cnts催化剂制备及其湿式氧化降解有机物的研究

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时间:2019-02-15

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1、华北电力大学颈士学位论文摘要催化湿式氧他技术(e潮婚cw吱斑oxid越潍,eWA伪佟为~葶幸麓有效处理高浓度、有毒、有害、生物难降解有机废水的高级氧化技术,应用前景十分广阔。本实验以多壁碳纳米管≤搬堪髓,w硪穗e拍。娃娃煳幽es,蠢积烈强)为催化裁,采用不丽麴改矬方法对MⅥN髓进行处理,对改性后的MWNTS进行结构表征,在间歇反应装置中,进行了不同改性羰纳米管催化齐lj催化滏式氧化降解苯酚的研究。考察了反应条件对湿式氧化降解苯酚效果的影确和耋复利用情况,同时初步开展了催化湿式氯化降解苯胺和硝基苯的研究

2、。采翊混酸、臭氧、阮。2、空气帮水热等方法对MWN懿避行了化学改性,并遴过对MWN弘进行努翳T、S嚣M、R嚣黻黻、F■双等表征发现:改性处理的MWN懿表面生成了含氧宫栽爨≤鲻:。COO嘲。以不褥改性工艺处理翁MWN稳作为催化剡开展了催纯漫式氧化降解苯酚活性的研究,催化剂的活性顺序为:MWNTs.O(g)。3>MWNTs。H》MWNTs—O(1)>MWN弧_NS—l>MWNTs-NS一3>MWN舔一A>M鼎殛斟S一2>MWN弧矗。气穗臭氧改性处理的M帆在反应中表现出了最好的催化活性。反应120min盾,

3、苯酚和ToC去除率分别为100%和78%。丽MWhlTs表面生成的含氧官能团怒其作为催化荆具有高活性的重要原因。考察了不弱反应条件对蠢鳓粼髓催化温式氧化降解苯酚的影响从而得出最佳搡作条件:反应溢度为155℃,反应压力为2.5瓣a,催化荆投加量为0。4班,苯酚初始浓度为l∞她∥0。MWN聪.O(曲催化剂在催化湿式氧化苯酚麴重复利用过程中,催能荆保持了较好的催化活性。此外,开展了MⅥ悄骶.O(曲催化湿式氧化苯胺和硝基苯的研究。反应温度为155℃,反应压力为2。5MPa,催化荆投加量为O.49缆,在苯胺初始

4、浓度为20∞mg咒条件下,反应120min后,苯胺去除率达到49%,此催化剂表现出了好的催化活性。在温度、压力和毽化刹投加量相同条件下,MWN骶催化剂催化湿式氧化降解硝基苯的反应中,A甜渊器催化剩对硝基苯主要为吸附作用。加入苯酚后,在MWN髓催化剂存在条件下,苯酚帮鞘基苯表现出了良好相互促进作用,反应120m汛后催化剂对鞘基苯的去除率提高30%左右,面苯酚在反应75赫簸后几乎完全被去除。关键谲:碳纳米管;催化湿式氧化;苯酚;苯胺;硝基苯华北电力大学硕士学位论文AbstractCatal如cwetair

5、oxidation(CWAO)hasbeenprovedasoneofe髓ctiveadvallcedoxidatiVeprocessesforeliminatingthehazardous,toxica11dhi曲lyconcentratedo唱a11iccompounds,aIlda黟eatdealofattentionhasbeenpaidintheapplicationoftheCWAO.Inmisstudy,multi-walledcarbonnaIlotlJbes(MWNTs)usedas

6、catalystweremodmedbydi伍:rentchemicaloxidationmethods,aIldinvestigatedintheCWAOofphen01inthebatchreactor.Thee行-ectofreactionconditionsonmeperfoHnanceofthe丘mctionalizedMWNTswasstudied,aJldthestabilityoftheMWNTswasmeasuredinmeCWAOofphenolinthereactor.MeaIl

7、whne,theCwAOofanilinea11dnitrobenzenewasperf.omedoverthe如nctionalizedMWNTs.TheMWN’rsweretreatedwiththedi虢rentoxidizingoxidallts,suchasHN03-H2S04,ozone,H202,Airandhydrothemalreaction,respectively.TheMWNTSwerecharact嘶zedbysc锄ingelec仃onmicroscope(SEM),mesu

8、rfacearea,R锄an,Fouriertransfomin丘aredspectroscopy(FT-IR),X—rayphotoelectronspectroscopy(XPS)andthepointofzerocharge(pHpzc).Theresultsshowedthatoxygen.containing如nctionalgroupswereintroducedonthesurfaceofthe劬ctionalizedMWNTs.The如n

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