基于功能化石墨烯复合材料的电化学生物传感-研究

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1、湘潭大学硕士学位论文摘要生物传感器近年来因其优越的特性吸引了越来越多的关注，同时大量新颖的材料也逐渐被发掘用于新型生物传感器的构建。酶生物传感器由于酶具有专一、高效的催化活性尤其受到了广泛研究者的宠爱。石墨烯及其功能化复合材料是一种拥有众多优良物理化学性质的新型碳纳米材料。本论文主要制备了几种新型的聚合物功能化石墨烯复合材料，用于固定二胺氧化酶、血红蛋白或葡萄糖氧化酶，构建电化学生物传感器，研究酶的相关电化学特性及其催化活性。现将主要内容总结如下：(1)合成聚乳酸稳定的纳米金粒子并将其和聚乙二醇功能化石墨烯混合交联制得一种新型的纳米复合材料(rGO-PEG-Au@PLLA)。二胺氧

2、化酶(DAO)首次固载于此材料中，构建二胺氧化酶生物传感器。通过循环伏安法研究了二胺氧化酶在此复合材料中的直接电化学及相关的电化学性质。用安培法研究了此生物传感器对组胺(His)和腐胺(Put)的检测，实验结果显示该传感器对His和Put有很不错的检测效果。His线性检测范围从2μM到130μM，检测限(LOD)是0.14μM；Put线性检测范围从8μM到88μM，检测限为3.06μM(S/N=3)。(2)用一种简单环保的方法构建了一种新型的血红蛋白传感器：将血红蛋白固定于β-环糊精功能化石墨烯(rGO-β-CD)中修饰玻碳电极。血红蛋白在修饰材料中展现了非常完美的电化学特性。用安

3、培法检测痕量过氧化氢(H2O2)和一氧化氮(NO)，H2O2线性范围从0.029μM到6.2μM，检测限(LOD)是2.2nM；NO线性范围从0.18μM到54μM，LOD是2.3nM(S/N=3)。(3)将还原的氧化石墨烯(rGO)与聚乙烯亚胺(PEI)结合制备复合材料(rGO-PEI)，固载葡萄糖氧化酶(GOD)修饰电极，制备新型的葡萄糖氧化酶生物传感器(rGO-PEI/GOD)。用循环伏安法研究了GOD在修饰电极中的直接电化学行为，从结果可以看出复合膜中的GOD展现了一对可逆且峰形很好的氧化还原峰。同时也研究了该传感器对葡萄糖的电催化行为，检测葡萄糖的线性范围为0.04mM到

4、12.6mM，检测限为18.8μM。关键词：石墨烯；聚合物；酶；直接电化学；生物传感器I湘潭大学硕士学位论文AbstractBiosensorhasattractedmoreandmoreattentioninrecentyearswithlotsofsuperiorproperties.Atthesametime,alotofnovelmaterialsweregraduallydiscoveredandhadbeenusedinconstructingbiosensor.Enzymebiosensorareespeciallyfavouredbyresearchersbecau

5、seofthespecificityandefficientcatalyticactivityaboutenzyme.Grapheneanditsfunctionalizedcompositeswhicharenewtypesofcarbonnanomaterialspossessingperfectphysicalandchemicalproperties.Thispapermainlypreparedsomenewtypesofpolymerfunctionalizedgraphenecomposites,andthenthecompositeswereusedtoimmobi

6、lizeddiamineoxidase,hemoglobinorglucoseoxidasetoconstructbiosensor.Theelectrochemicalpropertiesaboutenzymeinmodifiedelectrodewerestudied.Themaincontentwillnowbesummarizedasfollows:(1)Anewtypeofnanocompositewasmadebymixingwithpoly(L-lactide)stabilizedgoldnanoparticlesandpolyethyleneglycolfuncti

7、onalizedgraphene(rGO-PEG-Au@PLLA).Diamineoxidase(DAO)wasthefirsttimeimmobilizinginrGO-PEG-Au@PLLAtoconstructanovelbiosensor.ThedirectelectrontransferofDAOandrelatedelectrochemicalpropertieswereachievedbycyclicvoltammetry.Amperometrywasu