cu--znal2o3催化剂上醋酸间接加氢制乙醇本征动力学

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。储虢影埘日期．劾伊，歹?关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校

2、可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在』L年解密后适用本授权书。囚徘暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：导师签名：曼掖刚日期：玉』左至：主兰日期：玉』辁邻学位论文数据集中图分类号0643学科分类号530论文编号l001020140150密级公开学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名王振刚学号2011200150获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码0817

3、课题来源企业合作研究方向工业催化论文题目Cu-Zn／A[203催化剂上醋酸间接加氢制乙醇本征动力学关键词Cu-Zn／A1203催化j剥，乙酸乙酯，加氢，乙醇，本征动力学论文答辩日期2014．05．26木论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师李春喜教授北京化工大学化学工程评阅人1陆颖舟副研究员北京化工大学化学工程评阅人2吴卫泽教授北京化工大学化学工程评阅入3评阅人4评阅人5答辩委员链席李春喜教授北京化工大学化学工程答辩委员l丁忠伟教授北京化工大学化学工程答辩委员2王水副教授北京化工大学化学工程答辩委员3刘丽英副教授北京化工

4、大学化学工程答辩委员4贾志刚副教授北京化工大学化学工程答辩委员5陆颖舟副研究员北京化工大学化学工程答辩委员6王际东副教授北京化工大学化学工程注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745"-9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要Cu．Zn／A1203催化剂上醋酸间接加氢制乙醇本征动力学乙醇是一种重要的化工原料，同时也是一种消耗量巨大的清洁燃料。目前，乙醇的生产主要采用传统粮食发酵法和乙烯水合法，其中

5、粮食发酵法需消耗大量珍贵的粮食，乙烯水合法需消耗昂贵且日渐枯竭的石油资源。目前，煤基醋酸的价格低廉、产能严重过剩、下游需求趋于饱和。开发醋酸制乙醇的新工艺既能利用醋酸的过剩产能，又能创造巨大的经济效益和环境效益。本研究优选醋酸间接催化加氢法制备乙醇，即醋酸先与醇类酯化然后进行醋酸酯的催化加氢反应，具体研究工作如下：1)Cu-Zn／A1203催化剂的表征催化剂的表征选用了ICP(电感耦合等离子)、XRD(X光线衍射)、BET(比表面积)、H2．TPR(氢气程序升温还原)四种手段。催化剂的主要成分为Cu，其质量分数(以CuO计)为53．8％，A1203载体的质量

6、分数为17．1％，助催化剂ZnO的质量分数为1．6％。CuO主要以无定型态存在，在载体表面具有良好的分散性。催化剂的BET比表面积87．35m2／g，平均吸附孔径为9．43nm，2—10nln的孔所占比例最大且分布均匀。H2．TPR测试表明催化剂的还原经历了CU2+--->Cu+jCuo的过程，理论上221-305。C是较合适的还原温度。T2)乙酸乙酯加氢制乙醇本征动力学催化剂的性能测定在等温积分管式反应器中进行，并考察了温度(f)、压力(矽)、乙酸乙酯质量液时空速(LHSV)、氢酯比(以物质的量计)对催化剂性能的影响。单因素法得到的最佳条件是t=210。C

7、、p=3．0MPa、LHSV=1．0g／(g．h)、氢酯tL=30，此时乙酸乙酯转化率达97．3％，乙醇选择性达99．4％。同时在t=-180～2306C，p=1．O～5．0MPa，LHSV-0．7～1．9g／(g．h)，氢酯Ll',=20～50的条件范围内设计了L9(34、)正交试验以获得动力学数据。借助MATLAB软件，以四阶五级龙格．库塔．费尔贝格(Runge—Kutta-Felhberg)数值积分方法、列文伯格．马夸特(Levenberg-Marquardt)算法拟合出Cu．Zn／A1203催化剂上乙酸乙酯加氢制乙醇的幂律型本征动力学方程。关键词：C

8、u—Zn／A1203催化剂，乙酸乙酯，加氢，乙醇，本