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时间:2019-02-24
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1、万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得中国工程物理研究院或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文储虢伊请披签字日期.加罗年7月夕日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解并接受中国工程物理研究院研究生部有关保存、使用学位论文的规定,允许论文被查阅、借阅和送交国家有关部门或机构,同时授权中国工程物理研究院研究生部可以将
2、学位论文全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。学位论文储虢1毛诈恨签字日渺甚年-7月3日导师签名:触磊气签字日期℃叉历彦年厶月伸万方数据摘要相图对于材料科学来说具有重要的指导意义。相图的研究方法主要分为实验法和计算法。由于实验条件的限制,往往并不能够完全测定出绘制一个体系的相图所需要的全部实验信息,上世纪70年代,随着计算机技术的不断进步,基于各种理论的相图计算方法逐步发展起来,其中,利用体系Gibbs自由能最小化原理,对各种实验数据进行综合评估的Thermo.talc软件的应用最为广泛,至今已经不断更新,发展到
3、了十多个升级。Ce,La及其氧化物在催化剂、燃料电池、热障材料方面具有广泛的应用。Ce.La.O体系是一个典型的固溶体体系,其相关子体系的相图,也具有代表性,通过对该体系进行相图计算,有助于认识这个体系的各种相结构,以及Ce.La合金的氧化行为。本文主要采用Thermo.calc软件进行Ce.La.0相关体系的相图计算方面的研究。文献中关于这个体系的各个子体系的实验及相图数据的报道很多,对这些信息汇总,在需要进一步确认的信息方面,进行了实验研究。通过Raman光谱、扫描电子显微镜及能谱分析、原子力显微镜研究了Ce.La合金在空气中的氧化反应,确定了合金表面氧化反
4、应的过程,合金在空气中容易被氧化,表面会形成氧化物固溶体,具体可能会有Ce203.La203、Ce02.La203固溶体。新打磨好的合金样品在空气中,Ce与吸附氧结合为Ce3+,随后Ce”会进一步氧化为Ce4+,根据表面氧化层中Ce3+和Ce4+量的变化情况,可以把表面氧化过程分为两个阶段,即前40分钟Ce3+增长速度大于Ce4+;40分钟以后,Ce4+增长的速度已逐渐超过Ce3+,同时Ce3+逐渐减少,直到最后完全氧化为Ce4+。通过对溶胶.凝胶法制备的Ce02.La203系列混合氧化物进行XRD图谱研究表明,该体系Ce02与La203可以形成一系列的固溶体,
5、具体是以Ce02的萤石结构为母体的固溶体和以La203的A型六方结构为母体的固溶体。La2Ce207是以Ce02萤石结构为框架的固溶体,不具备烧绿石结构的特征。结合实验的数据,以及文献中关于该体系的各种数据信息,利用Thermo—calc软件,针对不同的相,分别采用了理想固溶体模型、离子溶液双亚点阵模型等理论模型,计算了Ce.La.0体系所涵盖的Ce.La、Ce.O、La.O三个子二元体系和Ce02一La203、Ce203.La203两个伪二元氧化物体系,并与以往文献中报道的相关实验测定的相图进行了比较,部分计算结果与实验测定的相图吻合。关键词:Ce-La-0,
6、相图计算,表面氧化万方数据AbstractAnunderstandingofthermqdynamicsandphasediagramsisfundamentalandessentialtothestudyofmaterialsscience.ExperimentationandcomputationCanbeusedtoconfirmphasediagrams.Limitedoftheexperimentcondition,onecouldnotmeasuredalldatatomakeaphasediagramofasystem.From1970s,byth
7、edevelopmentofcomputer,phasediagramcalculationhasimprovedquickly,inwhichtheThermo-calcsoftwareisageneralandflexiblesoftwareforallkindsofthermodynamicsandphasediagramcalculations,whichisbaseduponapowerfulGibbsEnergyMinimizer.CeriumandLanthanum,andalsowiththeiroxides,arewidelyusedascat
8、alyzer,elect
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