博士论文-不同形貌和尺寸的磁性纳米多功能材料制备.pdf

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1、分类号：O61密级：UDC：华东理工大学学位论文不同形貌和尺寸的磁性纳米多功能材料制备及生物成像施浩威指导教师姓名：杨宇翔、教授、华东理工大学申请学位级别：博士专业名称：无机化学论文定稿日期：2015.04.13论文答辩日期：2015.05.23学位授予单位：华东理工大学学位授予日期：答辩委员会主席：马臻复旦大学评阅人：姚天明同济大学侯文华南京大学刘劲刚华东理工大学马臻复旦大学朱守荣上海大学作者声明我郑重声明：本人恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的结果。除文中明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何他人已经发表或撰写过的内容。

2、论文为本人亲自撰写，并对所写内容负责。论文作者签名：年月日第I页华东理工大学博士学位论文不同形貌和尺寸的磁性纳米多功能材料制备及生物成像摘要当纳米颗粒注射到生物体内时，纳米颗粒会和生物体内的内皮网状系统相互作用，颗粒的尺寸，表面修饰及形貌都会影响颗粒在生物体内的分布情况。另外由于肿瘤细胞的增强渗透和滞留效应（EPR），纳米颗粒的理化性质会影响纳米颗粒在肿瘤组织内的滞留情况。本工作以制备一系列不同尺寸和形貌的磁性纳米颗粒(MNPs)为基础，并进行核素Re-188标记，研究磁性纳米材料的形貌和尺寸对其生物体内行为的影响，另一方面对磁性颗粒进行石墨烯修饰，探讨其负载抗癌药物表阿霉素和核素R

3、e-188的性能，评价治疗荷瘤小鼠效果，并基于硼中子俘获治疗，设计一种新型多功能含硼纳米颗粒。论文主要包含以下几方面工作：(1)不同形貌磁性纳米颗粒制备及功能化：a)通过EuOCl掺杂，一方面实现Fe3O4纳米颗粒尺寸和形貌调控，制备花生状的Fe3O4@SiO2核壳结构，同时赋予Fe3O4纳米颗粒优异的荧光性能和超顺磁性，饱和磁化强度达到43.7emu/g；b)利用外加磁场诱导自组装方法，制备一维Fe3O4纳米棒，制备得到的磁性纳米棒沿着易磁化轴[110]晶向生长，饱和磁化强度为54.2emu/g；c)利用DTAB阴离子表面活性剂，制备多边形Fe3O4纳米颗粒，该纳米颗粒具有高饱和磁

4、化强度，达到了134.2emu/g，由于表面DTAB的导向作用，使Fe3O4更易进行二氧化硅包覆。(2)开发一种Re-188标记的MNPs的通用方法，通过二乙三胺五乙酸二酸酐的偶联作用，将氨基化后的MNPs标记上核素Re-188。以制备的三种不同形貌和尺寸的磁性颗粒为基础，包括230nm球形Fe3O4@SiO2颗粒，80nm球形Fe2O3@SiO2颗粒和花生状Fe3O4@SiO2(短轴长度约为100nm，长轴长度约为180nm)，标记核素Re-188，考察它们在小鼠体内分布行为。小尺寸颗粒S-100大部分可以脱离内皮网状系统的捕获，通过肾脏代谢清除，较大尺寸的颗粒，S-230和P-1

5、80大部分会被内皮网状系统捕获，而且具有较大纵横比的纳米颗粒P-180更易被脾脏中组织捕获，并通过内吞作用进入细胞中。(3)设计一种GO功能化的磁性纳米颗粒，负载化疗药物EPI和核素Re-188，其中核素Re-188是一种具有治疗效果的放射性成像核素，该纳米复合颗粒是一种兼具治疗效果，放射性成像及核磁共振增强效果的多模态纳米复合药物。以荷瘤鼠为动物模型，研究该磁性纳米复合物的磁靶向聚集效果和荷瘤鼠的治疗效果。在磁靶向作用下，磁性纳米复合物可以有效的在肿瘤部位富集，负载治疗药物EPI和核素Re-188的纳米药物对肿瘤组织的生长和代谢具有明显的抑制作用，经过治疗后，小鼠瘤体体积3天内没有

6、明显增大，反而略微减小，而对照组瘤体体积明显增大。(4)开发一步法制备Fe2B@SiO2核壳纳米颗粒的方法，研究含硼纳米材料的磁学性质及制备条件对硼含量影响。将GO功能化到Fe2B@SiO2颗粒表面，研究其对阿霉素的第II页华东理工大学博士学位论文负载和缓释过程。Fe2B@SiO2-GO纳米颗粒可以高效负载抗癌药物阿霉素，负载率达到90%，缓释过程受pH值调控，pH=6时，缓释累积量达到18%，pH=5时，缓释累积量达到25%。关键词：磁性纳米颗粒；形貌控制；核素标记；GO修饰；药物负载；靶向治疗第III页华东理工大学博士学位论文Thepreparationandbioimaging

7、ofmorphology-basedmultifunctionalmagneticnanocompositesAbstractThesize,surfacechemistryandshapeofthenanoparticleswouldinfluencetheirbehaviorinvivoduetotheinteractionbetweennanoparticlesandreticularendothelialsystem(RES).Ontheother