压力条件下天然橡胶复合材料热氧老化运动规律及其分子模拟研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：燕董挈．日期：关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅：学校可以公布学位论文

2、的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释；本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在Z年解密后适用本授权书。回非暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：堕壹塑．导师签名：日期：生!咝鱼兰望日期：塑塑丝垫学位论文数据集啪帅吣姗咖吣㈣佻吣Y2628905中图分类号TQ332学科分类号430论文编号100102014044l密级公开学位授予单位代学位授予单位名码l0010北京化工大学称作者姓名燕楠学号2011200441获学位专业名称材料科学与工程获学位专业代码0805

3、00课题来源军工项目研究方向橡胶老化压力条件下天然橡胶复合材料热氧老化运动规律及其分子模论文题目拟研究天然橡胶，热氧老化，分子模拟，氧气扩散，寿命预测，P-V-T关键词性质论文答辩日期2014．05．24宰论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师吴丝竹教授北京化工大学高分子材料评阅人1闫寿科教授北京化工大学高分子材料评阅人2宁南英副教授北京化工大学高分子材料评阅人3评阅人4评阅人5教授级北京橡胶工业研答辩委员会主席吴文彪高分子材料高工究设计院答辩委员l闫寿科教授北京化工大学高分子材料答辩委员2刘力教授北京化工大学高分子材料答辩委员3王文才

4、教授北京化工大学高分子材料答辩委员4卢咏来教授北京化工大学高分子材料答辩委员5宁南英副教授北京化工大学高分子材料注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研宄4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(G彰丁13745-9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要压力条件下天然橡胶复合材料热氧老化运动规律及其分子模拟研究天然橡胶(NR)是人类最早使用的橡胶，虽然科技的发展对橡胶性能的要求臼益增高，但是天然橡胶优良的综合性能使它在橡胶种类不断扩展的今天也依然是应用最广泛的橡胶品种。对

5、于橡胶制品来说，实际寿命往往满足不了装备设施的要求是目前普遍存在的问题，NR中由于含有不饱和双键两更容易受到热或者氧气等因素的影响，导致分子链结构发生变化，性能随之下降甚至失去使用价值，因此研究NR老化过程和机理，提高制品的耐老化性、降低老化速率，同时深入研究老化运动的规律具有重要意义。本研究采用实验与分子模拟相结合的方法研究了天然橡胶复合材料在压力条件下，受热和氧气影响时的老化性能。以分子模拟手段预测不同温度、压力条件下橡胶分子链的物理老化松弛过程，基于高分子统计学等基本理论，分析分子链松弛引起的材料性能变化规律，并以分子模拟的结果指导实验条件的选择。实验过程中通过多种测

6、试方法研究了NR老化时微观结构及宏观力学性能的变化规律，基于实验构建出材料的本构方程，以此推算NR的使用寿命。分子模拟结果表明，天然橡胶的自由体积分数(FFV)、均方回转半径(<◇)、均方位移(MSD)随着温度的升高而增大，随着压力的升高减小，氧气在天然橡胶中的扩散随着温度的升高而变T摘要活跃，当压力增加时氧气的扩散会受到抑制；常压下，65℃时氧气在天然橡胶中的扩散速度发生较大变化，这与实验测定的NR老化时微观结构变化一致，温度较低时，氧气在NR中的扩散系数小，NR老化主要是物理变化，其红外光谱变化不大，而温度增加时，氧气的扩散加速，化学老化成为老化的主要原因，红外光谱发生

7、明显变化。同时，基于压缩应力松弛与压缩永久变形的本构方程，分别通过WLF(Williams．Landel．Ferry)方程和Arrhenuis方程预测了NR复合材料的使用寿命。新防老剂的开发是提高NR抗老化能力的主要方式，本文对添加不同防老剂的NR复合材料的压力．体积．温度(P．V-T)性质进行了研究，由Tait方程确定的物理参数预测体系的热膨胀系数(口)以及等温压缩系数(p)；通过分子模拟建立了与实验相吻合的模型，研究了温度、压力对体系自由体积分数(FFv)及内聚能密度(CED)的影响，分析了FFV、CED与体系