下，转化率随锆含量增加而减少，超过450。C转化率随锆含量增加而有增大趋势，在300．500。C范围内，甲烷选择性随锆含量增T加有增加趋势；Zr的添加有利于提高CO和C02甲烷化反应的稳定性和抗积碳能力。3．掺杂不同金属元素的Ni—M(La,Ce，Fe，Cc·)／zr02一蒙脱土系列催化剂与不掺杂金属元素的催化剂相比，比表面积变化不大，孔体积有所减小；金属元素的掺杂改

6、变了NiO的还原温度，使催化剂中难还原的镍物种减少。4．对CO甲烷化，掺杂过渡金属和稀土金属元素有利于CO的转化率和甲烷选择性的提高，其中添加Ce和Co效果最好；但对于C02甲烷化反应，在低于450。C时，掺杂过渡金属和稀土金属元素后，对C02转化率不利，超过450。C对提高CO：转化率有利，Fe元素的添加有利于提高甲烷选择性，而Ce元素对甲烷选择性不利。关键词：蒙脱土；甲烷化：过渡金属；稀土金属II内蒙古大学硕士毕业论文PREPARATIONOFCATALYSTSOFNi．M(La，Ce，Fe，Co)／Zr02一MONTMOIULLoNITENANOCOMPOSITE

7、SANDSTUDYONTHEIRMETHANArrIoNPERFoRMANCEABSTRACTTheproductionofsyntheticnaturalgas(SNG)bycarbonmonoxideorcarbondioxideandhydrogenfromtheblastfumacecanreducecarbonemissionsandeasetheenvironmentalpressure，aswellasalleviatethesituationofthelackofnaturalgasinChina，andthushasim