大气气溶胶中碘、溴的形态分布、来源及其环境意义

《大气气溶胶中碘、溴的形态分布、来源及其环境意义》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、中国科学技术大学博士学位论又大气气溶胶中碘、溴的形态分布、来源及其环境意义作者姓名：学科专业：导师姓名：完成时间：徐思琦环境科学谢周清教授李冰教授二O—o年十一月一日殇--'t夕／．．／乙多。．

2、L’弋^{自^}嗔-j{1UniversityofScienceandTechnologyofChinaAdissertationfordoctor’SdegreeDistribution，sourceandenvironmentalsignificanceofIodineandBrominespeciesinatmospheric

3、aerosolAuthor’SName：Speciality：d●Supervisor：FinishedTime"inISlied1lme—XuSiqiEnvironmentScienceProf．XieZhouqingPro￡LiBingNov1或，2010[中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名：丕垒旦鸡签

4、字日期：至里!!：壁：!中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。吆开口保密(——年)作者签名：盗垦堕导师签名签字日期：垫!!!壁：!签字日期：摘要大气气溶胶是环境的重要组成部分，

5、其气候效应和环境意义越来越为人们所关注。大气中的溴、碘涉及对流层中多种光化学反应，导致臭氧层发生耗损，大气中碘还能够影响海洋边界层云凝结核的生成。它们的来源及所涉及的大气化学反应因而成为近年来大气化学和气溶胶生成研究的重点之一。现有的研究大多集中在大气化学模式计算方面，气溶胶中溴、碘形态提取和测定技术的不完善使得实测数据难以获得，已报道的实测数据也与模式计算结果存在较大分歧。本文建立了气溶胶中溴、碘及其形态的提取和IC．ICP．MS测定方法，包括：(1)采用ICS．A23色谱柱分离103。、I。、Br03‘和Br，(NI-h

6、)2C03为流动相，通过使用ShieldTorch以及手动进样器增大进样量到lmL来提高灵敏度。(2)通过实验确定了溴、碘形态标准溶液在0．01％KOH介质中储存较稳定，为溴、碘样品的采集和保存提供了技术保障。(3)对于气溶胶样品中溴、碘形态测定的前处理方法，通过对比超声纯水提取不同时间以及多种密封提取条件下大气气溶胶样品滤膜中溴、碘形态稳定性和提取率，最终确定超声纯水提取5min即为最佳提取条件。(4)通过对醋酸纤维(缩写为CF)、玻璃纤维(缩写为GF)两种材质空白滤膜进行加标回收实验，发现各种提取条件下GF材质相比CF材

7、质，对样品中溴、碘形态稳定性的干扰更小。采用建立的分析测试方法对中国第二、三次北极考察沿线、中国近海海域及合肥地区气溶胶样品中的总溴、总碘、总可溶性溴、总可溶性碘、不可溶性溴、不可溶性碘、Br03。、Br"、103‘、I一进行测定，结合气团轨迹反演、气象数据、地震数据、叶绿素浓度数据、第22次南极考察中获取的气溶胶碘形态数据以及文献中其它地区的溴、碘形态数据，对样品中溴、碘及其形态的分布特征和来源及其环境意义进行了讨论，主要结论如下：(1)大气气溶胶中溴浓度虽然在各地各季节均有不同，但其形态分布却相当稳定。北极地区、西北太平

8、洋近岸海域、中国近海海域及中内陆工业城市合肥地区大气气溶胶各种粒径的颗粒物中溴形态中均以Br’为主要存在形态；总溴、总可溶性溴和Br的浓度变化趋势均为两极低而中低纬度地区高，不同的控制源是主要原因；不可溶性溴占总溴的10％"-31％，在中低纬度浓度高于极地地区：可溶性有机溴占总溴的2％～23％，浓度分布上呈现出城市高于海洋，中低纬度高于极地的特征；Br03。在所有样品中均未检出，全球大部分地区可能都不具备产生显著浓度的气溶胶Br03’的条件；粒径分布方面，合肥地区样品中，Br-在同粒径中溴、碘及其形态均呈现出季节变化，但两地

9、的变化趋势有很大区别。内陆地区呈现秋冬季高春夏季低，而北冰洋地区的高峰则可能出现在春季。(5)异常天气条件(如台风)及地壳运动等事件都可对溴、碘浓度及形态分布产生显著影响。长时间采样，气溶胶样品中的溴、碘可能发生了显著的亏损。AbstractAerosolplaysanimportantr