znotiolt2gt系介电陶瓷nizncu铁氧体叠层低温共烧兼容特性研究

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1、刘向寿两北丁业大学T学博十学伊论文摘要近年来，电子元件随科技发展和市场需求不断向片式化、小型化、多功能化等趋势发展，其中，片式化是小型化、多功能化发展的基础。因此，片式化材料和器件的研究成为热点。在片式化多层结构中，为了使用银、铜内电极，降低元件制作成本，低温共烧陶瓷(LowTemperatureCo．flredcer锄ics，LrCC)技术成为近年来兴起的一种令人嘱目的多学科交叉的整合组件技术。制造片式多功能器件，例如EMI多层片式LC滤波器的关键技术是异种材料间的共烧兼容性。本文选取ZIlTi03系介电材料和N亿nCu铁氧体材料作为研究对象，从介电材料的低温烧结和掺

2、杂改性入手，通过调节成型压力，成型方式，叠层结构，以及采用零收缩技术，零收缩差技术，加入中间层等工艺技术和结构的改变，来研究层状共烧体的收缩率匹配，界面反应，界面扩散和介电性能，最终解决两种材料之间的共烧兼容问题，获得可低温烧结(900℃)的无翘曲变形，无开裂等缺陷且界面结合良好的叠层共烧体。采用不同原料制备钛酸锌陶瓷，发现陶瓷的低温烧结对原料活性极为敏感。添加适量V205和W03烧结助剂结合采用化学法工艺有效地将钛酸锌陶瓷的烧结温度降低到900℃以下；前者主要是液相烧结降温机制，后者属于固相反应烧结降温机制：900℃烧结的掺杂1．0％V205陶瓷的微波介电性能为Qj，

3、．-8061GHz，￡，=21．3。V205．B203复合掺杂将钛酸锌陶瓷烧结温度从1100℃降至900℃以下，与V205掺杂相比，V205．B203复合掺杂试样的介电常数和介电损耗均减小。Mg对ZrlTi03的A位取代增加了六方相的热稳定性，但同时提高了陶瓷的烧结温度：V205掺杂结合化学法有效的将(Zn，Mg)Ti03(ZMT)陶瓷烧结温度从1200～1300℃降至900℃以下。875℃烧结的zMT3陶瓷介电常数卉-22，介电损耗tan扣5．7x104。sn对ZnTi03的B位取代促进了六方相向立方固溶相Zn2(n1。Sn004转变，900℃时，Sn的固溶限为0．0

4、8m01。V205掺杂结合化学法有效的将ZnO．(1喵)Ti02《Sn02陶瓷烧结温度从1300℃降至1000℃；900℃烧结的试样，当户0．12时，取得s的最大值和ta∞的最小值，分别为铲29，taIld=9．86×10一，具有很好的应用前景。建立了AB03型钛铁矿的容差因子计算公式，经过分析具有钛铁矿结构的MgTi03、NiTi03、CoTi03、znTi03以及(znl。，M。)n03(M为Mg、Ni、Co)复合钛铁矿的稳定性，验证了容差因子公式的合理性：通过对已发现的具AB03型钛铁矿结构的化合物的统计分析，提出形成稳定钛铁矿结构的经验容差因子范围和经验电负性差

5、值，即：pO．80，e>1．465。采用拉膜工艺和二次烧成法制备出无分层、翘曲、开裂等缺陷的ZT(Znn03)刘向荐两北T业大学T学博十学伊论文小ZC(NiZnCu)叠层共烧体；共烧体界面处发生了反应扩散。通过对zMT3((zn07M903)Ti03)和Nzc烧结动力学研究，建立了两种材料的收缩动力学方程；研究发现，ZMT3／NzC共烧体产生翘曲与否与两种材料在烧结温度时的收缩匹配程度有重要关系，而烧结前期径向收缩率差异的影响不明显。建立了描述ZMT3／NzC共烧体产生翘曲变形的几何学方程。研究发现，收缩率差越大，翘曲程度越严重；收缩率随成型压力增大呈二次多项式分布，通

6、过对叠层体施加单向压力，利用模压时产生的压力梯度来调节两种材料的收缩率不匹配，明显减小了共烧体翘曲程度。选取HH2(ZMT3和NZC按重量比1：1混合粉)和ZMTl((Zn09Mgo1)Tj03)作为中间层材料，采用单向模压成型方式，获得了无翘曲变形，无开裂的ZMT3／HH2／NZC和ZMT3／ZMTl／NZC叠层共烧体。在叠层共烧体的四组界面处均发生界面扩散现象；采用半无限大互扩散偶模型，建立了互扩散偶中离子浓度分布函数，计算了离子扩散系数和扩散激活能；通过理论计算拟合了zn2+，Ti4+，Fe3+，Ni2+离子的归一化浓度分布，拟合结果和实验结果基本吻合。实验结果表

7、明，同一种离子，在不同的扩散偶中，在不同温度下，其扩散系数有明显不同，总体来说，各离子扩散系数随扩散偶的变化趋势为：H1也／NZC>ZMTl／NZC>ZMT3／}IH2；在ZMTl瓜zC扩散偶中，扩散激活能大小为：函(Fe3+)>o(n+≯幽(Ni2。≯幽(zn2+)；900℃时，扩散系数大小为：D(zn2+)》D(Ni2≯D(Ti4+)>D(Fe3+)。提出零收缩差“三明治”叠层共烧体结构模型，实验结果表明：以收缩率大的ZMT3材料作为夹层材料，以收缩率相对小的NZC材料作为收缩控制层，可以防止裂纹，翘曲变形等缺陷出现，获得界面结合紧密