钎焊氮化硅陶瓷高温活性非晶钎料分析

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1、第一章绪论表面精度要求不高，能有效消除固相连接中难以完全消除的界面孔洞，可以在低温下连接，接头应用于高温环境中。但是该方法中间层金属或合金的选择受限很大。[27，47-63]综合比较上述各种连接技术，活性钎焊技术以工艺简单、连接强度好、结果重复性好、接头尺寸及形状受限制少、相对成本低、适应工业规模生产等一系列优点而成为连接陶瓷的首选方法，而呈现出强大的生命力。1.3Si3N4陶瓷活性钎焊原理液态钎料充分地流入并致密地填满全部钎焊间隙，是形成优质钎焊接头的前提之一。但是，并非任何熔化的钎料都能顺利地填入焊件的间隙中。由于填缝时钎料

2、呈液体状态，所以液体对固体陶瓷的润湿是熔化钎料填缝的基本条件，可以用液态钎料在陶瓷上的润湿角加以判定，如图1.1所示。(a)wetting(b)non-wetting图1.1润湿示意图Fig.1.1Schematicdiagramofwetting其中满足：cosθ=(γ−γ)/γ(1-1)SGLSLGa图1.1(a)中0≤θ<90，则我们认为液态钎料能够润湿陶瓷，图1.1(b)中，aa90≤θ<180则不润湿。其中，θ为润湿角，γ、γ和γ分别是陶瓷的表面张力、SGLSLG陶瓷与液态钎料之间的表面张力和液态钎料的表面张力，这三个

3、因素影响着液态钎料在陶瓷上的润湿能力。若钎料与陶瓷在液态和固态均不相互作用，则它们之间的润湿性很差；若钎料与陶瓷相互溶解或形成化合物，则液态钎料能较好地润湿陶瓷；若液态钎料中加有能使溶液表面张力显著减小的表面活性物质时，它的表面张力将明显减小，对陶瓷的润湿性得到改善。活性钎焊的基本原理是：利用在常规钎料中加入Ti、Zr、Hf、Nb和Ta等活性元素与Ag、Cu基钎料在高温下形成活性合金，活性合金的表面张力较小，同时，活性元素向陶瓷中扩散并与陶瓷发生一系列复杂的化学反应：3第一章绪论Si3N4+4Ti＝4TiN+3Si(1-2)Si

4、3N4+4Zr＝4ZrN+3Si(1-3)Si3N4+4Hf＝4HfN+3Si(1-4)Si3N4+4Nb＝4NbN+3Si(1-5)Si3N4+8Nb＝4Nb2N+3Si(1-6)Si3N4+4Ta＝4TaN+3Si(1-7)Si3N4+8Ta＝4Ta2N+3Si(1-8)通过上述反应，一方面可以使液态钎料与陶瓷之间的界面能降低，促使液态钎料在陶瓷上的润湿和粘附，另一方面使钎料与陶瓷形成化学反应结合，从而获得有效的连接接头。总之，钎料合金在陶瓷上的润湿对于陶瓷的连接极其重要，它不仅跟活性组元与陶瓷之间的反应吉布斯自由能∆G有关

5、，也与活性组元在钎料中存在状态密切相关，[64]即与液态钎料中其它非活性元素的原子结合状态有关。冼爱萍通过使用Sn-Ti、Sn-Zr、Sn-Hf、Sn-V、Sn-Nb和Sn-Ta钎料对Sialon陶瓷进行润湿试验说明了这个问题，试验发现Sn-Ti钎料的润湿性最好，其金相组织中Sn-Ti化合物很少，Ti几乎完全偏析在固-液界面上；Sn-Zr和Sn-Hf钎料的润湿性中等，金相组织中都发现有呈破碎的未溶解的Sn-Zr和Sn-Hf-Ni化合物，但在液-固界面上活性元素也有足够的偏析层；润湿性较差的Sn-V、Sn-Nb钎料的共同点是在钎料

6、中活性元素呈偏聚态；而润湿性和粘着性都很差的Sn-Ta钎料，Ta在Sn中的溶解度很低。因而当活性钎料以稳定的化合物形式存在时，很难向陶瓷偏聚反应，从而失去活性作用，当活性组元以自由状态或固溶体方式存在时，有利于向陶瓷偏聚反应，降低界面能，从而润湿陶瓷。然而钎料在陶瓷上良好的润湿性只是实现陶瓷有效冶金连接的必要条件，连接强度还与钎料[65]的性能、陶瓷基体性能、界面反应产物以及两者之间热膨胀系数的差异等因素有关。1.4高温活性钎料的开发活性钎焊是连接陶瓷/金属最常用的方法，而高温活性钎焊是活性钎焊中较重要而又有待深入研究的一种，要

7、获得具有优异的高温性能的接头，对高温活性钎料合金提出了更高的要求，但迄今为止，大部分活性钎料都为银基钎料。银基钎料熔点低、抗[47]氧化能力差，接头的使用温度一般不超过750K，这对应用于更高温度场合的陶瓷接头显然不能满足要求，因此研制出性能优越的高温活性钎料成了当前应用高温结构陶瓷的一个十分迫切的要求。高温活性钎料和一般的活性钎料一样，都含有Ti、Zr或Hf等活性元素，在一定的[3]温度下能直接和陶瓷发生反应。高温活性钎料从含有元素的种类上可分为一元高温4第一章绪论活性钎料、二元高温活性钎料、多元高温活性钎料等。一元高温活性钎

8、料如Ti、V等[66-67]活性元素，能直接钎焊陶瓷并形成有效的连接；但由于这类元素的熔化温度较高、硬度高、脆性大、钎焊后接头的强度低、容易脆断，一般仅作为多元钎料中的活性成分，很少单独用作钎料。二元系钎料以Cu-Ti、Ni-Ti为主，这类钎料蒸气压较低，钎焊温