硅氧团簇和钛氧团簇%3a新特性及水分子分解预测

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3、的尺寸变得越来越小直到纳米量级时，材料就会表现出完全不同的物理和化学特性。分子结构向晶体结构的演化过程中纳米团簇特性随尺寸变化的准确解释对于纳米技术的理解和应用有着重要的意义，尤其对材料的选择和设计意义重大。硅氧化物和钛氧化物都是应用广泛的重要材料。硅是地球上分布最广泛的元素之一，通常以氧化物的形式存在，硅氧化物在电子设备、光学设备、玻璃以及薄膜合成等方面都已经有广泛的应用。由于人们发现一氧化硅团簇在硅纳米线形成的初期起到重要的作用，因此对一氧化硅团簇的研究立即引起了科研工作者极大地兴趣。与硅氧化物相似，二氧化钛在电子设备、污染物的

4、处理、生物医药工程以及太阳能转化等方面有着重要应用。因此，对硅氧团簇和钛氧团簇的深入研究对其特性和应用的进一步探索非常必要。在本论文中，我们的研究重点是稳定(si0)。(o瑚(n=2-7)N簇的电子特性和振动特性以及水分子在二氧化钛团簇表面分解过程的能量曲线图像。在第一章中，首先介绍纳米材料的背景知识，纳米材料的独特性质以及潜在的应用前景。纳米团簇对于理解不同材料形成的初期情况有重要意义，而且纳米材料还具有块体材料所不具备的优越性能。在论本文中我们的研究对象是硅氧团簇和钛氧团簇。并在本章中介绍关于硅氧团簇与钛氧团簇的近期研究情况。在

5、第二章中，介绍量子物理、量子化学的基本理论和相关计算方法，例如Hartree-Foek方法、密度泛函理论、分子轨道等。同时在本章还阐述了红外光谱和拉曼光谱的基本原理，及其在理论计算和实验研究中的重要应用。T摘要在第三章中，利用密度泛函理论对一氧化硅团簇及其带电团簇(sio)of0，士’(n；2．7)的稳定结构、电子结构和振动光谱进行了系统的研究。—氧化硅团簇是硅纳米线生长初期的构成材料。xC(sio)。(o，甸(n=2-7)N簇的绝热电子亲和能AEA、垂直电子亲和能VEA、绝热电离能AIP、垂直电离能VIP进行了理论计算，AEA、V

6、EA、AIP、VIP参数能提供团簇电子结构的相关信息。当AEA和VEA值相差比较小时说明阴离子团簇与中性团簇的结构差别比较小，而当AEA和VEA值相差比较大时说明阴离子团簇与中性团簇的结构差别比较大：类似的，当AIP和VIP值相差比较小时说明阳离子团簇与中性团簇的结构差别比较小，而当AIP和VIP值相差比较大时说明阳离子团簇与中性团簇的结构差别比较大。计算结果表明我们计算的绝热电子亲和能、垂直电子亲和能结果与已有光电子光谱提供的实验数据符合的很好VChem．肼咿．1969，51，4189]。红外光谱和拉曼光谱能够提供团簇结构和化学键

7、的相关信息，理论计算的红外光谱和拉曼光谱图与实验数据的对比可以用来确定团簇的稳定结构。我们的研究结果显示：随着团簇中所包含的SiO单元的个数胛的增大，(SiO)n+N簇的红外光谱、(SiO)；的拉曼光谱表现出明显的兰移，而(SiO)。的拉曼光谱表现出红移。同时计算结果还进一步表明，多数中性团簇有很强的红外振动峰和较弱拉振动曼峰；多数阴离子团簇有红外振动峰相对较弱而拉曼振动峰较强。我们的计算结果与已有的(sio)n+(n=3．5)红外光谱的实验数据符合的比较好[Phys．Chem．Chem．Phys．2008，10，1502】。我们还

8、计算了实验上最可能与基态结构共存的异构体结构及其红外光谱和拉曼光谱。在第四章中，利用密度泛函原理计算了水分子在二氧化钛团簇(Ti02)。(n_3，4，6，8，10)表面分解的情况。研究结果表明，水分子在二氧化钛团簇表面分解通过三步进行