特殊形态高分子微球金纳米粒子复合材料的制备及催化性能研究

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1、摘要摘要通过链转移自由基聚合和端基置换反应合成了温敏性聚Ⅳ-异丙基丙烯酰胺(PNIPAAm)大分子单体，以此为反应性稳定剂，与丙烯腈(AN)和苯乙烯(St)进行三元分散共聚，制得了粒径均一、表面具有特殊形态的PNIPAAm接枝PAN／PSt高分子微球(PNAS)。发现共聚过程中AN与St的比例、PNIPAAm大分子单体的用量对形成微球的大小与形态有明显的影响。以四氯金酸为金源，在室温下将一定量的四氯金酸与PNAS复配，利用PNIPAAm链的酰胺基团络合吸附金离子，在50℃和常压条件下由乙醇进行原位还原，使生成的金纳米粒子负载在特殊形态高分子微球的表面，得到的Au

2、．PNAS作为负载型催化剂。利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)、傅立叶红外光谱(FTIR)及紫外光谱(UV)对金纳米粒子负载前后的微球样品进行表征，发现金纳米粒子在特殊形态高分子微球表面实现了有效分散，通过改变还原条件可将其粒径控制在2～30nm的范围内。该负载型金纳米粒子的催化活性由葡萄糖氧化生成葡萄糖酸的反应进行了验证，通过高效液相色谱(HPLC)的测定结果表明其具有良好的催化活性和选择性；进而以NaBH4为还原剂，在去离子水中研究了不同温度下Au．PNAS催化对硝基苯酚的性能，借助UV、荧光表征的结果，发现其催化性

3、能优良，在2h之内能够完全催化还原对硝基苯酚为对氨基苯酚，并且改变反应条件又能将生成的对氨基苯酚完全催化氧化为对硝基苯酚，说明该Au．PNAS负载型催化剂同时具有催化还原和催化氧化的双重功能。关键词：大分子单体，特殊形态，高分子微球，金纳米粒子，催化性能AbstractPoly(N-isopropylacrylamide)(PNIPAAm)macromonomerwithavinylendgroupwasobtainedbyfreeradicalpolymerizationandendcappingreaction．ThePNIPAAmgraftedpolyac

4、rylonitrile／polystyrene(PNAS)microsphereshavingunusualmorphologiescanbepreparedbydispersioncopolymerizationofANwithStusingPNIPAAmmacromonomerasreactionstabilizer．ThenAunanoparticleswerelocatedevenlyontosurfacesofthePNASmicrospheres．whichwerepreparedbyinsitureductionofAu3+at50℃．111eul

5、trafinedispersedparticlesofAucanbeeasilypreparedbyin—situsynthesisonsolubleprotectivepolymers(PNAS)viathereductionofthecorrespondinggoldionsAu+byethanolwhenthecoordinationinteractiontookplacebetweenthegoldcolloidsandcarbonylcomesfromamideofPNIPAAm．ThepropertiesofAunanoparticleslocate

6、dpolymericmicrosphereshavebeenstudiedbyscarmingelectronmicroscopy(SEM)，transmissionelectronmicroscopy(TEM)，X-raydiffraction(XRD)，Fouriertransformationinfrared(FTIR)andUltra-violet(UV)spectroscopy．Moreover,thesizeofAunanoparticlescanbecontrolledbetween2to30nln．Theuseofthegoldcatalysti

7、ntheoxidationofglucoseresultedinhighselectivitywitllrespecttogluconicacid，throughhighefficiencyliquidchromatography(HPLC)，theresultshowedgoodcatalyticactivityandlong—termstabilitywereobtained；Aunanoparticleslocatedonpolymermicrosphereswithunusualmorphology(Au-PNAS)asacatalyst，NaBH4fo

8、rreducingage